光学太赫兹辐射源的数值模拟及其生物医学应用

根据4.2节中对电磁耦子散射过程中太赫兹波增益系数和吸收损耗系数的理论推导,以LiNbO3晶体ωTO=248 cm-1的A1对称性振动模的电磁耦子散射过程为例,我们对在不同温度、泵浦功率密度条件下太赫兹波以及Stokes光的增益、吸收特性进行了数值模拟,分析了它们的变化规律。需要指出的是,由于根据不同文献查得的数据参数不同,所以计算出的增益、吸收特性的曲线亦有所不同,但其形状、变化趋势相似。

根据式(4-30)、式(4-33)和式(4-34),我们计算了当泵浦波长为1 064 nm时,在泵浦功率密度分别为I p=100 MW/cm2、200 MW/cm2、400 MW/cm2和800 MW/cm2情况下的太赫兹波和同时产生的Stokes光的理论增益特性,以及室温时太赫兹波在晶体中的吸收特性,如图4-13所示。从图中可以看出,在图中所表示的频率范围内,太赫兹波增益系数的峰值大小为几个到十几个cm-1,而根据计算得出的Stokes光增益则为太赫兹波增益的两倍多,如图4-13(b)所示。吸收系数在近原点处小于增益系数,并且增长比较缓慢,然后随着频率的增加而迅速增长。

图4-13　太赫兹波和Stokes光的增益系数随泵浦功率密度的变换关系

从式(4-31)和式(4-35)可以发现,太赫兹波增益系数与泵浦光功率密度的开方几乎成正比。当泵浦功率密度增加时,增益系数也增加并且其峰值位置向高频方向移动。因此,可以像普通非线性参量过程和拉曼散射过程一样,通过利用增加泵浦功率密度的方法来提高太赫兹波的转换效率。但需要注意的是,LiNbO3晶体的激光损伤阈值较低,在实际实验操作中应控制泵浦光的功率密度在损伤阈值以下,而图中的理论计算所使用的功率密度数值只是为了定性地分析说明太赫兹波增益特性的变化情况,并不代表LiNbO3晶体真正可承受的泵浦功率。

U.T.Schwarz等[36,37]通过对LiNbO3晶体振动频率为248 cm-1的A1对称性振动模受激拉曼散射的增益问题,以及在低频区振动模阻尼系数的频率相关性问题的研究,分析了电磁耦子阻尼效应的产生机理,指出LiNbO3晶体在太赫兹波段的介电响应特性除了受到四个A1对性振动模的影响外,还受到与晶体微结构缺陷有关的低频(＜200 cm-1)振动模的干扰。因此在介电常数表达式中引入了修正量——衰减(阻尼)系数M(ω),从而式(4-42)可改写为

而衰减(阻尼)系数M(ω)的表达式为

式中,ωj、K j和γj分别为低频模的本征振动频率、耦合系数和线宽常数。它们的数值如表4-3所示。理论计算结果表明,修正量M(ω)的引入会稍微改变晶体在太赫兹波低频范围的折射率色散特性。根据上述分析,我们重新计算模拟了在不同泵浦功率密度情况下太赫兹波的增益特性,如图4-14所示。从图中可以看出,此时不仅太赫兹波的增益曲线的形状发生了变化,而且增益的大小也发生了改变。图4-14(b)为I p=400 MW/cm2时两种增益曲线的对比。从图中可以发现,在小于40 cm-1的低频区,由于此时电磁耦子主要表现为电磁特性,其增益主要与参量过程有关,基本不受振动模的影响,所以两条增益曲线基本重合;而在高频(＞40 cm-1)区域,引入与低频振动模有关的修正量阻尼系数的太赫兹波增益曲线[如图4-14(b)中虚线所示]明显小于没有引入修正量的情况,并且由于低频振动模的影响,增益曲线出现大小起伏。此时,太赫兹波的吸收损耗特性亦发生变化,如图4-15所示。

表4-3　LiNbO3晶体低频(＜200 cm-1)模的晶格振动参数

图4-14　引入低频振动阻尼变量时的太赫兹波增益特性对比

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图4-15　引入低频振动模阻尼变量时太赫兹波的吸收特性

图4-16为当泵浦功率密度I p=300 MW/cm2时,太赫兹波增益系数随泵浦光波长的变化关系曲线。从图中可以看出,在泵浦功率密度一定的情况下,泵浦光波长越短,太赫兹波增益系数就越大,并且此时增益系数峰值位置向太赫兹波高频方向发生移动。由此可以看出,当在TPO实验中使用短波长的泵浦源时,可以提高太赫兹波转换效率,降低振荡阈值。但正如前面所提到的,泵浦光波长较短时,尤其是在可见光波段,LiNbO3晶体很容易发生光折变现象,不仅会严重破坏相位匹配条件从而导致太赫兹波转换效率的下降,而且还会使散射光斑变形、发散,空间相干性变差。

图4-16　I p=300 MW/cm2时,太赫兹波增益系数随泵浦光波长的变化关系曲线

在室温情况下,太赫兹波在LiNbO3晶体中的吸收系数是很大的。根据基于电磁耦子受激散射过程产生太赫兹波辐射的作用机理可知,晶体的工作温度对太赫兹波吸收系数的影响较为显著,因此可以通过降低晶体温度来提高太赫兹波的转换效率,降低TPO振荡阈值。在受激散射过程中,温度的改变会影响散射效率/(LdΩ)和晶格振动模线宽(或晶格振动阻尼系数)Γj的大小[38]。虽然散射效率/(LdΩ)会随着温度的升高而逐渐变小,以至于在居里点T C时趋于零,但在低温和室温时变化较小,从而对非线性系数d＇Qj以及太赫兹波增益系数g T的影响可以忽略不计。而温度对晶格振动模的线宽Γj的影响较为显著,温度降低则线宽变窄,亦即阻尼系数变小,尤其是对于具有A1对称性的软模来说,振动线宽随温度的变化更为明显,如图4-17所示。非线性系数d＇E=16πd 33中的d 33在小于800℃时基本不变,因此在低温和室温情况下可以认为d＇E与温度无关,为常数;而升温至T C时d 33则趋于零[39]。

假设太赫兹波的增益和吸收的表达式(4-31)、式(4-32)和式(4-33)在低温情况下仍然适用,那么从中可以看出,对于LiNbO3晶体,当温度降低时太赫兹波增益系数的增大主要是由于A1对称性TO模的线宽变窄,或者说是吸收系数变小。图4-18为在泵浦波长为1 064 nm、泵浦功率密度为300 MW/cm2时,Stokes光和太赫兹波在不同温度时的增益特性曲线。从图中可以发现,晶体温度越低,增益系数就越大,并且在低频区增益系数受温度的影响较小,而在高频区增益系数随温度的降低而显著提高。这是由于在受激电磁耦子散射过程中,非线性参量作用在低频区占明显优势,而在高频区受激拉曼散射过程起主要作用。对于普通的受激拉曼散射过程,如果将LiNbO3晶体从室温冷却至80 K,那么其频率为248 cm-1的晶格振动模的受激拉曼散射增益系数将会提高3倍[38];而对于单纯的非线性参量过程,温度的变化除了对相位匹配条件有细微的影响外,对参量增益基本没有任何影响。因此总的来说,降低温度将会提高电磁耦子在高频区域的散射增益系数,而低频部分则基本不受影响。因为在我们所关心的小于100 cm-1的太赫兹波区域,增益系数的峰值位置远离TO模的共振频率,因此纯拉曼增益效应的影响在此范围内将会减小。因此在温度降低时,相对于高频区,增益曲线峰值附近的增益系数的增加幅度要小于纯受激拉曼散射增益的增加幅度。需要说明的是,在80 K的基础上进一步降低温度,增益系数不会有显著提高。这是因为晶格振动模的线宽Γj和散射效率/(LdΩ)在80 K附近或更低时基本无明显变化。

图4-17　LiNbO3晶体A1对称性TO模的振动线宽随温度的变换关系曲线

图4-18　在不同温度时,Stokes光和太赫兹波的增益特性曲线

图4-19为在工作温度分别为77 K、300 K和400 K时,LiNbO3晶体对太赫兹波的吸收系数变化曲线。从图中可以看出,在液氮温度(77 K)时的吸收系数约为室温情况时的1/3,而且温度越高,吸收系数增加的速率也就越大。

图4-19　LiNbO3晶体在太赫兹波段范围内太赫兹波吸收系数随温度的变化关系