非线性参量过程在光学太赫兹辐射源及其生物医学应用中的作用

非线性光学参量作用是一种与非线性介质二阶非线性极化率有关的三波混频过程。当一束频率为ωp的强泵浦光入射到非线性晶体中时,基于二阶非线性极化效应,在晶体中便会通过自发辐射机制产生频率分别为ωs和ωi的噪声辐射(ωs＞ωi),一般定义高频(短波长)的为信号光,低频(长波长)的为闲频光。此时,参量过程满足能量守恒条件ωp=ωs+ωi,当满足动量守恒条件(即相位匹配条件)时,信号光和闲频光具有最大增益,从而该混频过程可持续、高效地进行,泵浦光的能量将通过有效非线性极化率χeff不断地耦合到信号光和闲频光中,形成参量放大。图4-1为参量过程中三波能量守恒条件和相位匹配条件示意图。如果将非线性晶体放置于一光学谐振腔内,当参量放大的增益不小于腔内损耗加耦合损耗时,则可分别在信号光和闲频光频率处得到持续的相干光振荡输出,这就构成了参量振荡器。

图4-1　参量过程中(a)三波能量守恒条件和(b)相位匹配条件示意图

非线性光学参量作用的一个显著特点就是参与作用的三波不与介质发生任何能量交换,也就是说不考虑晶体对三波的吸收损耗作用。在典型的非线性参量过程中,三波一般都处于可见、近红外或中红外波段范围内,而远离处于紫外波段最低的电子态共振能级(电子吸收带)和处于中、远红外波段最高的晶格振动能级,也就是说产生的信号光和闲频光都是电磁特性的。这时,非线性极化仅由电子运动引起,而离子的贡献可忽略。当满足能量守恒条件和动量守恒条件时,通过选择合适的非线性介质和泵浦波长,信号光ωs和闲频光ωi可以在一定范围内实现连续调谐。此时,非线性极化率的大小可以认为与频率无关,近似为一常数。但当闲频光的频率接近非线性晶体的晶格振动能级时,如图4-2所示,不仅非线性极化率会共振增强,而且晶体对闲频光的吸收也变得很大,此时的参量增益特性正是研究人员所感兴趣的。在这种情况下,闲频光处于远红外波段,如果它可以和晶格振动模发生耦合,生成如上一章所述的电磁耦子,则可认为该晶格振动模是红外活性的,此时形成的电磁耦子既具有电磁特性,又具有机械振动特性。晶格振动的红外活性的选择定则为：分子在振动过程中电偶极矩发生变化,且在平衡位置附近电偶极矩导数不为零,即(www.xing528.com)

图4-2　接近晶格振动能级时参量作用示意图

在20世纪60年代,随着具有高能量、高亮度、相干性和单色性好的激光的出现,使得研究物质对光场的非线性响应成为可能。1961年,P.A.Franken等[1]将红宝石激光束入射到石英片上,发现了二次谐波现象,揭开了非线性光学研究史上的第一页。接着,科学家[2 5]在理论上首先预言了三波互作用过程中存在参量增益的可能,并在1965年由C.C.Wang等[6]首次完成了三波混频的参量实验,同年J.A.Giodmaine和R.C.Miller[7]制成了第一台脉冲运转的光学参量振荡器。几十年来,随着多种非线性光学材料的出现,光学参量振荡器有了连续运转、内腔式、外腔式等结构形式,相关研究工作正朝着高功率和高效率输出、实现宽而平滑的调谐、压缩输出谱线宽度等方向迅速发展,其目前已被广泛应用于大气污染遥测、分子光谱、激光红外对抗、光化学和同位素分离等研究中。