多光子泵浦激光发射实验成果

He等人于2002年首次报道了实现三光子泵浦的频率上转换激光发射试验。激光介质仍然是一新型染料溶液（APSS溶于DMSO中），液盒长度为1 cm；泵浦激光脉冲波长为1.3μm，脉宽为150 fs，经过一个焦距为10 cm长的透镜聚焦在染料液盒中心，然后产生波长为553 nm的频率上转换激光发射［74］。在这种泵浦条件下，即使由液盒两个光学窗口构成腔，光在腔内往返一次所需要的时间（100 ps）远远大于入射泵光脉冲以及最大粒子数反转的持续时间，因此一般意义上的多次往返腔内振荡不会发生。图14-17为由该实验装置输出的绿色激光射到远方显示屏上的照片，充分显示出即使在无腔情况下频率上转换输出激光束的高定向性。

图14-17　三光子泵浦染料前向激光输出在显示屏上的光斑照片（参见彩图13）［74］

图14-18进一步给出在同一实验研究中，采用分辨率为2 ps的快速条纹相机测得的入射泵浦光脉冲波形、前向输出上转换激光脉冲的时间波形以及在低于泵浦阈值水平下测得的三光子吸收导致荧光发射的时间衰减波形。由该图所示测量结果表明：①在入射泵浦脉冲的到达与前向受激发射脉冲开始产生之间，有大于10 ps的时间延迟，这一现象可由染料分子从其较高的激发能级向最低的荧光发射能级的有限弛豫时间来解释；②前向受激发射脉冲的持续时间在该实验条件下，可达50 ps以上，该结果可由分子在该荧光发射能级上有较长的停留寿命（720 ps）加以解释。在此实验中，对于增益长度为1 cm，染料分子浓度为0.06 M的被测溶液样品而言，由入射泵浦光向输出激光能量的转换效率为η≈1.1%，由介质三光子吸收能量向输出激光能量的净转换效率为η'≈2.1%。

图14-18　在图14-14（c）所示的实验条件下，所测得的入射泵浦光时间波形（a）、透过泵浦光和前向输出激光脉冲波形（b）以及三光子引发荧光发射的时间衰减波形（c）［74］(www.xing528.com)

2003年，用另一种染料溶液介质（ASPI溶于DMSO，浓度为0.08 M）所做的相似实验结果表明，η值可提高到6.7%，而η'值可提高到12%［92］。此外，在同一时期，还报道了在纯染料液态盐样品中实现三光子泵浦激光发射，测得η≈2%，η'≈4.4%［77］。

在成功取得三光子泵浦产生激光发射的基础上，人们自然考虑到使用波长更长的超短脉冲相干辐射作泵浦源，进而实现四光子泵浦的频率上转换激光发射的可能。研究者们的这一努力，在2005年得以实现；在这新一轮实验中，采用出自光学参量发生器，波长为1.9μm和脉宽为160 fs的超短相干光脉冲作为泵浦源，在多种有机染料溶液中通过四光子激励，而产生了输出为可见光的定向受激激光发射［75］。作为在其中一种新合成染料（PRL-L5）溶液中实现四光子泵浦激光发射的实例，图14-19给出了相应的光谱测量曲线。在相同泵浦条件下采用不同种染料溶液进行的光谱测量中，都发现类似的前后向输出激光谱的不对称性；之后的研究工作表明，这种在超短脉冲泵浦作用下才出现的不对称性，是由于前后向激光脉冲产生的时序不同以及由激发态分子取向快速弛豫导致的激光发射能级高度的快速低移，这样两种因素共同作用的结果［44，93］。

图14-19　在1 cm长染料溶液样品中测得的侧面荧光谱（a）、四光子激励前向激光谱（b）、四光子激励后向激光谱（c）以及通过1mm厚石英玻璃片产生泵浦光的三次谐波谱（d）［75］

2013年，Zheng等人进一步报道了在一种新型染料（IPPS）溶液中，采用波长为2 100 nm、脉宽≤120 fs的激光进行泵浦，成功观测到五光子泵浦激光发射（以泵浦阈值性、光谱显著变窄、输出高定向性为特征），输出激光波长为501 nm，测得能量转换效率分别为η≈4.26%，η'≈10.4%［76］。