自20世纪90年代中期开始，相当多的新型有机染料材料已被研发并成功用于实现双光子泵浦频率上转换激光发射［5］。经常采用的近红外泵浦源是输出波长为1 064 nm或者800 nm的脉冲激光源。根据实验设计与增益介质形态的不同，可分别获得在有腔或无腔条件下的高定向与高亮度频率上转换激光发射。实验中所采用的增益介质可以分别是一种充有染料溶液的液盒［79］、一种染料掺杂的聚合物棒［80］、一种注入染料溶液的空芯光纤波导［72］、一种染料掺杂的聚合物光纤［81］、一种增益聚合物薄膜波导［82］以及一种光子晶体结构等［83，84］。此外，双光子激励受激发射同样在无掺杂的聚合物材［85，86］、半导体量子阱材料［87］以及纳米粒子系统中成功观测到［88～90］。采用光纤或薄膜光波导的优点是，聚焦后入射的高泵浦光强可以在远长于普通聚焦透镜焦深的范围内一直保持，从而可减低激光振荡阈值和获得较高的激光效率。
ASPI染料是早期用于双光子泵浦激光研究的最有代表性和性能最优秀的材料之一。此后在此种染料分子结构的基础上，又发展了一系列与其性能相仿的染料分子系列用于多光子泵浦激光研究。图14-15给出了以ASPI染料溶液以及ASPI掺杂激活的PHEMA聚合物棒作增益介质，测得的有腔激光输出脉冲能量随入射泵浦光脉冲能量的变化数据［79］。泵浦光波长为1 064 nm，脉宽为10 ns，而双光子激励激光输出波长在615 nm附近。由该图所提供的数据可看出，当输入泵浦能量为3.6 mJ时，由聚合物固体棒所输出的上转换激光能量为0.15 mJ，因此总的由输入到输出的能量转换效率为η≈4.2%。如进一步考虑到入射泵浦光在单次通过激光棒时的双光子吸收能量比率为Δ=0.25左右，则由泵浦光净吸收能量向激光输出能量的净转换效率应为η'=η/Δ≈17%。
图14-15 通过3种不同染料激活介质测量到的双光子泵浦激光能量输出随1 064 nm入射泵浦光能量的变化曲线［79］(www.xing528.com)
在某些特定的应用场合下，希望给定激光装置的输出光谱宽度尽可能地窄，而输出波长最好是在一定光谱区间内可以调谐。原则上，用于单光子泵浦可调谐染料激光器的各种传统方法也可应用于双光子泵浦激光器件。一种此类装置的实例，是采用一个全息光栅作为共振腔反馈镜与激光调谐元件，增益介质是一个2 cm长的APSS染料在二甲基砜（DMSO）中的溶液，泵浦光为815 nm和8 ns的激光脉冲［91］。图14-16是在不同条件下测得的光谱曲线：图14-16（a）是在低于泵浦阈值时由样品侧面测得的荧光发射光谱曲线；图14-16（b）是高于泵浦阈值但无共振腔作用时测得的前向ASE输出光谱曲线，可看出谱宽变窄；图14-16（c）是利用两个液盒光学窗口形成共振腔时的输出激光谱线，谱宽进一步变窄；图14-16（d）是采用入射角为θ=0°光栅反馈时测得的输出激光谱，可看出谱宽被显著地压缩；图14-16（e）是转动光栅使得θ=20°时测得的输出激光谱，可看出中心波长向短波方向明显移动。在以上5种条件下测得的谱线半峰全宽分别为82，20，13，5，3 nm。通过改变光栅的反射角，可以使输出的激光波长在25 nm范围内平滑地调谐变化。
图14-16 采用APSS染料溶液的双光子泵浦激光实验中测得的发射光谱曲线［91］
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