非线性光学与光子学：光学章动实验研究成果

Hocker和Tang于1968年首次报道了在一个SF6气体样品中完成的光学章动实验观测［75］。从那时开始，光学章动效应作为一种特殊的测量方法，被用来研究多种共振吸收介质的跃迁弛豫特性。用光学章动方法研究过的一些样品介质实例有：

●分子气体如SF6［77］，CH3 F［36］，NH2 D［36，78］，NH3［79，80］，I2［81］，CO2［82］，N2 O［83］

●金属蒸气如Na［84，85］，Yb［86］，Rb［87，88］

●其他样品如原子O［89］、Ba+离子束［90］、有机晶体［91］、Tm3+：YAG［92，93］

到目前为止，比较完善的光学章动实验研究，多数是利用高单色连续激光针对具有宽非均匀加宽线的气相共振介质进行的。在连续激光入射条件下，光与介质共振相互作用的突然开始可利用两种不同的方法实现：一种是利用气体介质内的斯塔克电场调制效应，另一种则是利用连续激光器腔内电光晶体的调频效应。在第一种情况下，当介质内未施加调制电场时，入射光频率与介质共振频率相差大，不足以产生共振作用；然后突然施加上升时间极短的长方形电场脉冲，则由于斯塔克频移效应，使介质共振频率正好移动到与入射激光频率相重合，从而突然发生共振相互作用，此时将伴随着光学章动现象的出现。在第二种情况下，是对连续激光振荡施加方形脉冲调频，在未调频时激光频率与气体介质共振频率不重合，在突然施加方形脉冲调频的一瞬间，激光频率与介质发生突然共振，因而有可能观察到光学章动效应。

作为早期由Brewer与Shoemaker于1971年所报道的实验研究成果的一个典型实例，图10-13为以低压（4.8 mTorr）C13 H3F气体作共振吸收介质（v3带J，K=4，3→5，3跃迁），用连续CO2激光器输出的P（32）激光谱线（1 035.474 cm-1）入射激励，并采用斯塔克电场调制方法获得的光学章动实验记录曲线［36］。

图10-13底部显示的是施加在气体样品中并产生斯塔克频移效应的调制电脉冲波形，顶部显示的则是经过样品后透射激光信号强度随时间变化的曲线。从这两组波形的对比中可看出，在直流电场调制脉冲的前半区段，的确存在着标志光学章动效应的有阻尼的周期性振荡，它是入射光场与一群具有确定热运动速度的分子间共振作用的结果。当电场调制脉冲突然归零时，入射光场又突然与具有另外热运动速度的一群分子发生共振作用，从而又能观察到同样的光学章动效应。出现上述情况的原因，是由于气体多普勒线吸收线形比较宽，而由外加调制电场所决定的斯塔克频移不够大，以致当电场突然去掉后，连续入射激光仍可对多普勒线宽内另一群粒子开始发生共振相互作用。

图10-13　在气压为4.8 mTorr的C13 H3F气体中产生的光学章动效应［36］

（a）透过光信号波形；（b）幅度为35 V/cm的斯塔克调制脉冲波形(www.xing528.com)

图10-14为另外一组实验结果，吸收介质为加热至130℃的Na气，入射的方形激光脉冲（上升时间1 ns），是令出自连续染料激光器的输出光束经过一个快速光开关系统后而形成的，入射激光频率调谐到与Na原子的D2吸收线相重合［85］。

图10-14　工作在D2线吸收跃迁的Na蒸气样品的光学章动实验结果［85］

（a）入射激光脉冲的前沿段波形（ⅰ）以及在不同入射功率水平下透射光强脉冲波形（ⅱ-Ⅴ）；（b）测得拉比频率（Ω）的平方对入射光功率的依赖关系

基于图10-14（a）所示的实验曲线，可求出不同入射光强（光功率）水平下透射光振荡的拉比频率Ω，进而可绘出如图10-14（b）所示Ω2对入射光强的依赖关系。按照定义拉比频率的式（10-35），这种关系应为直线关系；由此可看出，实验结果与理论预计符合很好。利用同一公式，在已知入射光强和相应拉比频率值的前提下，可进一步求出吸收分子的跃迁偶极矩p0的数值。

图10-15是在处于1.4 K低温下一个掺杂浓度为0.1%的Tm3+：YAG晶体样品中测得的光学章动信号的时间阻尼波形，它对应于Tm3+离子的3H6（1）→3H4（1）电子跃迁，并由波长为793 nm、持续时间为20 μs的方形激光脉冲激励［93］。图10-15（b）所示的测量结果，确认了光学章动信号强度的确正比于输入光强度，如式（10-70）所预测的那样；与此同时，章动信号的时间调制频率Ω亦与输入光强度成正比，如式（10-35）所表示的那样。

图10-15　处于1.4 K温度下Tm3+：YAG晶体样品的光学章动行为（a）（样品吸收波长为793 nm，入射激光强度为26.3 W/cm2）以及测得的章动信号强度和调制频率随入射光强的变化（b）［93］