基于多光子吸收的光学限幅-非线性光学与光子学

光学限幅器是指一种基于非线性光学效应原理而设计的特殊的光学装置，其有效透光率随入射光强的增大而降低。在军事应用方面，这类装置可保护人眼和光学敏感器件免于受强激光辐射而引起的损坏，在光通信和信息处理方面，可起到稳定光信号的作用。

至今，人们已发现多种不同的效应和原理，可用于光学限幅装置的实验研究［94］。其中一大类型的装置，是基于在高入射光强下，透射光束能量的空间分散（散射、弥散或偏折）原理；另一大类型装置，是基于依赖于入射光强的非线性吸收原理。对第一种类型的装置来说，通过入射光能量向空间不同方向上分散，而达到限制初始传播方向上的能量和光强的目的。对第二类型的装置来说，当入射光强水平超过一定范围后，由非线性吸收导致的光学透过率随入射光强的进一步增大而变小，从而可达到光学限幅的作用。

显而易见，多光子吸收机制和多光子吸收介质，是实现第二类型光学限幅作用的最好选择。这是因为与所有其他种类的光学限幅机制相比，基于多光子吸收的光学限幅装置具有如下优点：①对于弱入射光而言，多光子吸收衰减可以忽略，因此装置可以具有高的初始透过率；②当入射光强超过一定水平后，多光子吸收所引起的衰减开始起作用，以后随着入射光强的进一步增加，系统的非线性透过率可随之显著变小；③由于多光子吸收涉及分子的瞬时电子跃迁，故系统非线性透过率可瞬时随着入射光强的变化而改变，从而使装置的动态反应时间可达到飞秒量级；④透过光束的空间结构和光学质量可基本保持不变。

1）基于双光子吸收的光学限幅效应实验

在20世纪80年代中期，研究者曾首先采用某些半导体晶体样品做光学限幅实验，初期研究结果表明，这种情况下，导致光学限幅作用的物理机制不单纯为双光子吸收，而且还涉及其他可能的物理机制，包括导带内自由载流子吸收，以及非线性折射效应等［95，96］。

自20世纪90年代中期开始，研究者们的努力开始集中在采用多光子吸收能力强的新型有机染料溶液或由他们掺杂的聚合物介质中，由于这一类介质可具有较大的多光子吸收系数，故可产生较好的光学限幅效果［97，98］。另一方面，对给定的介质而言，其多光子吸收系数，直接与产生非线性吸收的分子浓度成正比。而通常这种浓度值受到染料分子在溶剂中或固体介质中溶解度的限制。为突破这一限制，从21世纪初起，研究者们的努力已向具有更高非线性吸收分子浓度的介质体系扩展，这其中包括由有机染料分子构成的液晶，有机液态盐以及有机晶体等［22，24，99～106］。

根据双光子吸收导致的非线性透过率表达式（14-37），对于一个基于双光子吸收的光学限幅装置而言，其输出光强（Iout）可表示为［107］

图14-20　基于一种双光子吸收生色分子液晶测得的非线性透过率（a）和输出能量（b）相对于入射光能量的变化（实线为按照β=6.25 cm/GW拟合值给出的理论曲线）［22］

作为一个近期研究成果的实例，图14-20给出了利用一种由染料分子组成的纯净液晶体作为双光子吸收介质，所测得的非线性透过率曲线以及表现出光学限幅效应的输入/输出特征曲线［22］。样品长度1 cm，工作在100℃以保持各向同性状态，采用波长为815 nm和脉宽为5 ns的脉冲激光束作入射光束。图14-20（a）为测得的动态透过率随入射光脉冲能量的变化；图14-20（b）为透过光能量随入射光能量的变化。从该图可以看出，当入射能量大于1 mJ以后，输出能量随入射光能的进一步增大而变化甚小，从而表现出典型的光学限幅功效。

作为另一种以超短（飞秒）脉冲激发和双光子吸收为基础的光学限幅典型实例，图14-21给出了采用尺寸约为7 nm的CdTe量子点氯仿溶液作为非线性吸收样品，以波长为1 300 nm，脉宽为160 fs的激光进行双光子激发，测得的非线性透过率曲线和输出/输入曲线［108］。

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图14-21　基于CdTe量子点氯仿溶液测得的非线性透过率（a）和输出能量（b）相对于入射光能量的变化［108］

通过对图14-20和图14-21的比较可以看出，两种情况下的非线性透过率变化范围大致相同，但是两者最佳拟合的双光子吸收系数（β）的数值却相差两个量级以上。这意味着在后一情况下所要求的光强，要相应高两个量级以上。

2）基于三光子吸收的光学限幅实验

与利用双光子吸收原理的装置相比，基于三光子吸收原理的光学限幅装置具有两个特点：①由于三光子吸概率正比于入射光强的立方，故该装置的非线性动态透过率相对于入射光强的改变，可以有更明显的陡然变化；②可适用于更长的入射波长范围，因而在较短波长处的线性吸收影响，可完全避免。对于一个基于三光子吸收的光学限幅装置而言，其透过光强随入射光强的变化，可根据公式（14-38）写为

最早的利用三光子吸收原理所做的光学限幅实验完成于1995年，该实验是采用具有三光子吸收能力的染料溶液做非线性吸收介质，采用1 064 nm波长以及10 ns脉宽的脉冲激光做入射光源，观察到明显的光学限幅效应［109］。之后，有更多的具有较强三光子吸收能力的介质用于光学限幅实验研究，其中包括最近报道的一些由纳米粒子激活的特殊材料［110～113］。作为这些研究成果的一个实例，图14-22给出了采用一种新型液态有机盐做三光子吸收介质的光学限幅实验结果［112］。组成该介质的分子化学结构示于图的顶部，分子浓度高达1M，样品厚度为1 cm，入射激光波长为1.3μm，脉宽为160 fs，重复率为1 kHz。从图中结果可看出，当大约高于200 GW/cm2后，入射光强的进一步增大所引起的输出光强变化很小，从而呈现出典型的光学限幅效应。

图14-22　基于一种具有三光子吸收特性的有机液态盐样品（ASEPT）测得的输出/输入光强变化数据（点划线为按γ=1.6×10-5 cm3/GW2拟合值给出的理论曲线）［112］

基于三光子吸收原理实现光学限幅的另一实例，是采用CdSe量子点在己烷中的悬浮液做非线性吸收样品，以波长为1.3μm、脉宽为160 fs的激光束经f=10 cm透镜聚焦入射；量子点平均大小为3.9 nm，样品重量浓度为70 mg/mL［106］。图14-23分别显示了非线性透过率和输出能量随输入脉冲能量（与光强）而变化的实测数据。当输入光强≥200 GW/cm2时，三光子吸收饱和效应开始发生，并从而导致非线性透过率的进一步减小变得越来越不明显，这对光限幅目的来说是不利的。

图14-23　在CdSe量子点悬浮液中测得的三光子吸收导致的光限幅行为［106］

（a）非线性通过率随入射脉冲能量（与光强）的变化；（b）输出/输入能量变化数据