非线性光学与光子学中的成果

如18.1节所述，密度矩阵是一种算符，它依赖于给定系统的哈密顿算符，并可在式（18-7）基础上，确定任意一种可测量物理量的统计平均值。在最普遍的情况下，可选取空间线度远大于粒子尺寸，但远小于入射光波长范围内的一群数目众多的粒子集合作为介质的一个子系综，在该子系综范围内，既可以忽略光场的空间变化影响，又可对众多的粒子进行统计平均计算。为便于进行解析分析和讨论，可进一步假设介质是由一些状态分布和空间取向相同，而彼此之间又不存在任何相互作用的粒子所组成。这种假设虽然与任何一种实际介质的情况均不完全符合，但对它进行推导和分析最为简单，而得出的某些结论，可应用到与上述假想情况接近的气体和晶体介质的情况；而另外一些结果和推论（如共振增强效应）亦可推广到更一般的实际介质情况。对这样任意选定的一个子系综而言单位体积内的平均电偶极矩算符R，可表为这些等同粒子的电偶极矩算符p的相加形式：

式中V为子系综的体积，ζ为该系综内粒子数，而N为单位体积内的粒子数。在上述所作的最一般化的假设条件下，按照电极化强度矢量的定义并参照算符求平均值的公式（18-7），可直接写出第r阶电极化强度的一般表达式为

式中，ρ（r）（t）是第r阶密度矩阵算符。

1）一阶（线性）电极化率表达式

首先由式（18-38）出发，可得出介质的一阶（线性）电极化强度矢量为

根据式（18-29），将ρ（1）（t）展开为傅里叶级数代入上式可得

由此可得到一阶电极化强度矢量的傅里叶分量为

以上推导中利用了一阶密度矩阵元的解析表示式（18-31）。式中的微扰哈密顿矩阵元，在电偶极矩近似下可根据式（18-28）写为

式中，j=x，y，z为矢量的直角坐标分量下角标的简写符号。为简洁起见，在本章以下的所有公式中，全部省略了按两个重复出现的下角标符号j等项的求和运算标记等。

将式（18-41）代入式（18-40）后，可求得一阶电极化强度矢量的直角坐标分量表达式（电偶极矩作用近似下）：

另一方面，第2章中曾提到过，线性电极化强度的傅里叶分量还有如下的唯象表示形式［见式（2-19）］：

由此可得线性电极化率张量元的具体表达式为

式中，假设了ωab=-ωba和Γab=Γba。

进一步假设入射光频率远离粒子的本征跃迁频率（非共振作用），亦即（ωbaω）＞＞Γba，则上式中的含iΓab各项可忽略，从而可得非共振情况下线性电极化率为

因为电偶极矩p为厄米算符，故其矩阵元应满足关系式（pi）ab=［（pi）ba］*。另一方面，p又是一种实数算符，而粒子的非微扰本征函数φa和φb亦可选择为实函数，故电偶极矩的矩阵元恒为实数，因此进一步应有下述关系成立：(www.xing528.com)

从而可将式（18-45）进一步简化为

式中角标a和b可分别取粒子非微扰本征能态的所有量子数。

2）二阶（非线性）电极化率表达式

经过类似的过程，对二阶非线性和频过程可导出二阶非线性电极化强度傅里叶分量表达式为

在求解以上公式中利用了公式（18-35）和相互作用哈密顿的电偶极矩近似。

另一方面，根据普遍表示式（2-22），还可写出有限数目单色波场入射作用下频率成分为（ω1+ω2）的二阶电极化强度的傅里叶分量形式为

式中，省略了对重复出现的角标j和k进行求和运算的符号。将上式与式（18-48）相比较，可立即得出的表达式。考虑到在式（18-48）中场强分量E（ω1）和E（ω2）的位置对调不产生实质上的物理差别，因此可最后求得

式中，第一个求和记号表示其后各项中角标j-ω1与k-ω2同时对调后组成新的各项再相加。而a，b，c可分别取粒子系统本征能态的所有可能量子态。将上式分母中的各相乘项以具体表达式代入，并考虑到方括号中各相加项相对于j-ω1和k-ω2的位置同时对调保持不变，可最后写为如下的通用标准形式：

若设入射波场的频率ω1和ω2以及它们两者的组合（ω1±ω2）均远离组成介质的各粒子的本征跃迁共振频率ωba，ωca，ωcb等，则所有的阻尼因子项均可忽略。在此非共振近似条件下，式（18-51）可简化为

3）三阶（非线性）电极化率表达式

同样，对于频率为ω1，ω2和ω3的三单色波同时入射产生频率为（ω1+ω2+ω3）的和频辐射过程而言，可导出三阶非线性电极化率傅里叶分量张量元表达式为

上式等号右端第一个求和记号，表示其后各项中角标对j-ω1，k-ω2，l-ω3同时互换后组成新的各项再进行相加。当入射光频率ω1，ω2和ω3以及它们三者之间的任意组合均远离粒子系统的各本征跃迁共振频率时，上面公式中所含各阻尼因子项均可忽略，则由此可得非共振近似条件下的简化表达式：

式中，a，b，c和d可分别取粒子系统非微扰本征能态的所有可能量子态。至此已分别推导出二阶和三阶非线性电极化率张量元的具体解析表达式，下一节将针对非线性电极化率所具有的主要特性进行深入讨论。