激光的出现导致光学波段非线性效应的发现。非线性光学突破了传统光学中光波电场线性叠加和独立传播的局限性,揭示了介质中光波场之间的能量交换、相位关联、相互耦合的过程。非线性光学属于强光与物质相互作用的范畴,因此在第一台激光器问世后不久的1961年,人们就利用这一质量良好的强光源,发现了倍频现象。随着激光技术的不断发展,激光的峰值功率密度和单色定向亮度得到大幅提高,越来越多的非线性效应被发现和利用,丰富了人们对于光与物质相互作用的认识。
非线性效应指在强光照射物质的过程中,由于物质的非线性极化,从而产生新的频率的现象。其来源是原子或分子周围的电子在光电场作用下产生位移或光电场与分子的振动、转动、取向或集体模式的相互作用。电介质材料在外加电场后,其组成原子核的分子会产生极化。介质对外加电场E响应产生的电极化强度P表示单位体积内的净感应电偶极矩。在线性电介质材料中,感应极化强度P正比于该点电场E的大小,两者满足关系P=ε0χE,其中χ表示电极化率。然而,强电场作用下这种关系变为非线性,电极化强度P变为外加电场的函数,并且随着电场E的幂次方的增大而增大。通常感应极化强度表示为
式中,χ1表示线性极化率;χ2表示二阶电极化率;χ3表示三阶电极化率,此处忽略更高阶的非线性效应。电极化率随着阶数的增高而迅速减小。非线性效应的强弱不仅与电极化率相关,也取决于外加电场的大小,这也是激光出现之前非线性效应没有得到很好研究的原因之一。(www.xing528.com)
相位匹配是非线性光学中最重要的概念之一。在非线性效应过程中,如果极化强度的空间波长和产生的光电场不同,那么在非线性晶体中光电场和极化强度之间的相位关系是连续变化的,导致极化强度向光电场的能量转换会发生逆转换,从而降低非线性转换效率[3]。定义能量从极化强度向光电场转换的长度为相干长度,如果光电场的空间波长和极化强度空间波长是相同的,相干长度就可以认为是无穷大,这就是相位匹配。对于简单的三波混频,相位匹配条件为
一般用相位失配量Δk来表示相位匹配程度,在相位匹配条件下Δk=k 1-k 2-k 3=0。相位匹配的本质是在光传播方向上使参与相互作用的光波在非线性晶体内保持一定的相位(速度)关系,使得晶体内不同位置处产生的新的频率的光场能够在晶体的出射面处相位相同,发生相干叠加,保证最大的转换效率。
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