在上一章中,我们已经就电磁耦子的一些基本概念和特性进行了简单介绍。电磁耦子是横向光学晶格振动模(TO模)与电磁波(此时为远红外辐射)在满足一定条件下耦合作用的产物,从而导致晶格振动的色散特性发生明显变化:在长波长、小波矢处表现为明显的类光子特性(电磁特性,与非线性参量作用类似);而在短波长、大波矢处表现为类声子特性(机械振动特性,与拉曼散射过程类似);在这两种情况之间的强耦合区,电磁耦子既不类光子也不类声子,或者说它同时具有电磁和机械振动特性,如图4-3所示。
虽然电磁耦子的色散关系在20世纪50年代就从理论上预言了[11],但直到60年代激光拉曼技术出现以后,才从实验上得到证实。如果具有红外活性的晶格振动模可以发生拉曼散射,那么我们称此振动模既具有红外活性又具有拉曼活性。这时,如果在这种晶格振动模上发生受激拉曼散射,那么在满足一定条件的情况下,根据探测到的不同波矢下的Stokes光子,不仅可以获得电磁耦子的色散曲线,而且还可在小波矢情况下获得连续可调谐的相干远红外辐射,而不是具有机械振动的弹性波,这就是我们感兴趣的太赫兹波辐射。此时,红外活性物质的非线性源自电子和离子振动的共同作用。
图4-3 电磁耦子色散曲线示意
电磁耦子的波矢q的大小在104 cm-1以下,而我们所关注的太赫兹波辐射的波矢则更小,在300 cm-1以下。通常拉曼散射所采用的激发光是可见光或近红外光,所以入射光的波矢和产生的Stokes光的波矢均在105 cm-1的数量级。因此,只有采用前向拉曼散射技术才可能获得波矢比入射光和散射光波矢小三个数量级以上的电磁耦子色散特性,此时电磁耦子才有可能具有明显的电磁性,从而可通过非线性参量作用产生太赫兹波辐射。在小角度前向拉曼散射的条件下,入射光ωp、散射的Stokes光ωs和太赫兹波ωT满足能量守恒条件
以及非共线相位匹配条件(www.xing528.com)
图4-4 电磁耦子散射过程的相位匹配示意图
通过改变θ,获得不同频移的Stokes光子,从而可探测到电磁耦子的色散特性。1965年,Henry和Hopfield[12]首次采用这种前向拉曼散射的方法,成功测量了闪锌矿结构的GaP晶体中电磁耦子的拉曼散射。当时采用35 mW的He-Ne激光器作为激发光源,在θ=0°~6°的变化范围内,观察60~70 cm-1的拉曼谱线。此后科学家们在一系列样品中都观察到了电磁耦子的拉曼散射。我们在TPO实验中亦测量了LiNbO3晶体最低的A1模电磁耦子的色散曲线。需要注意的是,要观察电磁耦子的拉曼散射,正如前面所说的,要求样品必须同时具有红外和拉曼活性。
通过对电磁耦子拉曼散射光谱的研究,不仅可获得离子晶体中电磁耦子的频谱数据,而且利用它还可以决定离子的有效电荷、红外波段的晶体折射率和低频介电常数。通过电磁耦子散射光谱的研究可以更好地理解非线性晶体中的光参量过程和混频过程[13],以便更好地利用这些过程发展电磁耦子调频激光器[14-16],并且还有助于了解电磁耦子和双声子的费米共振,以及它与局域模的相互作用。
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