四波混频方法产生太赫兹辐射于等离子体中

另一种借助非线性光学原理产生太赫兹辐射的方法，是基于在气体等离子体中的四波混频（一种三阶非线性）效应。此情况下，一束频率为ω的较强基波光脉冲与频率为2ω的较弱二次谐波光脉冲，同时入射到在空气或其他气体中由同一基波光脉冲激发形成的等离子体区域中，有关上述等离子体体系的精确理论描述，必须同时考虑到等离子体本身的形成、太赫兹辐射的产生以及通过等离子体传播等课题，目前尚无这样一种完整的理论。如果把激光生成等离子体看成一种各向同性三阶非线性介质，则基于四波混频的光整流模型，可以很容易理解通过这一过程产生太赫兹辐射的物理原理。根据这个模型，在三阶非线性光学介质（等离子体）内，通过一束强超短脉冲基频激光和它的较弱的倍频光束的同时作用，可借助以下的三阶非线性极化过程产生太赫兹辐射：

式中，E（ω2）和E（ω3）为入射基波（800 nm）脉冲所含频率值较高的任意两个傅里叶组分（参见图17-1），E（2ω1）为由基波脉冲所含频率值较低的傅里叶组分（ω1）通过另外一个二阶非线性晶体后所产生的二次谐波场；P（3）（Ω）为产生频率为Ω的电极化组分（太赫兹波辐射源），而χ（3）（ω2，ω3，-2ω1）是与这一过程有关的介质的三阶非线性极化率。采用等价的四光子参量作用的观点（参见4.1节），可以借助图17-4（a）对上述过程给出更为清晰的说明。按此说明，该过程的本质，涉及频率分别为ω2和ω3的两个基频光子的湮灭，频率为2ω1的倍频光子和频率为Ω的太赫兹光子的同时产生。为确保较高的转换效率，这4种波场之间的相互作用应满足相位匹配条件。在实验上，一个微弱的倍频光输入起着种子信号的作用，从而有利于上述四波混频发生的效率。

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图17-4　四光子参量作用量子跃迁图（a）以及在等离子体内借助四波混频产生太赫兹辐射的装置示意图（b）

图17-4（b）为用这种方法产生太赫兹辐射的实验装置原理图。一个强飞秒脉冲泵浦光束经透镜聚焦到空气（或其他气体）中产生等离子体，上述基频光束经过一个二次非线性晶体（如BBO）时，其能量的一部分转化为二次谐波辐射，后者与前者同时聚焦入射到离子体区中心，由于基频光与倍频光在空气中有不同的相速度，因此在焦点处会引入一定的相位延迟，但这种相位延迟可通过在光路中放置适当的双折射片予以补偿。

同使用二阶非线性晶体或有机材料相比，采用气体等离子作为三阶非线性材料来产生太赫兹辐射，具有不存在光学破坏阈值的限制和无声子吸收等优点，而所产生的太赫兹辐射带宽，仅由入射激光脉宽所限定。这一方法的首次演示，由Cook和Hochstrasser于2000年报道；他们使用了波长800 nm、脉宽65 fs、光强5×1014 W/cm2的激光束，聚焦到常态空气中，产生了中心频率为2 THz以及场强为2 kV/cm的太赫兹辐射［25］。基于相类似的实验方案，后来的工作进一步将太赫兹辐射的场强提高到102 kV/cm［26］。另外的研究还表明，太赫兹辐射的极性和场强可通过改变基频波与倍频波之间的相对相位而加以控制，而经由等离子体增强的非线性极化率χ（3）有助于提高太赫兹波的产生效率［27］。