局部场修正-非线性光学与光子学成果

上一节导出的各阶电极化率的表达式（18-44），式（18-51）以及式（18-53）等，均是在假设介质是由一群能量状态分布和空间取向相同而彼此之间又相互独立的粒子集合所组成的前提下得出的。在此条件下，可认为作用在每个单独粒子上的有效电场E'（局部场）就等于我们能直接测量得到的存在于介质之内的宏观电场E。对于气相介质而言，由于粒子间的平均距离比较远，它们之间的电相互作用可以忽略，因此E'与E的差别的确可以忽略。但对于液态和固态介质来说，由于邻近粒子之间的相互作用不能再忽略，作用在个别粒子上的局部有效电场E'将明显区别于作用在整个介质内的宏观平均电场E，在此情况下就必须引入所谓的局部场修正。这是一个颇为复杂的问题，只有对某些液体和立方形离子晶体而言，采用洛伦兹模型或经过适当改进过的模型，才能得出简单的解析修正关系。现仅以洛伦兹模型为例加以说明。此时，认为作用在介质内单个粒子上的有效电场，可看作由两部分贡献之和所组成，其一是介质内的平均宏观电场，其二则是周围粒子电偶极矩所产生的电场。而有效电场E'与宏观电场E之间有如下的简单关系［3～5］：

式中，P'为所考查的粒子周围不大范围内的有效电极化强度，它亦可展为幕级数的形式。设单个粒子的线性电极化系数为α（1），则按单个粒子行为求和计算的有效线性电极化强度为

式中，N为单位体积内的粒子数。将上式代入式（18-55）后可得

注意到在一级近似下，有如下关系式成立：

式中，D为电位移矢量，而

为普通情况下介质的相对介电常数。借助于以上两个关系式，式（18-56）可改写为

进一步，在二级近似下，介质电位移矢量可写为

将式（18-58）代入上式后可得

该式意味着(www.xing528.com)

为求出E'和E之间的明显关系，可在（18-58）中忽略第二项而取P'（1）≈ε0（εr-1）E代入式（18-55），并忽略第三项贡献而得到

由此可进一步将P'（2）改写为

式中，α（2）为单个粒子的二阶非线性电极化系数张量。但另一方面，从式（18-59）中已知道

将式（18-61）代入式（18-62），可直接得到考虑到局部场修正后的宏观二阶非性电极化率为

式中，Nα（2）是在未考虑局部场修正情况下算得的介质二阶电极化率张量，其张量元由上一节已求得的式（18-51）或式（18-52）所表述。

同样的推导过程，亦可推广到更高阶的非线性电极化率的情况。例如，考虑到局部场修正后的宏观三阶非性电极化率为

这里，Nα（3）是在未考虑局部场修正情况下算得的介质三阶电极化率张量，其张量元由式（18-53）或式（18-54）所表述。