莫里哀对他所树的敌人犹未尽兴，又向医药界进军。他将唐璜描述成一个“在医药上不够虔诚”的人，并评估医术是“人类最大的错误”。他亲自发现17世纪医生的无能和虚伪。他认为医生的处方用了锑治死了他儿子，且医生本身对他本人的肺结核又一筹莫展。国王也是不耐每周的泻剂和放血，据莫里哀说是皇上鼓动他来嘲笑医生的。他从旧喜剧中撷取这个题材，5天之内写出一部《医生恋史》（L'Amour médecin）。1665年9月15日，在凡尔赛宫御前献演，皇上“龙心大悦”，一星期后，在皇家剧院演出时赢得满堂喝彩。剧本大意是有一位妇人生病了，召来4位郎中，他们私下议诊，谈的却是自家事。父亲坚持要他们作一诊断和诊治；但一个开了灌肠药，另一个却认定说灌肠药会使患者一命呜呼。然而妇人没吃药而稍愈，大夫们居然为之勃然作色。巴希（Bahys）医生急叫：“照方吃药死去，比不照配方而痊愈要好得多。”
1666年8月6日，莫里哀再推出短剧《大夫袖手》，为《厌世者》（Le Misanthrope）一剧的轻松的开场戏，目的在驱散悲观主义者的抑郁。今天它并不值一读。莫里哀也没打算把这些对医药的讽刺剧看得过重。我们注意到他和他的私人医生莫维弄（M.de Mauvilain）相处得不错，替医生的儿子在国王面前说情，并找得个闲差（1669年）。有次他说明为什么他和莫维弄能处得这么好：“我们彼此讲理，他开他的药方，我不吃我的药，也霍然得愈。”
《伪君子》争论期间，莫里哀在1666年6月4日又推出一剧，几乎没打算讨好民众或是朝廷。如果说戏剧的灵魂在于动作的话，《厌世者》与其说是戏剧，毋宁说是哲学对话来得恰当。一句话可说尽全剧：责己责人都严的阿色斯（Alceste）爱上了一位虽也爱他，但又乐受他人追求和恭维的莎莉美（Celimène）。这只是莫里哀论道德问题的一座鹰架，做人处世究应率真抑或讲情面取容呢？阿色斯憎恨社会上对真理的依违态度，他咒骂朝廷的矫揉虚伪，每个人装得凛然高贵，“热诚关注”，心底下每个人盘算，挑别人的错，以阿谀谄媚取得爵位或权势。阿色斯咒骂这些，甚至临到自杀关头也要诚实无欺。奥伦斯特（Orontes），一个字迹草劣的追求者，坚持念首诗给阿色斯听，请他认真批评；果真得了评语，但又声言要报复。莎莉美搔首弄姿，阿色斯责备她，她骂他假正经：这里我们大致可听到莫里哀在责备活泼的妻子。事实上是他扮演阿色斯，阿蒙蒂演莎莉美。
阿：夫人，你要我对你坦白说吗？我对你的行为极感失望……夫人，我不和你吵，但你的本性，是对来者不拒。你有太多的情人在争逐，我的灵魂实在受不了。
莎：你责备我吸引情人吗？人们觉得我可爱，我有什么办法？他们高高兴兴来看我，我能拿棍子赶他们走吗？
阿：不，你要用的不是棍棒，而是在他们来时，不那么娇弱无力，那么脉脉含情就得了。我知道你的美艳无所不至，但你的魅力要比你秋波所及的还多，你的甜美在对你屈膝者心中完成了你媚惑的工作。
衬托阿色斯哲学的是他朋友菲林特（Philinte），他劝阿对人类本有的缺点将就随和一点，认清礼貌是生活的润滑剂。本剧的动人处在于莫里哀彷徨于阿色斯和菲林特之间。阿色斯的莫里哀是怕戴绿帽的丈夫，这位皇家的制床匠，为国王制床，要受贵族的严厉批评，他们以阀阅自傲，一如他以天才自负。菲林特就是莫里哀，是位哲学家，以理智自许，要对人性不苛刻而慈悲。菲林特的莫里哀对阿色斯的莫里哀说的这段话，可当做诗人莫里哀的样本：
天呀！我们不必理睬时代的习俗，对人性稍做宽容；
我们不要以最严酷的心情来考验它，
而要以一种恩惠的慈怀来看它的缺点。
这世界上需有一份温驯的美德；
由于理智的压力，人们也许该被责骂；
充分的理由可避免困境，
并且一切节制的话可使我们变得较为明智。
旧有的贞操观念和我们的时代及习惯相冲突；
若要成为一个完人，
我们必须毫不固执地向时代让步，
而且如果你要改变这世界实在是一件非常愚笨的事；
跟你一样，我认为，
每天都有千万件事情，正在朝好的方面进行；
但是，无论如何我还是会在每一件事务中发现，
人们像你一样在盛怒中就看不清我了。(www.xing528.com)
我冷静地择人，要他们名实相符；
我习惯于独自去忍受他们所加诸于我的；
同时，我以为在朝廷，与在城市，
我的冷静如你的坏脾气一样多如一位哲学家。
拿破仑认为菲林特比较站得住脚；卢梭却认为菲林特是骗子，赞同阿色斯严肃的道德观。阿色斯像卢梭谴责这个世界，孤芳自赏。
此剧的成绩平平，朝臣对讽刺他们的文雅仪态并不欣赏，一般观众对孤芳自赏的阿色斯也不感兴趣。但是，批评家既非朝臣也非俗士，为这勇敢地写出新意的戏剧创作喝彩；随后饱学之士都认此为莫里哀作品中最完美之作。经过一段时光，被嘲弄的一代过去后，它又得到群众的喜爱，在1680年到1954年之间，在法国喜剧院演出1571次，仅次于《伪君子》和《吝啬鬼》（L'Avare）。
由于不能和年轻的妻子和好相处（她将一夫一妻制与美丽看成是互不相容的），他离开她到巴黎西端的阿吐（Auteuil）与他的朋友沙普兰（Chapelain）同住（1667年8月）。沙普兰温和地笑他对爱情看不开，但莫里哀更是个诗人，而非哲学家，他承认（如果我们能相信一位诗人描述另一位诗人）：
我曾决心和她住一起，不当她是我太太；但你若知道我受的苦，你就会同情我。我的热情甚至已达到对她的一切兴趣都产生怜爱。我对她觉得不能再忍受时，我对自己说，她可能也是没法克制自己搔首弄姿的倾向，我觉得我更怜悯她，而不责备她。你无疑会跟我说，一个人对此事必须要有诗人般的感受；但对我来说，只可能有一种爱，如不能感受微妙的情感便非真爱。在我心中世上的事都与她相关连……当我见了她，一种可以感到而不能言传的情绪，使我失魂落魄；对她的过失视而不见，只觉她如天仙化人无有不妙，你说这不是无可救药的癫狂吗？
他试着在工作中忘怀她。1667年他为皇上在圣日耳曼安排消遣的娱乐。他的喜剧《做主人》（Amphitryon）（1668年1月13日）以丘比特的爱情为中心。丘比特勾引安菲挫扬（Amphitryon）的太太阿门芮（Alcmène），丘比特对她说：
Un partage avec Jupiter
N'a rien du tout qui déshonore
意即一个女人和丘比特共枕并不丢脸——这句话是许多听众用来宽恕路易和蒙特斯班夫人的话。假若果真如此，它可算是很宽容的奉承，因莫里哀决不同情挑逗者。像在《伪君子》结尾一样，他跟别人都拍了国王的马屁。另一出喜剧《困惑丈夫》（George Dandin，ou le Mari Confondu）7月15日在朝廷演出，又是一个困惑的丈夫的故事，怀疑妻子通奸，由于没法证实而疑虑、妒恨得痛心疾首；莫里哀是在作自我戕害。
那是个忙碌的年头，只在数月之后（9月9日）他推出最负盛名的喜剧之一《吝啬鬼》。这出戏的题材和部分情节取自普劳图斯的Aulularia，普劳图斯又取自希腊的新喜剧：守财奴对守财奴的讽刺和嘲弄金钱万能。没有人对这个题材的处理比莫里哀更活现和强劲有力的了。阿尔巴贡（Harpagon）是如此的喜爱敛财，以致马都饿扁了，出骑也没钉上马掌。他贪婪到连“祝你有个好辰光”也不肯说，只愿说“借你个好时光”。要是看见晚餐点燃两根蜡烛，他就吹熄一根。他不给女儿嫁妆，更以为儿子会比自己早归天。这个讽刺，如莫里哀惯常的揶揄，已近于滑稽。观众嫌恶这种格调，演过8次后就停止了。但由于布瓦洛的赞扬，使它又再度受到欢迎；头4年共演出47场，是仅次于《伪君子》的频率较高的演出。
《中产阶级绅士》（Le Bourgeois Gentilhomme）较乏善可陈，但较成功。1669年12月，一位土耳其大使到法国，朝廷极尽铺张，炫示外宾；但他反应矜持，无动于衷。他走后，路易召来莫里哀和吕里编写一出芭蕾舞台喜剧，把大使作为嘲弄的对象。莫里哀将之加长，讽刺那愈来愈多的法国中产阶级：他们穿着、谈吐刻意装得俨然一副天生贵族的样子。1670年10月14日，首次在御前上演。11月在皇家剧院演出时的收益，弥补了《吝啬鬼》演出经营的赤字。莫里哀扮初丹先生（M.Jourdain），吕里扮穆夫第（Mufti）。为了将自己贵族化，初丹请来音乐、舞蹈、剑术及哲学教师。他们来后，各自吹嘘自己的重要性——究竟是达到和谐、踩准步调、杀得利落，或说文雅的法语更重要？从上句的音乐教师的话来看，我们看得出是有点儿挖苦浮夸攀附的吕里。半个世界的人都知道这一幕，初丹学的所有的语言不是韵文就是诗。
哲学教师：是的，先生。
初丹：我敢赌咒！40年来我一直在说散文而却茫然不知。我是世界上最该感激你告诉我这事的人了。
有些朝臣，从市侩进入文雅社交圈不久，感觉此剧目标是对准他们的，因而诋毁此剧毫无意义。但国王对莫里哀说：“你所有写过的，还没比这个更令我赏心。”基佐（Guizot）后来说：“朝中立即响起一片赞美声。”
莫里哀和吕里再度携手合作，在宫中推出（1671年1月）芭蕾舞台悲剧《震惊》（Psyché），大部分的诗由高乃依和基诺执笔。吕里说服了莫里哀：由喜剧转向歌剧，由对话转向一般技巧；众神不再高高在上或深藏地底。皇家剧院的舞台因为上演该剧必须改建，耗资1989利维尔，但该剧票房收入也斐然可观。
但是，传奇爱情故事不是莫里哀的拿手，他更擅长以他的机智取笑时代的荒谬。对他来说，一位有学识的女子是一种极不惬意的反常，也是婚姻的阻碍。他曾听说这样的女子推敲文字、辩论文法优劣、征引古文、高谈玄学：这些在莫里哀看来，像是性泛滥。更有科坦神父（Abbé Cotin）和诗人梅纳热（Ménag）一直猛烈抨击他的戏剧，此时来刺刺他们正是时机。因此，在1672年3月11日，他又推出《才女》（les Femmes savantes.）：菲兰米特（Philaminte）解雇了一位用了一个学院规定不能用的字的女仆人；她女儿阿曼娣（Armande）反对婚姻，因为结婚是令人憎恶的身体接触，而不是心灵的交融；屯素汀（Trissotin）朗诵他的蹩脚诗给那些谦逊的人听；维迪斯（Vadius）诘难这些诗，而野人献曝又是同样的蹩脚。在这些人中，莫里哀惟独替亨利叶（Henriette）辩护，她憎恶“亚历山大诗行法”，需要一位能给她生孩子而非讽刺诗的丈夫。是阿曼娣·贝雅尔变成名女人抑是莫里哀已现出他的老态？
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