偏振CARS光谱学效应-非线性光学与光子学成果

9.4.2节中有关CARS过程的分析曾提到，由于非共振三次非线性电极化率项的贡献，将在最后的测量结果中形成非共振背底信号，从而降低了信噪比和限制了这种方法的灵敏度。但在进一步考虑由CARS过程引起的信号光束偏振检测特性的基础上，人们发现有可能找到消除非共振背底影响的方法，这就是下面要介绍的CARS偏振光谱术方法。设在样品介质内基本同沿z轴方向传播的两单色激光，其中较强的ω1光束沿x轴方向线偏振，而较弱的ω2≈ω1-Δωr光束沿与x轴成角的方向线偏振，则在ωas=2ω1-ω2≈ω1+Δωr频率附近产生相干反斯托克斯信号光所对应的电极化波的两个直角偏振分量可分别写为［82］

式中，E1和E2分别为两入射光束的场振幅函数。非共振三阶电极化强度矢量与x轴的夹角可求出为

进一步设平行于上述方向为新的x'轴方向，而垂直于该矢量的方向为新的y'轴方向，则在这样定义的两个新方向上的共振三阶电极化强度矢量的两直角偏振分量分别为

式中

从式（9-71）中可以看出，由于拉曼共振极化率张量元为复数，故一般情况下CARS信号光具有椭圆偏振态。但如果采用一个仅让y'轴偏振分量通过的检偏器，则由非共振贡献所引起的背底影响可以消除，而透过检偏器的CARS信号光强为(www.xing528.com)

在检偏器通光方向与y'轴成微小θ0夹角的情况下，透过检偏器的CARS信号光强可求出为

适当调节检偏器的方位角θ0以及在其前面插放λ/4波片等偏振元件，还可在较微弱非共振背底上分别检测到项贡献的实数部分和虚数部分。

图9-21　稀释在四氯化碳中苯（摩尔浓度0.011）在992 cm-1处的偏振CARS光谱测量曲线［82］

（a）准确正交偏振检测；（b）通过λ/4波片后近似正交偏振检测；（c）无λ/4波片近似正交偏振检测（图中纵坐标表示检偏振器的透过光强与阻挡光强的相对比值）

图9-21为用CARS偏振谱分析方法测量苯的实验结果［82］。实验中采用出自两台脉冲染料激光器的光束，其中一束峰值功率为7 kW、波长为595 nm的激光作为ω1光，另一束峰值功率为3 kW而波长较长并且可调谐的激光作为ω2光；两光束的光谱宽度均为0.2 cm-1。图9-21（a）给出的是检振器处于准确正交位置时测得的CARS信号曲线，它单独显示出项贡献；图9-21（b）是在检振器前放置λ/4波片，而检振器与准确正交位置成2.7°时测得的信号曲线，它主要显示出的虚部贡献；最后，图9-21（c）是在不放λ/4波片而检振器与准确正交位置成8°时测得的信号曲线，它主要显示出的实部贡献。