光泵浦高功率连续太赫兹辐射源：生物医学应用

以TEA CO2激光器泵浦甲醇分子产生太赫兹激光为例,甲醇及其同位素分子是能够获得太赫兹输出谱线最多的太赫兹增益介质,到目前为止已经发现超过1 500条。甲醇分子具有较大的转动角动量和较高的扭转振动态,其振动能级的吸收带中心为1 033.9 cm-1,恰好位于CO2激光谱线的中心,而其纯转动跃迁则落在微波或者太赫兹波段上。甲醇分子的能级系统可以简化为三能级系统,图6 12是TEA CO2激光泵浦甲醇气体太赫兹激光器的能级工作示意图,其中跃迁过程采用五个量子数描述,V是振动量子数,J是总角动量量子数,n是—OH根相对于—CH 3根的扭转转动量子数,τ是附加量子数,K为总角动量在—CH3对称轴上的投影量子数。9P(36)支CO2激光的输出谱线刚好处于量子数变化(V,J,n,τ,K)为(0,16,0,1,8)至(1,16,0,1,8)的吸收峰内,此时在上能级跃迁至下能级过程中,量子数变化(V,J,n,τ,K)以(1,16,0,2,7)到(1,15,0,2,7)的跃迁为主,激发产生118.8μm(2.52 THz)的激光激射。

图6-12中,Γr是转动弛豫速率,n 1、n 2、n 3是转动能级,n 1代表振动基态,n 2和n 3是振动激发态,和是某一K值所对应的基态和激发态能级的工作分子数。ΓK是由于碰撞弛豫到相邻K值能级的速率。Г是分子振动退激活速率,由物质之间的退激活速率ΓV TR和物质与反应池壁的退激活速率Γdiff组成,前者表示分子能量转换成分子的机械动能,而后者表示分子能量转换为波导壁的内能。其中μ1是贝塞尔函数J 0的第一个零点,D i0dff是扩散常数,a是气体反应池半径,p是增益气体的工作气压。

图6-12　TEA CO2激光泵浦甲醇气体太赫兹激光器的能级工作示意图

光泵浦气体太赫兹激光器可以使用不同的谐振腔,主要分为开放式谐振腔和波导式谐振腔。对于开放式谐振腔,激光腔壁对谐振频率产生的影响可以忽略不计,通常这类激光器是由直径较大的电介质管构成的,比如可以使用石英玻璃作为谐振腔壁。辐射太赫兹波的频率由增益气体决定。为了从激活介质中获得太赫兹辐射,需要调节反射镜间距来获得不同频率的太赫兹辐射。对给定的模式(p,l),谐振腔长度在轴向两个连续的模式q和q+1之间变化量接近λ/2,波长λ对应太赫兹辐射波长。因此,通过改变谐振腔长度,太赫兹辐射频率就可以确定。增益介质带宽远小于轴向模式之间的频率间距,因此要求谐振腔长度需要精确调节到谐振频率从而得到太赫兹辐射。光泵浦气体太赫兹激光器也可以由具有金属壁波导型谐振腔构成,激光腔横向尺寸和形状决定了模式的类型,在一定程度上也会改变辐射频率。此外,还可以按照驻波谐振腔和环形谐振腔来分类。环形谐振腔能够形成行波,因此不存在空间烧孔效应,增益介质的利用率更高。然而,相对于线性驻波腔仅需要两面反射镜,环形谐振腔需要使用更多的反射镜。

使用9~11μm的单谱线高功率CO2激光作为泵浦源,可以实现较高转换效率(10-2—10-3)和较高功率(＞100 mW)的气体太赫兹激光器。尽管光泵浦气体太赫兹激光器不能连续调谐,其高功率和高亮度的特性还是使其在众多领域具有应用潜力,包括干涉测量、偏振测定、扫描成像、安全检查、雷达建模等。光泵气体太赫兹激光器利用中红外激光泵浦某些极性气体分子如甲醇(CH3 OH)、甲基氟(CH3 F)、二氟甲烷(CH2 F2)、氨气(NH3)以及这些极性分子的同位素分子,进而实现太赫兹激光的输出。早在20世纪70年代华裔学者张道源等首次报道了光泵太赫兹激光器,此类太赫兹激光的输出在众多太赫兹辐射源中处于较高的功率水平,其单支谱线的连续功率输出甚至可以超过1 W,光泵太赫兹激光器可采用连续或脉冲方式输出,并覆盖较宽的频率范围,然而其输出波长难以实现连续可调。

光泵气体太赫兹激光器主要由泵浦激光器和太赫兹谐振腔构成,泵浦源通常选用半外腔式或全外腔式CO2激光器,利用闪耀光栅进行调谐选支,以获得不同波长的激光输出。使用CO2激光器泵浦的气体激光器多年来一直是产生0.3 THz以上连续相干太赫兹波的主要方法。尽管现在已经存在许多其他的太赫兹激光器,比如谐波产生源或者量子级联激光器,但目前在实验室以及商业化应用中,光泵浦气体太赫兹激光器依旧具有较大的应用潜力。该激光器的工作原理基于具有恒定电子偶极矩的分子的旋转跃迁。CO2激光将分子激发到一个振动能级,因此在激发振动能态的特定旋转能级间产生了集居数反转,构成一个耦合了CO2激光泵浦和太赫兹辐射的四能级结构。该辐射结构简单,有大量激光激活分子,转动/振动跃迁丰富,可以从不同的CO2激光器获得超过200条泵浦线,这都是可以产生多辐射谱线的原因。要获得高功率的连续太赫兹辐射,增益气体分子需要具有较强的振动模式和丰富的太赫兹频谱。大偶极矩的分子和小转动分配函数的分子可能对CO2泵浦激光产生有效吸收,这使得增益气体对CO2激光具有较大的吸收截面。另外,振动弛豫速率应该足够大从而可以减少额外激发态数量。太赫兹辐射输出单一频率的谱线,通过调谐CO2激光的波长、改变增益气体的气压以及采用不同的增益气体,可以获得不同频率的太赫兹辐射。太赫兹激光谐振腔部分由泵浦光耦合输入镜、输出镜以及内壁光滑的波导管构成,激光器工作时需要控制太赫兹谐振腔保持较低的气压,通常脉冲光泵气体太赫兹激光器的工作气体在几百帕,而连续光泵气体太赫兹激光器的工作气压为十几帕。目前,由于镀膜技术和镜片材料加工技术的限制,很难实现对太赫兹激光高反射的同时对泵浦光高透的耦合输入镜,以及对泵浦光高反射的同时对太赫兹部分反射部分透过的输出镜。大部分依然采用小孔耦合的泵浦光耦合输入方式,太赫兹激光的耦合输出则可以采用小孔耦合的方式,也可采用金属网栅或砷化镓(GaAs)来进行太赫兹激光的耦合输出。

20世纪70年代,美国贝尔实验室的张道源[22]等首次报道了光泵浦气体太赫兹激光器,激光的增益气体是甲基氟(CH3 F),泵浦光源采用的是工作在连续状态的可调谐CO2激光器。此后,大量的增益介质被用在气体太赫兹激光器中,比如CH3 F、CH3 OH、NH3 COOH和CH2 F2,在0.1~8 THz内获得了上千条太赫兹谱线[23~27]。1978年,Edward J.Danielewicz等[28]分析了光泵浦气体太赫兹激光器测的机理,首次验证了使用CH2 F2作为增益气体的可行性,并采用9.6μm的连续CO2激光器泵浦CH2 F2气体,获得了12条太赫兹谱线,转换效率达到理论量子界限的20%。1981年到1986年期间,H.Hirose等[29~31]报道了基于TEA-CO2激光腔内泵浦的NH3气体的太赫兹激光器,结构如图6-13所示。将太赫兹谐振腔插入TEA-CO2激光谐振腔内,使CO2激光不输出腔外而直接用来泵浦增益气体。相比传统的外腔泵浦,腔内泵浦方式能够提高泵浦效率。此外,腔内泵浦能够将TEA-CO2激光器和太赫兹激光器结合在一起,可以有效地减小光泵浦气体太赫兹激光器的体积。

图6-13　腔内泵浦气体太赫兹激光器示意图

TEA-CO2激光器发明之后,很快就将混合气体压强增加到1 MPa,其中的旋转能级开始重叠,允许9~11μm内准连续调谐。使用这种可调谐激光器作为泵浦源,可以实现在太赫兹频谱范围内可调的辐射源。例如,1981年,加拿大拉瓦尔大学的Pierre Mathieu等[32]使用CH3 F作为增益气体,在0.75~1.4 THz内实现超过85%的调谐辐射。由于许多气体都能够使用TEA-CO2激光来泵浦,理论上,能够在整个太赫兹频率范围产生脉冲运转的高功率可调谐辐射。与低压气体激光器相比,高压气体激光器有许多明显的不利因素,其要求系统工作气压高达1 MPa,电压高达100 k V。但高压气体激光器的优势是能够在3~10 THz内产生高功率可调谐辐射。

1987年,C.T.Gross等[33]使用TEA-CO2激光泵浦11种气体介质,使用无谐振腔结构,获得了203条太赫兹谱线。1990年,V.A.Batanov等[34]报道了紧凑型CO2激光泵浦的无腔太赫兹激光器,在不增加激光器长度时,实现了光程为15 m的太赫兹辐射放大。1995年,K.Sasaki等[35]使用TEA-CO2激光器泵浦D2 O气体太赫兹激光器,当泵浦能量为50 J时,可以获得385μm的太赫兹辐射,输出能量达到50 mJ。

1991年,C.Nieswand[36]使用12 C16 O2激光的9R(32)支泵浦12 CH2 F2分子,测量得到五条新的谱线。太赫兹激光器的F-P腔使用混合网栅作为输出耦合器,另一端包含直径1.5 mm小孔的镀金反射镜。1987年,美国宇航局喷气推进实验室的Jam Farhoomand等[37]采用连续CO2激光9P(36)支泵浦CH 3 OH气体得到波长为118.8μm的太赫兹辐射,其实验装置如图6-14所示。该系统采用水冷结构,在CO2激光功率为115 W时,获得太赫兹辐射功率为750 mW左右,充入缓冲气体He后,在连续泵浦功率为125 W时得到1.25 W的太赫兹激光输出,功率转换效率可以达到1%,是目前泵浦效率最高的连续输出光泵太赫兹激光器。由于某些太赫兹增益气体的振动能级的弛豫速率,使得粒子在激光下能长时间停留而不能迅速返回基态,从而导致太赫兹激光能量的下降。这种现象被称为光泵浦气体太赫兹激光器的瓶颈效应。在增益气体中添加合适的缓冲气体,能够为解决这种瓶颈效应提供可行的方法。但在实际应用中,可供选择的缓冲气体的种类很少,绝大多数光泵浦气体太赫兹激光器都难以找到合适的缓冲气体,因此这种方法不易推广。

1995年,德国埃尔朗根-纽伦堡大学高频技术实验室的Michael Raum等[38]展示了基于环形腔结构的CO2激光泵浦的气体太赫兹激光器,实验装置如图6-15所示。通过共焦透镜小孔耦合方式将泵浦光耦合至太赫兹振荡器,太赫兹波通过3 mm的聚乙烯镜输出,使用9P(36)的CO2激光泵浦CH3 OH气体,当泵浦功率为22 W、工作气压为17 Pa时,得到30 mW的太赫兹辐射。

图6-14　CO2激光泵浦气体太赫兹激光器结构[37]

图6-15　基于环形腔结构的CO2激光泵浦气体太赫兹激光器[38]

1999年,意大利的A.Bertolini等[39]使用波导CO2激光器泵浦H13 COOH,得到了16条新的太赫兹辐射谱线,波长范围是185.3~1 219.9μm。2004年,巴西坎皮纳斯州立大学的L.F.L.Costa等[40]使用连续运转的CO2激光泵浦CH3 OD分子,获得的频率调谐范围是300 MHz,共发现了17条新的太赫兹辐射谱线。同年,意大利比萨大学物理系的A.De Michele等[41]采用脉冲CO2激光器泵浦13 CH3 OH增益介质,获得太赫兹波最高峰值功率达到几千瓦,并且探测到了17条新的太赫兹激光谱线。2008年,该课题组的R.C.Viscovini等[42]使用13 CO2激光泵浦DCOOD气体,获得了6条THz辐射谱线,谱线范围是0.413~0.987 THz。2011年,A.De Michele等[43]使用CO2激光泵浦13 CD3 I获得新的太赫兹谱线。2012年,M.Jackson等[44]首次将17 CH3 OH作为激光增益介质,采用CO2激光泵浦产生太赫兹波,输出了12条新的太赫兹谱线,进一步拓宽了太赫兹输出范围。2014年,S.Ifland等[45]使用横向CO2激光器泵浦13 CHD2 OH气体,在106.4~700.3μm内产生了43条新的太赫兹谱线。同年,M.Jackson等[46]使用横向“Z”型谐振腔结构泵浦CH3 OH、CH2 F2和CD3 I三种增益气体,在实验中发现了9条新的谱线。将泵浦激光按照一定的角度入射到太赫兹谐振腔内,泵浦光传播路径与太赫兹激光路径将在空间上分离,因此在这种谐振腔中不需要使用二色片,由于泵浦激光的路径类似于“Z”型,因此这种结构的谐振腔也可以叫作“Zig-Zag腔”。对于“Zig-Zag”型的太赫兹激光谐振腔,使用精密抛光或者镀全反膜,波导管的内壁都无法使得CO2激光的反射率达到100%。因此,当CO2泵浦光的反射次数增加时,会造成泵浦光的损耗,从而对产生太赫兹辐射造成不利影响。此外,这种谐振腔结构还会导致增益气体泵浦的不均匀性。

我国对光泵浦气体太赫兹激光器的研究在不断进行。1979年,中国科学院上海光学精密机械研究所的傅恩生等[47]实现了国内第一台光泵浦气体太赫兹激光器,使用6 W连续的CO2激光器泵浦甲基氟,获得波长为496μm的太赫兹辐射,功率为0.1 mW。1981年,中国科学院电子学研究所的刘世明等[48]报道了使用TEA-CO2激光泵浦甲基氟和重水气体产生太赫兹辐射的研究。自1989年到2014年,中山大学的郑兴世、罗锡璋、秦家银等从理论和实验方面对TEA脉冲CO2激光泵浦NH3、D2 O以及CH3 OH气体产生太赫兹辐射进行了研究。1990年,罗锡璋、郑兴世等[49]从实验上对单模和多模激光泵浦NH3产生太赫兹辐射进行了研究。1997年,黄晓等[50]对光栅调谐TEA-CO2激光泵浦10 cm和20 cm长的工作腔产生太赫兹辐射进行了研究,获得了小型化太赫兹激光器的光谱特点。1998年,秦家银等[51]使用一对电感性金属网栅作为谐振腔镜,并分别采用TEA-CO2激光器的10R(8)和9R(16)支作为泵浦光源,通过泵浦NH3获得太赫兹辐射。金属网栅的厚度一般在微米量级,因此通常需要使用其他输入-输出窗口对系统进行真空密封处理;并且金属网栅镜的平面度和平行度较差,会导致谐振腔的安装和调整不方便。另外,金属网栅对泵浦激光的透射率较低,只能将部分的CO2激光耦合到太赫兹增益区,从而使得泵浦效率较低。(www.xing528.com)

2006年,天津大学何志红等[52]利用横向CO2激光器泵浦D2 O产生太赫兹激光,在实验和理论方面分析了泵浦能量和压强等对太赫兹波输出的影响。2008年,何志红等[53,54]设计了一种紧凑型超辐射的光泵浦D2 O的太赫兹激光器,通过半经典理论,数值分析并研究了腔长与输出功率的关系。2009年前后,哈尔滨工业大学的耿利杰[55]进行了光泵浦D2 O的太赫兹激光器的实验研究。2013年,耿利杰等[56]采用改进的横向CO2激光器泵浦D2 O,获得了更高的输出能量。石英二色分束片能够同时实现对泵浦光90%的高反以及对385μm激光75%的高透,从而可以提高光泵浦D2 O气体的太赫兹激光器的转化效率。当泵浦能量是1.41 J时,在385μm处获得的单脉冲能量达到7.4 mJ,光子转换效率为44%,实验装置如图6-16所示。当CO2激光的9R(22)支以一定角度入射至石英晶片的表面时,可以实现石英晶片对该波长80%以上的反射率。根据这一特殊性质,基于45°放置的石英晶片设计太赫兹谐振腔能够获得高效率的光泵浦D2 O气体太赫兹激光器。但使用CO2激光的其他支线入射到石英二色分束片时,反射率会大大降低。因此石英二色分束片只适用于光泵浦D2 O气体太赫兹激光器而不能推广到其他波长的光泵浦气体太赫兹激光器。

图6-16　光泵浦气体太赫兹激光器实验装置[56]

华中科技大学的程祖海、左都罗等和哈尔滨工业大学两个课题组对高能量CO2泵浦气体太赫兹激光器进行了研究,主要从泵浦源、太赫兹工作腔、实验以及测试技术等方面展开研究。2009年,祁春超等[57]研究了长脉冲泵浦太赫兹激光,实现了约30倍的放大系数。2010年,祁春超等[58]将电容性金属网栅刻蚀在ZnSe窗片和高阻硅片表面,获得了由两个带衬底的金属网栅组成的F-P腔。当9R(16)支泵浦能量为402 mJ时,获得了脉冲能量为1.35 mJ的90μm辐射。同年,田兆硕等[59]报道了高重频全金属CO2泵浦CH3 OH的气体太赫兹激光器,实验装置如图6-17所示,该系统使用小孔耦合方式作为CO2激光和太赫兹辐射的输入-输出方式,使用射频波导CO2激光的9P(36)支泵浦CH3 OH气体,能够获得重频5 k Hz的太赫兹辐射。分别在泵浦入射窗口之后和太赫兹输出窗口之前放置小孔耦合镜,太赫兹激光在两个小孔耦合镜之间振荡。小孔耦合镜的内表面镀有全反膜,通过改变孔径的大小实现激光振荡反馈调节。为了获得较高的振荡效率,小孔的通光孔径通常非常小。小孔耦合方式的有效泵浦区域较小,能量转换效率很低,且输出的太赫兹辐射的发散角较大。

图6-17　CO2激光泵浦全金属CH3 OH气体太赫兹激光器实验装置[59]

2010年,纠智先等[60]实验研究了高效TEA-CO2激光泵浦CH3 OH气体产生太赫兹辐射,获得1.36%和0.705%的光子转化效率。同时进行了高能量、高效率光泵浦NH3产生太赫兹辐射的研究[61]。同年,苗亮等[62]使用镀膜的锗和石英标准具作为CO2激光泵浦NH 3的太赫兹激光器谐振腔的输入和输出耦合窗口,获得光子转化效率为35.3%。2011年,苗亮等[63]实验中使用32 mJ可调谐TEA-CO2激光泵浦NH 3获得204 mJ的太赫兹辐射,并将该激光器应用于透视成像实验中。2014年,哈尔滨工业大学的张延超[64]使用光栅选支直流放电斩波调Q的CO2激光器作为泵浦源,重频为20 k Hz,分别使用9R(31)、9R(34)、9P(10)、9P(22)、9P(20)、9R(20)、9R(06)泵浦CH2 F2,获得最高的平均功率为14 mW,峰值功率为3.5 W。

2009年,日本会津大学的Alexander A.Dubinov等在太赫兹激光器的基础上提出了光泵浦石墨烯层和法布里-珀罗型的谐振腔来产生太赫兹激光,通过改变反射镜之间的距离对产生太赫兹波的频率和输出功率进行调整。2013年前后,山东科技大学的张会云、张玉萍课题组[65~68]在TEA及连续CO2激光泵浦气体波导产生太赫兹波方面进行了研究。

在提高输出功率及拓展输出频率的同时,对太赫兹辐射稳定控制的研究也在同步进行着。1997年,S.R.Stein等[69]使用Stark效应实现太赫兹激光器频率的快速调谐,Stark场横向作用于激光的增益介质,其大小根据分子跃迁的有效宽度发生改变。实验系统如图6-18所示。使用Stark效应能够避免在腔内引入插入损耗,能够实现高速调制,调制速度仅与腔内光子寿命相关。

1980年,德国的C.O.Weiss等[70]最先利用注入高度稳定低功率的相干合成信号实现光泵浦HCOOH气体远红外激光的稳定控制,结合太赫兹波段的特点进行了理论分析。1983年,埃尔朗根-纽伦堡大学的J.Jirmann等[71]首次对CO2激光泵浦频率和红外激光器腔长同时控制,分别使用增益气体HCOOH和CH3 OH来验证稳定控制系统,功率漂移仅为1%。2013年,日本中部大学的K.Nakayama等[72]使用基于Stark效应调制的CO2激光器泵浦CH3 OD气体,系统示意图如图6-19所示。太赫兹激光器谐振腔由一个ZnSe输出镜和镀铝的闪耀光栅组成,将一级衍射输出作为泵浦光泵浦太赫兹增益气体,零级衍射光作为参考反馈信号反馈给控制系统。在Stark室内安装两个平行的铝电极板,使得其场方向垂直于CO2激光的电场矢量。透射光和Stark调制光由热释电探测器探测,信号反馈给锁相稳定器,控制压电陶瓷的位移。泵浦光平均功率经过稳定控制后的结果是(108±0.6)W/h,射频在支线中心处的稳定性能够保持在±230 k Hzp-p/h。

图6-18　基于Stark效应的激光器结构示意图[69]

图6-19　Stark效应稳定控制激光器系统示意图[72]

目前,国内外已经有多种科研及商业应用的气体太赫兹激光器。美国加州理工学院喷气推进实验室使用CO2激光泵浦增益气体,在2.52 THz处产生的功率达到1.25 W,该光源用于美国国家反场箍缩磁约束聚变实验装置(NSTX)。日本核融合科学研究所使用多图层硅耦合方式,在57.2μm和47.6μm处分别获得1.6 W和0.8 W的输出。英国爱丁堡仪器公司研发了FIR系列的太赫兹激光器,在1~5 THz可调,在2.52 THz处获得最大的输出功率500 mW,已经商业化应用。美国相干公司研发的太赫兹激光器已经应用在美国国家航空航天局AURA卫星以及南极天文台。国内的中国科学院合肥物质科学研究院、核工业西南物理研究院、华中科技大学等单位分别从美国相干公司定制了三台气体太赫兹源设备作为核物理实验的测量配套设备。中国工程物理研究院也在光泵浦气体太赫兹激光器的研究方面取得较大进展,可以实现150 mW的太赫兹输出,生产的样机已经有多家单位在试用。

光泵浦气体太赫兹激光器最大的缺点是由CO2激光器及反应管造成的大尺寸。为了克服这些问题,研究人员进行了许多的研究。2016年,Pagies等提出了一种低阈值、相对紧凑的NH3气体激光器,由10.3μm附近的量子级联激光器泵浦,在1.07 THz附近获得几十毫瓦的输出。空芯光纤和光子晶体光纤具有轻便、灵活和低限制损耗等优点,可以用作紧凑太赫兹气体激光器的反应管[73,74],模型示意图如图6-20所示。2019年,天津大学孙帅[75]等报道了一种基于空芯镀金石英光纤的光泵浦气体太赫兹光纤激光器,验证了光泵气体太赫兹激光器光纤化的可行性。

图6-20　基于微结构光纤的气体太赫兹激光器的模型示意图[74]