在入射单色激光波长为可调谐的前提下，通过在不同波长位置处的多点测量，可最终在可调谐的波长范围内确定双（多）光子光谱分布的大致轮廓。此情况下，可采用的具体方法可分别是非线性透过（NLT）测量［50］、开孔z扫描测量［51］、双光子激发荧光测量［52］以及泵浦探测双光束测量等［53］。显而易见，采用所有这类方法在可调谐范围内多个波长位置处，测量双光子吸收光谱分布是一种相当繁复的测量过程。另一种在原则上可在较短实验周期内实现对样品双光子连续吸收谱进行测量的方法，是基于在实验中采用一个具有连续谱分布的定向相干脉冲白光光束。
1）频率非简并双光子吸收光谱测量
由Belfield以及Negres等人先后报道的一种如图14-8所示的测量办法，是利用一束较强的单色激光脉冲作泵浦光束，再利用一束较弱的定向相干白光作探测光束，上述两束光在待测介质内保证有空间和时间上的准确重叠，这样则可借助测量经过样品后的探测光束不同波长位置处的光强变化，而间接确定该样品的非简并双光子吸收（从泵浦和探测光束中各吸收一个光子）光谱的连续分布［54，55］。这种方法的适用性，主要受到白光束中所含不同波长组分间的群速度色散的限制；由于该限制，不同频率的脉冲组分到达样品与单色泵浦光脉冲相遇的时刻有所不同，因此很难保证这些众多组分与泵浦光脉冲在样品位置处的同时准确重合。
图14-8 测量非简并2PA谱的实验装置（利用一束强准单色泵浦脉冲光与一束弱脉冲相干白光同时重合通过待测样品）
2）简并双光子吸收光谱测量
另一种测量方法是由He等人所报道的如图14-9所示的实验装置，其特点是采用单一强相干白光光束经聚焦后入射到待测样品中。在聚焦之前，先让该光束通过一光谱色散元件（棱镜或光栅），这样在聚焦之后，白光中不同光谱成分在样品中通过空间不同的区域。基于这样一种安排，在样品给定位置处，不同波长组分间的双分子吸收不可能发生，但同一波长处的双光子吸收可有效产生。借助测量通过样品前后的白光光谱强度的相对变化，可直接确定该样品介质的简并双光子吸收光谱的分布［56，57］。
图14-9 利用单束强相干白光辐射测量介质样品简并双光子吸收光谱的实验装置［56］
在利用上述装置的实验中，强相干白光束是由波长为790 nm、脉冲宽度为140 fs的聚焦激光束在一个长为10 cm的重水盒中产生。所产生的定向相干白光束经过色散分光和聚焦后通过厚度为1 cm的样品盒，其内充有双光子吸收染料溶液。由双光子吸收引起的相对光谱光强变化可经由一个CCD阵列探测器加以记录；然后经过适当的数据处理程序后，可最终得出简并的双光子吸收光谱分布。
图14-10展示了用上述装置测得的5种不同染料溶液样品（AF270，AF295，AF350，AF50和AF380溶于THF）的归一化简并双光子吸收光谱以及和这些样品对应的单光子吸收光谱［57］。从结果的比较中可看出，对AF380样品而言，两种光谱的相对分布有着明显的不同。(www.xing528.com)
图14-10 用图14-9所示方法测得的5种AF序列生色分子溶液的归一化双光子吸收光谱曲线（实线）和对应的单光子吸收光谱曲线（点划线）［57］
3）三光子吸收光谱测量
原则上，测量双光子吸收光谱的所有方法也适用于测量三光子吸收光谱。只不过在后一种情况下，需要更高强度（或峰值功率）的相干光源。以下介绍两种用不同技术方法测得的三光子吸收光谱实例。
图14-11是采用三光子激发荧光方法，在一种发色团组分（TFA-03）的二氯甲烷溶液中测得的三光子吸收光谱数据［58］。样品浓度为10-4 M，入射光出自一台在1 100～1 600 nm范围内可调谐的光学参量发射器（OPG），脉冲宽度为100 fs。通过测量在不同入射波长下由三光子激发的荧光信号强度，并与一个已知标准样品相比较，可间接确定被测样品成分的三光子吸收截面数据，如图14-11中方形实验点所示。图中的实曲线是被测样品的归一化线性吸收光谱曲线，而虚曲线则是该归一化经立方运算后的曲线。可以看出，在这种情况下，测量的3PA谱的轮廓与单光子吸收（1AP）谱有些相似。
图14-11 用激发荧光方法在发色团TFA-03溶液样品中测得的三光子吸收光谱数据、归一化线性吸收光谱曲线（实线）以及后者的立方曲线（虚线）［58］
Zheng等人报告了在所合成的系列发色团组分中3PA横截面的合作增强效应，被测样品分别具有单枝、三枝以及多树枝状生色团分子结构，溶于氯仿（CHCl3）中的浓度分别为0.02，0.006 7，0.003 3 M，采用直接测量非线性透过率的方法去确定三光子吸收光谱轮廓［59］。实验中使用了在1 100～1 600 nm范围内可调谐的超短脉冲激光束入射，作为一个例子，在具有多树枝状合成组分3的样品溶液中，测得的三光子吸收截面作为入射激光波长函数的数据如图14-12所示，图中的虚线是按高斯函数拟合的曲线。从该图可看出，在峰值吸收波长1 200 nm处（粗略为线性吸收峰值波长的3倍）的三光子吸收截面数值为30×10-25 cm6/GW2。
图14-12 用直接非线性透过率方法在具树枝状结构发色团溶液样品中测得的三光子吸收光谱曲线［59］
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