直到李建成、李元吉人头落地，李世民向李渊“认罪”，得到李渊的“原谅”，父子二人抱头大哭，皇帝、大臣、太子府的余党都被李世民控制，长孙无忌悬着的心才终于踏实地落回原处。政变前的每一天，长孙无忌日不能眠，夜不能寐，竭力为李世民操持王府内外事务，在“玄武门之变”中，他无疑是首功之臣。
长孙无忌首先提出了政变建议。在太子府咄咄逼人之际，长孙无忌不避嫌，不畏险，第一个提出政变建议。特别是在房玄龄、杜如晦等文臣被外调之后，李世民只剩长孙无忌一个亲信在身边。此时，长孙无忌的决定无疑会对李世民的决策产生巨大的影响。李世民本就犹豫，如果长孙无忌打了退堂鼓，必定影响秦王府的士气。而长孙无忌毫不动摇，一而再、再而三地劝说李世民，促使李世民下定决心。
长孙无忌是政变的筹划者之一。7月1日当天，李世民突然被李渊召见，李渊面色严肃地递给李世民一份奏折，奏折是负责观星象的天文官员傅奕写的，说太白金星出现在秦王的封地上空，这代表秦王即将拥有天下。李世民大惊失色，他当即向李渊陈述自己的忠心与孝心，并毫不客气地指责李建成和李元吉陷害自己，还趁机丢了个重磅炸弹，指控李建成与李渊的妃子私通。李渊决定第二天叫来三兄弟，当面审理此事。
所谓私通纯属不实指控，一旦三堂会审立即就会穿帮，李世民知道事不宜迟，决定马上发动政变。长孙无忌脚不沾地地忙碌，一面不断派人去外地叫回“自己人”，一面又动员秦王府的士兵，一面又联络外援，以增加政变的胜算。当晚，秦王府偷偷召开作战会议，确定明日在玄武门伏击李建成和李元吉。长孙无忌从头到尾参与了决策。
长孙无忌是政变最重要的参与者。7月2日，李世民带着长孙无忌、尉迟敬德、房玄龄、杜如晦、宇文士及、侯君集、程知节、秦琼、段志玄、屈突通等人守在玄武门外。玄武门的守将常何原是李建成的心腹，现在却已经被李世民收买，将会为他们打开北门。当李建成和李元吉带着队伍出现，李世民一箭射死李建成，尉迟敬德结果了李元吉的性命。
身为文员，长孙无忌亲自骑马陪伴李世民走上最险要的战场，这自然让李世民铭记于心。而且，长孙无忌的舅舅高士廉也发挥了重要作用。他打开监狱，对犯人们许下重赏，当太子府与秦王府的人马相互厮杀时，这批人又为秦王府增加了一分力量；当太子的亲信们看到李建成已死，立刻调转马头围攻秦王府，想要为李建成报仇。秦王府的精锐部队都在李世民身边，来不及赶来救援，是高士廉沉着地指挥秦王府的卫兵们挡住一波波的攻势。李世民的妻子、长孙无忌的妹妹长孙氏也亲自出面，鼓励士兵们奋勇杀敌。
可以说，这场政变从开始到结束，由长孙无忌一力促成，并参与了每一个关键的步骤。李世民是果敢之人，唯有政变一事，因为涉及了手足相残，一向重感情、重形象的他进退两难，不知如何是好，这时候最亲近的人的推动，无疑为他减少了负担，增加了底气。正因为如此，在他心里长孙无忌的功劳始终最大，其他臣子尽管有南征北战、运筹帷幄之功，却始终要排在长孙无忌后面。
长孙无忌对李世民的感情也是复杂的。他明白他与李世民是一个利益共同体，李世民倘若被太子除掉，其他人尚有一线生机，而他这个李世民的内兄、心腹肯定难免身首异处。所以，在政变问题上，他没有其他选择，只能劝说李世民往前走。在李世民犹豫的时候，他必须推着拉着李世民往前走。但是，这种推动又不仅仅是考虑他个人的利益，对李世民长久以来的忠心，也让他处处为李世民的未来考虑，他明白，在当时形势下，李世民只有这条路可走。(www.xing528.com)
长孙无忌了解李世民的雄才大略，李世民一次次出征打败大唐的敌人，一再扩充大唐的版图，为的不是待和平之日到来时，甩手做个亲王。他真正的梦想是亲自治理这个庞大的国家，在史书上留下千古一帝的美名，这才是李世民内心深处最隐秘的想法。
而长孙无忌本人，他看到过隋朝盛世的海晏河清，看到过隋炀帝暴政下的民生凋敝，看到过战场上生灵涂炭，他饱读经史，自然也有自己的一份抱负。他和李世民志同道合，目标一致，他们和在太原起兵的李渊一样，选择的是一条注定不能回头的道路。在这个过程中，长孙无忌更沉着、更坚定，他成了一向主动的李世民的推动者。
而且，长孙无忌对自己的地位有相当的认识。尽管多年来他默默无闻，但秦王府的人却都知道他的重要性，在关键时刻，他必须起到表率作用，还要起到枢纽作用，紧紧地将秦王府的追随者与李世民联系在一起，让他们知道一荣俱荣，让他们没有临阵脱逃的机会，直到尘埃落定。
所谓心腹，不但要“知心”，还要“得力”。长孙无忌正是这样一个能人。
就在玄武门之变的两个月后。公元626年9月4日，李世民登基，尊李渊为太上皇，李渊迁宫太极殿。
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