超宽带可调谐脉冲太赫兹辐射源应用于生物医学

在上一节中,我们讨论了基于差频技术的可调谐脉冲太赫兹源,得到太赫兹频率的调谐范围一般在3~4 THz。本节我们将讨论超宽带可调谐脉冲太赫兹辐射源,调谐范围可达十几THz甚至30 THz。目前,利用有机非线性晶体芪唑盐DAST(4-dimethylamino-N-methyl-4-stilbazolium-tosylate)差频已实现1~30 THz的调谐范围。

1.3μm附近的双波长差频光由532 nm绿光泵浦的双KTP晶体OPO产生。如图5-29所示,实验装置为常用的透射式单通结构,即OPO泵浦光单次通过谐振腔。谐振腔由腔镜M1、M2(532 nm HR/1.3~1.61μm HR/0.8~0.91μm HR)和双KTP晶体(尺寸7 mm×7 mm×15 mm,切割角度θ=65°,φ=0°,表面镀增透膜)组成。两块晶体独立调谐(θ度)。腔内两个OPO过程产生双闲频光(0.8~0.9μm)在腔内谐振,双信号光(1.3~1.6μm)输出。

图5-29　透射式单通OPO泵浦有机晶体差频的实验装置

OPO输出的双信号光不经过聚焦(光斑直径约2.4 mm)直接照射有机晶体(表面未抛光),差频晶体的主轴表面未抛光(DAST、DSTMS为a轴,OH1为c轴)平行于双信号光的偏振方向。差频产生的太赫兹波经白色聚乙烯透镜收集,由黑色聚乙烯片滤掉近红外泵浦光后,利用液氦冷却的硅测辐射热计探测。实验中,我们发现图5-29所示的透射式OPO泵浦源存在三个问题：第一,OPO的输出谱线太宽。双波长线宽大于1.5 nm,估计差频产生的太赫兹线宽大于230 GHz,不能满足窄线宽太赫兹辐射源的要求。第二,532 nm泵浦光单次通过OPO谐振腔,前后两块晶体获得的泵浦不均匀,而且存在竞争,调谐过程中输出双波长能量的变化情况较复杂。第三,单通结构中,KTP晶体的旋转引起输出光斑位置的变化,会影响后续的差频过程。

改进的差频太赫兹辐射源结构如图5-30所示。为了获得更窄的差频双波长线宽,我们使用种子注入的倍频Nd∶YAG激光器(线宽为90 MHz)。这种反射式双通OPO结构是由谷内等提出的[25]。泵浦绿光被腔镜M1反射(532 nm HR/1.3~1.61μm HR/0.8~0.91μm HR),两次经过OPO腔。这样既可以提高泵浦光的利用效率,又可以使两块晶体得到更均匀的泵浦。腔镜M2(532 nm AR/1.3~1.61μm AR/0.8~0.91μm HR)既是泵浦光的输入镜,又是双信号光的输出镜。谐波镜DM1、DM2(532 nm HR/1.3~1.61μm AR)用于分离泵浦绿光和差频光。

图5-30　反射式双通OPO泵浦有机晶体差频的实验装置

与透射式OPO相比,反射式OPO的另一个优点在于：调谐过程中,随着KTP晶体的旋转,其输出光斑的位置是不变的。此外,该结构还能实现走离补偿功能。如图5-31所示,考虑M1镜的反射作用,可将该双通形式等效为泵浦绿光单次经过由原谐振腔(实际腔)和其关于M1的镜像组成的扩展腔(等效腔)。等效腔由4块KTP晶体组成,其中KTP 1和KTP 2分别与其镜像实现走离补偿。Jazbinsek在报告[26]中指出,利用4块晶体可以获得更窄的OPO线宽。因此,我们采用的这种双通泵浦源结构也起到改善太赫兹差频单色性的作用。

图5-31　反射式双通OPO等效的走离补偿结构示意图

在短波长λl=1.35μm、1.40μm和1.45μm,差频频率为3.8 THz时,反射式OPO的输入输出特性如图5-32所示。斜率效率分别为17.2%、15.6%和12.0%,阈值分别为3.73 mJ、4.20 mJ和4.93 mJ。随着晶体旋转角度增大,Fresnel反射损耗增大,OPO转换效率降低。输入绿光能量为15.9 mJ时,输出能量随长波长λ2的变化关系如图5-33所示。利用这种改进的OPO,我们获得了相对平坦的双波长调谐谱。图5-32和图5-33中给出的转换效率略低于实际的OPO效率,原因在于实验中所使用的谐波镜DM1并不是45°的分光镜,该处存在一定的能量损耗。

我们固定短波长λl(为1.35μm),分析晶体厚度对太赫兹输出的影响。在输入双波长能量为1.91 mJ时,厚度为0.5 mm、1.0 mm和1.5 mm的DSTMS晶体差频产生的太赫兹调谐谱如图5-34所示。我们实现了0.88~19.27 THz的连续调谐。整个调谐范围内,厚度为0.5 mm的晶体的输出高于厚度为1.0 mm和1.5 mm的晶体的输出,5 THz以上频段的优势更明显。

图5-32　反射式OPO的输入-输出特性

图5-33　反射式OPO的调谐特性

与相关文献[20]的报道相比,我们的结果在高频段的输出偏低(特别是19 THz附近的极大值),这是受到探测器Si.Bolometer内部滤波片的影响(截止频率为800 cm-1)。在26 THz附近,我们也观察到了较弱的响应信号,而实际在这一位置的输出应该很高。这与该文献[20]给出的DAST晶体差频结果相一致。

图5-34表明,随晶体厚度增加,太赫兹输出能量呈下降趋势。这与无机晶体如GaSe差频的结果相反。为了解释这一现象,我们做了如下的计算。在小信号近似下求解差频耦合波方程,得到太赫兹强度表达式(5-10)：

图5-34　不同厚度DSTMS晶体差频的输出调谐谱

DSTMS晶体的光波段折射率和吸收系数由相关文献[27]给出,太赫兹波段(0.4~3.5 THz)参数由Günter课题组测量并利用Lorentz模型拟合[28]。受DSTMS晶体在0.648 THz和1.024 THz处两个强吸收峰的影响,1.5 THz以下波段的输出较低。该晶体在2.702 THz处的弱吸收峰,造成了调谐曲线在2.62 THz附近的下降。由于缺少高频段(4 THz以上)的参数,我们利用式(5-10)计算了2.62 THz(弱吸收峰附近)和3.80 THz(调谐曲线最高点)两个频率的产生强度随作用距离的变化曲线(图5-35)。

以上计算结果反映出：①2.62 THz的产生强度明显低于3.80 THz;②当l＞0.5 mm时,太赫兹强度随晶体厚度的增大而减小。这两点与图5-34实验结果是一致的。通过计算三种假设情况下的差频强度曲线(图5-36),比较吸收和相位失配因素对差频强度的影响,说明造成输出能量随晶体厚度减小的主要原因,在于有机材料对太赫兹波的高吸收(＞30 cm-1,一般比GaSe高一个数量级)。受晶体生长和加工工艺的限制,在保证孔径5 mm的情况下,晶体最薄可以做到0.5 mm,该厚度已接近图5-35中的最优厚度。

图5-35　太赫兹强度随差频作用距离(即晶体厚度)的变化

图5-36　三种假设情况下的差频强度曲线

在晶体厚度为0.5 mm的情况下,我们改变泵浦光短波长λl,分析波长因素对太赫兹输出的影响。当泵浦能量为1.91 mJ,短波长λl分别为1.35μm、1.40μm和1.45μm时的调谐曲线如图5-37所示。图中的三条曲线形状相似,输出能量随波长的变化没有呈现出明显的规律。

直观地讲,由于晶体在光波段的色散,泵浦波长的改变会影响差频的相位匹配条件。利用下面表达式,可计算不同波长下的相干长度。(www.xing528.com)

图5-37　不同波长泵浦光差频产生的太赫兹调谐曲线

如图5-38所示,不同波长下的相干长度差异很大。但真正决定差频输出能量的参数不是相干长度l c而是最优长度l o(图5-35和图5-36)。根据式(5-10)可以求出差频的最优长度,即太赫兹强度最大值对应的作用距离l。由于晶体的高吸收,最优长度l o小于相干长度l c,而且最优长度随波长的变化幅度也远小于相干长度的变化幅度(图5-39)。

图5-38　不同泵浦波长下的相干长度曲线

图5-39　不同泵浦波长下的最优长度

在其他参数(如吸收系数等)相近的情况下,不同λl对应的差频强度计算值也相差不大。因此计算结果说明：泵浦波长对输出几乎没有影响,与图5-37所示的实验结果相符。此外,图5-39中,在差频频率为3.9 THz附近,随着频率增加,最优长度略有增加。这可以解释图5-37中三条曲线最大值(46.2 nJ@1.35μm,50.6 nJ@1.40μm,51.0 nJ@1.45μm)的微小变化。

图5-40　DSTMS晶体差频的输入-输出特性

在晶体厚度为0.5 mm、泵浦波长λl=1.35μm、差频频率为3.80 THz的情况下,太赫兹输出能量随双波长泵浦能量的变化如图5-40所示。太赫兹能量与泵浦能量呈平方关系,这符合差频的二阶非线性性质。当泵浦能量为2.47 mJ时,我们获得的最高太赫兹脉冲能量为85.3 nJ,峰值功率为17.9 W。利用光谱仪测量双波长的能量比,可以算出此时短波长λl的能量为1.4 mJ,对应的差频能量转换效率为6.09×10-5,光子转换效率为3.6‰。

后续我们将DSTMS替换为有机晶体OH1,并进行了研究,实验装置如图5-41所示。

图5-41　基于OH1晶体的差频太赫兹实验装置图

在双波长脉冲能量为4.35 mJ下,我们测量了不同晶体厚度(0.78 mm、1.30 mm和1.89 mm)的太赫兹调谐光谱。三条曲线反映了其差频输出的太赫兹在频率上具有相似的变化趋势。当晶体厚度为1.89 mm时,可以得到0.02~20 THz的调谐范围。由于OH1晶体吸收小,在0.97~2.18 THz内可实现高脉冲能量的输出(高于100 nJ/pulse)。曲线上的下降主要是由OH1晶体的吸收引起的,在图5-42中可以较为清楚地观察到存在六个吸收峰。在11 THz以上,曲线的下降与拉曼模式(图5-42的底部)大体一致。

利用相关文献[29,30]给出的OH1晶体参数,图5-43给出了相干长度和差频输出能量的计算结果。在0~2 THz区域,相干长度足够长(＞5 mm),这是因为1.35μm的泵浦光折射率与太赫兹辐射匹配得很好。由于太赫兹波的衍射影响,在2 THz以下的实验结果与理论计算的结果存在明显的差别。

图5-42　不同晶体厚度OH1的差频调谐曲线(顶部)和OH1晶体的拉曼光谱(底部)

图5-43　不同太赫兹频率下的相干长度、理论模拟和实验测量调谐曲线

图5-44给出了在差频产生1.92 THz时,相互作用长度z与理论计算的太赫兹峰值功率(虚线)变化曲线以及实验测得的太赫兹峰值功率(方形)的变化曲线。除了d=1.89 mm,图中方形的增长趋势与虚线一致。通过测量透过OH1的泵浦光光谱,我们观察到额外的波长。一束对应于一阶级联红移(1 367 nm),另一束对应于反斯托克斯波(和频1 332 nm)。考虑到5个波长的相互作用,用虚线画出的计算结果更接近实验。由于晶体厚度的限制,更高阶的级联没有没有发生。另外,从P-1通过P 0到P+1的过程中,波失失配会变得更大。

图5-44　非级联下测量(方形)与计算的太赫兹峰值功率和相互作用长度的关系以及级联差频(实线)与相互作用长度的关系

图5-45　太赫兹脉冲输出能量测量3PA拟合法和二次拟合-输入双波长脉冲能量的关系曲线,以及转换效率测量-线性拟合-输入双波长脉冲能量的关系曲线

利用1.89 mm厚度的晶体产生1.92 THz时的输入与输出特性如图5-45所示。在泵浦能量低于2.23 mJ时,太赫兹能量的变化趋势符合二次函数关系。当进一步增加泵浦强度时,饱和效应就会出现,这可能的原因是多光子吸收。由于OH1晶体的带宽是2.11 eV(波长为589 nm),三光子吸收在非线性过程中占据主要地位。考虑到这种效应,我们利用差频输出的表达[31]：

这里,式子中的两项分别表明由三光子吸收引起的线性吸收和自由载流子吸收。γ为三光子吸收系数,α3为太赫兹自由载流子吸收的加权因子。实验数据与式(5-32)计算(实线)符合得很好。在4.35 mJ的泵浦能量下实现了最大507 nJ/pulse能量的输出。最高的光到太赫兹转换效率为2.49×10-4,对应的光子转换效率为2.9%。