基于多光子光电导机制的半导体光谱研究

对于在半导体样品内，由简并双光子吸收所诱导的光电导变化过程而言，双光子吸收的能量必须等于电子在价带内的初始能级与在导带内或其边缘处的跃迁终止能级之间的能量差，亦即

在低温下（如≤20 K），在带隙顶部附近可能有一系列分立的能级，它们可能属于自由激子能级或者或朗道分裂能级，后者发生在对于样品施以强磁场时。假设入射激光为可调谐，当双光子的能量等于一个价带电子从其起始能级到达导带底部某一分立能级的跃迁能量时，在导带中的自由电子数量以及价带中的自由空穴数量，可以得到显著增加，进而可观测到光电导信号的共振增强。基于这一原理，研究者们研发出一种非线性光电导光谱技术。

上述技术可以应用于开展有关自由激子能级结构和动力学特性的研究。当入射双光子的能量接近但不显著高于带隙能量时，可以激发出一个电子空穴对，前者位于导带而后者位于价带。在适当条件下，这样一对符号相反的电荷，可以借助静电库仑作用而形成一种电中性的准粒子，这对应于所谓自由激子的形成。自由激子具有类似氢原子的能级结构。在没有施加电场条件下，自由激子的分离或离解，可通过与掺杂或缺陷中心相互作用，或者与光学声子相互作用而实现。由于激子解离，自由电子和/或自由空穴将会增加。而当对半导体施加直流偏压电场时，这种激子分离过程可以进一步加快，这是因为电子空穴倾向于向相反的方向移动，从而可观察到由双光子诱导的自由激子跃迁导致的光电导信号的共振增强。

实验中，可以利用一束可调谐激光束来辐照处于低温并施以适当偏压的半导体样品，通过记录双光子激发诱导光电导信号作为输入双光子的能量函数，最后得到的光谱扫描曲线可给出与自由激子跃迁相应的分立峰值结构。这种多光子光电导光谱技术，可以用来探测处于磁场中样品的激子能级或朗道能级的塞曼分裂。与单光子吸收光谱技术相比，双光子吸收光谱技术可以揭示更多有关选择定则以及跃迁细节的有用信息。

双光子光电导光谱学的研究对象，一般是那些处于低温和强磁场条件下的单晶半导体样品，如PbTe和InSb［44，62，63］，CdS［64，65］，GaAs［66，67］以及Hg1-xCdxTe等［68］。以CdS晶体样品为例，该晶体为六角纤锌矿结构和三个价带（A，B与C）［64］。电子由每个价带至导带的跃迁可产生自由激子，并居于不同的分立激发态。其中始发自A价带跃迁的激子在此表为A激子，而始发自B价带跃迁的激子为B激子。最窄的带隙是由处于布里渊区中心的A价带所决定并为Eg=2.582 eV。实验中，冷却至1.8 K的CdS单晶被施以低偏压和强磁场，然后样品被两束ns脉冲激光辐照：一束是可调谐可见光染料激光（hv1=1.7～1.834 eV），另一束是红外激光（hv2=0.784 eV）［65］。图15-10显示了这样测得的光谱扫描曲线，磁场水平为10 Tesla（特斯拉）。在该图中，与不同A激子和B激子跃迁对应的扫描谱峰位置，可很容易加以确定，此情况下，光谱分辨率只受到所用激光线宽（≤0.3 meV）的限制。(www.xing528.com)

图15-10　在10 Tesla的磁场水平下测得CdS晶体的高分辨率双光子激发光电导光谱扫描曲线（箭头表示共振峰与对应的特定激子跃迁）［65］

另一个实例，是利用GaAs/AlGaAs的多重量子阱样品的双光子诱导光电导光谱研究。该样品是由10个单元的双量子阱组成，阱宽可分别为155Å或者75Å，每两个量子阱之间被厚度为0.70Å的未掺杂A10.3Ga0.7As缓冲层所分隔。样品工作在20 K并在无外加磁场的情况下，被一束可调谐和光强水平为100 MW/cm2的脉冲激光所辐照［69］。图15-11（a）与（b）分别给出了用两个宽度不同量子阱样品测得的双光子诱导光电导光谱扫描曲线。两条曲线的共振峰值分别指示对应的激子跃迁的从属。图中以2PHH表示出自HH1次带的激子跃迁，2PLH表示出自LH1次带的激子跃迁。对GaAs而言，1S跃迁为双光子吸收禁戒跃迁，因此图中标示的1SHH与1SLH跃迁，实际上是由入射激光在样品晶体内产生的二次谐波的单光子吸收所贡献。稍后，进一步利用置于磁场中的GaAs/AlGaAs多重量子阱样品，还实现了磁光吸收光谱学的研究［70］。

图15-11　基于两个具不同量子阱宽度的半导体样品测得的双光子光电导光谱扫描曲线（箭头表示共振谱峰位置和对应的激子跃迁归属）［69］