太赫兹辐射检测：四波混频方法的应用

在具中心对称的晶体或各向同性的介质中，光学二次谐波的产生在偶极跃迁近似下是禁戒的，但此时如果对介质施加频率为Ω的低频电场，则频率为ω的入射光场可以通过以下的四波混频方式产生频率为（2ω+Ω）的电极化傅里叶分量：

式中，χ（3）（ω，ω，Ω）是介质的相应三阶电极化率，ω'是新产生的光场频率。如果假设Ω＜＜ω，则ω'≈2ω，故以上过程可简称为电场诱导的二次谐波（EFISH）产生。作为一种三阶非线性过程，由基波向二次谐波的能量转换效率是很小的，因而所产生的谐波场可近似写为

式中，（ω，ω，Ω）为表征EFISH过程的介质有效非线性极化系数。实际上，E（Ω）可以是要测量的太赫兹波场，因此在已知输入基波光强的前提下，通过测量所产生的谐波信号的强度就可间接确定E（Ω）值。

在由Nahata和Heinz报道的一个早期实验中，使用了一个具中心对称的硅样品作三阶非线性介质，与频率为ω的激光脉冲以及频率为Ω的太赫兹脉冲同时相互作用，实现了对后者的取样测试［33］。

Dai和Zhang等人完成的实验表明，利用气体等离子体作为三阶非线性介质，同样可基于EFISH方法去检测入射太赫兹脉冲信号［34］。在此情况下，根据式（17-11），由THz场诱导的二次谐波光强可写成以下形式：

式中，Eω和EΩ分别是入射激光脉冲和待测THz脉冲的振幅函数。上式的物理意义是，在作为探测用输入基频光光强水平为给定条件下，所测得的倍频光光强将正比于输入的太赫兹波的光强，但是此时却无法获得后者的相位信息。

另一方面，在由强激光产生的气体等离子体中，可能会存在由相位自调制效应导致的连续谱相干白光的产生，其中包括了ω'=2ω+Ω≈2ω的光谱分量，后者可看成为具2ω频率值的本地场，它可与通过前面所述四波混频产生的倍频场相互干涉。考虑到这种干涉效应后的总倍频场的光强为

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当本地场为零或十分微弱时，上式右端中第一项占主导地位，并导致I2ω∝。当本地场影响不可忽略时，第二项将给出与成正比的干涉项贡献，从而可实现对入射太赫兹场振幅和相位的同时检测。最后一项是本地倍频场贡献，它作为一个背景信号可以很容易地在实验上予以扣除。因此，式（17-13）可最后简化为

式中，φ为与之间的相位差。从这一表达式出发，可就两种情况进行考虑：①当入射探测激光强度低于空气电离阈值时，第二项贡献可以忽略不计，而总倍频场光强由第一项决定，测得信号是无极性的（恒为正值），只能获得太赫兹场光强信息；②当探测激光强度高于空气电离阈值时，第二项贡献可以是主要的，测得信号正比于，故可呈现出正负震荡的形式。

基于以上所述原理设计的实验系统如图17-7所示［34］。首先，太赫兹波是在由主泵浦激光束激发的第一个空气等离子体区，通过与由BBO晶体输出的二次谐波之间的四波混频而产生（见17.1.3节）。这样产生的太赫兹波经一个抛物面镜反射后成为准直，再通过一个硅片滤掉残余的800 nm和400 nm光成分，最后再经第二个抛物面镜反射后，聚焦入射到由另外一束800 nm激光所激发的等离子体内。显然，此情况下的第二束激光，既起着产生等离子体的作用，也同时起基频入射探测光的作用，其偏振状态可借助插入的一个λ/2波片予以控制。通过微调两脉冲激光束的时间延迟，最后可测得倍频信号作为上述延迟时间的函数。

图17-7　通过在空气等离子体内倍频生成的四波混频方法，检测太赫兹波振幅与相位的实验装置［34］

图17-8为使用这种方法测得的太赫兹辐射场时间波形的测量结果。从中可看出，随着探测激光脉冲能量的增加，太赫兹信号波形从单极（∝IΩ）变化至双极（∝EΩ），表明太赫兹波场振幅与相位的检测可以在适当高的基频探测光强水平下实现。

图17-8　在3个不同探测激光光强水平下测得的入射太赫兹场的时间波形［34］

在另一个类似的实验中，本地的倍频波可以借助在焦点区施加一直流偏压而有所增强［35］。此情况下，不但可以大大减少对探测光强的要求，还可借助对所施加的偏压进行调制和采用锁相放大的方法，使得测量结果的信噪比有所提高。