光子回波实验揭示非线性光学

图10-7为进行光子回波实验研究的装置示意图。由脉冲激光器发出的强短脉冲经过透镜系统直接入射到待考查的共振介质样品中；另一部分光能经分光板和光学延迟装置，以稍晚的时刻与第一个脉冲入射方向成微小角度φ0入射到样品中同样位置处，适当调节分光板反射率或两束光的强度，可以使前后两个脉冲分别满足π/2脉冲及π脉冲条件。设两入射脉冲间隔为τs，则在与第二个脉冲成φ0角方向并且大约再延迟τs的时刻，可观察到光子回波脉冲。为防止较强的第一、第二个激励脉冲的影响，在光电探测器前可置放小孔光阑，使得只有回波脉冲能顺利通过，此时，由于共振介质中的散射等因素的影响，通常在光电接收系统中，仍能观察到前两个强入射脉冲的背底信号。

图10-7　光子回波产生的实验装置

光子回波实验所需要的两个入射激励脉冲，一般情况下是由同一台脉冲激光器提供的。但在某些实验研究中，也可以采用连续波激光器作激励源，此时有效作用脉冲的形成，可借助光学快门技术、激光振荡频率脉冲式切换或介质吸收频率脉冲式快速移动等手段予以实现。

最早的光子回波实验，是由Kurnit等人于1964年报道的［28］。图10-8为Abella等人完成的后续实验结果照片［29］，分别显示了在三种不同τs值间隔条件下记录的两个激励脉冲和光子回波脉冲的信号波形。他们采用在液氮温度下运转的红宝石调Q激光器作激励源，波长约693.5 nm、脉冲宽度10～20 ns、两入射脉冲间隔40～100 ns，共振吸收介质亦为红宝石晶体，为满足瞬态相干作用条件，样品被冷却至4.2 K液氦温度附近，以尽可能增大纵向弛豫时间T1和横向弛豫时间T2值。从这些照片中可以看出，光子回波脉冲的确出现在第二个脉冲后的τs时刻。

图10-8　在低温红宝石样品中用红宝石激光器输出脉冲产生光子回波的示波器显示照片［29］

（a）τs=36 ns；（b）τs=83 ns；（c）τs=137 ns（两激励脉冲信号已被任意衰减，时标刻度100 ns/格）

至今，已经采用这种特殊方法对相当多种类的共振吸收介质进行了研究，其中包括有：

●分子气体如SF6［32］，CH3 F［36］，SiF4［37］，BCl3［38］，I2［39］

●金属蒸气如Cs［40］，Na［41］，Li［42］，Rb［43］，Yb［44］

●原子气体及其双元混合物［45，46］

●金属离子掺杂晶体如Cr3+：Al2 O3［28，29］，Pr3+：LaF3［47］，Pr3+：(www.xing528.com)

YAlO3［48］，Pr3+：Y2 SiO5［49］，Nd：CaWO4［50］，Nd3+：LaF3［50］，Nd3+：YAG［51］，Nd3+：CaF2［52］，Eu3+：YAlO3［53］，Eu3+：Y2 O3［54］，Er3+：Y2 SiO5［55］，Tb3+：LiYF4［56］，Tm3+：Y2 Si2 O7［57］，Tm3+：YAG［58］，Pr3+：KY（WO4）2［59］，Er3+：LuLiF4［60］

●金属离子掺杂玻璃［61～63］与半导体晶体［34，64］

●有机晶体［33，65，66］和玻璃状有机系统［67～71］

由式（10-42）可知，通过测量光子回波强度作为两入射脉冲延迟时间τs的函数曲线，可以测定样品介质的T2值大小。作为一个实例，图10-9给出了利用以并五苯（Pentacene）掺杂的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）薄膜样品，在1.2 K温度与不同压强条件下，测得光子回波强度作为两种激发脉冲之间延迟时间的函数曲线（纵坐标为自然对数尺度）［35］。实验中所采用的35 ps的输入脉冲来自一种染料激光器，其波长在580 nm附近可调谐并与并五苯S1-S0电子跃迁产生共振，后者的中心频率和谱线宽度是样品的温度和压力的函数。测量结果表明，测量出的T2值在0～4 kbar的范围内对压强的变化比较敏感，而在压强大于4 kbar的条件下，这种依赖性显著降低。

图10-9　在温度为1.2 K以及不同压强下，在掺有并五苯的PMMA膜样品中产生的光子回波信号强度对时间延迟τs的依赖关系（入射脉冲激光波长为580 nm，脉冲宽度为35 ps）［35］

光子回波技术也可用于研究分子振动跃迁的超快弛豫过程。图10-10为采用一种多孔硅（p-Si）薄膜作样品，在10 K温度下测得的光子回波信号强度作为延迟时间τs的函数的测量结果［72］。图中的三组数据，分别对应着三种源自SiH、SiH2、与O3 SiH缺陷的伸张振动模式，它们的振动频率分别是4.73，4.80，4.42 μm；实验中利用出自一台自由电子激光器的脉冲输出分别与上述跃迁产生共振。基于所测得的共振回波强度的衰减曲线，可确定与这三种振动跃迁关联的T2值，它们分别在对应的实验曲线的底部列出。

目前，光子回波的研究已推广到多光子和多能级作用中。从发展的眼光来看，光子回波技术可用于今后的光脉冲延迟与光脉冲二进制进位等方面。

图10-10　在温度为10 K的多孔硅样品中测得与三种不同伸张振动模式对应的光子回波强度随两入射脉冲时间延迟量的减弱变化［72］

（a）SiH模式；（b）SiH2模式；（c）O3 SiH模式