在9.2节中已经介绍了在气体样品内,利用两反向光束同时入射而实现消多普勒效应的饱和吸收光谱分析的过程原理。其中一束较强的(饱和)光束用来选择性激励处于特定低能级上的粒子,而另一比较弱的反向传输的(探测)光束,则用来探测出自上述特定能级的吸收跃迁的饱和,探测结果是通过探测光束经过待测样品后的透射光强的相对变化来显示的。在这种情况下,作为探测光束用的入射激光光强的无规则起伏将直接引起测量结果的误差,从而在一定程度上限制了这种分析方法的灵敏度和信噪比。
参考RIKES方法原理,人们可发现,在适当的初始偏振状态安排情况下,在饱和光束作用下,探测光束的偏振状态在通过样品的过程中也将发生一定的变化,这种变化的程度同样决定于饱和光束频率ω与样品吸收跃迁中心频率ω0之间的共振重合程度。根据这种原理,可通过对透过样品后的探测光束的偏振状态随两入射光束频率ω的调谐而发生变化的特性,实现消多普勒加宽的饱和吸收偏振光谱分析记录。这种分析方法的主要优点是,它可消除由于入射激光光强无规起伏所造成的误差影响,从而大幅度提高测量灵敏度和信噪比,适用于测量光学薄样品和弱吸收线,此外亦可提供更多有价值的测量信息。
下面简单讨论饱和吸收偏振光谱效应的物理图像和数学描述。设两近似反向行进的激光束同时重合入射在样品介质中,两光束具有相同的可调谐频率ω,其中一束较强的称为饱和光束,另一束较弱的称为探测光束。当两光束频率ω调谐到十分接近于样品介质某一共振吸收中心频率ω0时,饱和光束作用的结果不仅仅是引起吸收饱和,而且同时在样品介质内引起感应双折射和感应二向色性,这将导致探测光束的偏振变化,从而间接揭示出介质共振吸收光谱结构。为分析明确起见,进一步假设饱和光束取圆偏振态,探测光束为线偏振并且经过样品后再通过一个近似正交的检偏器进行光电检测。在两光束重合作用的样品区域内,可以把线偏振的探测光理解为由两个旋转方向相反的圆偏振光所组成,其中与反向入射的饱和光束圆偏振旋转方向相同的旋转分量标以“+”号,而另一旋转方向相反的分量标以“-”号。探测光束的两圆偏振分量,将感受到由饱和光束造成的不同的吸收系数的变化Δα+和Δα-、不同的折射率变化Δn+和Δn-(感应双折射)。这里Δα+-Δα-表征感应二向色性,它使得探测光由线偏振变成椭圆偏振;而Δn+-Δn-表征感应双折射,它进一步使探测光的椭圆偏振轴发生旋转。
设探测光束初始入射光场振幅为E0,经过与入射前偏振方向近似正交的检偏振器后的光场振幅可表为[81]
式中,θ为检偏器偏离正交位置的微小角度,z0为两束光重合作用区长度。饱和光束在样品介质中引起的吸收系数的变化可表示为
式中,α0为非饱和吸收系数,I1为饱和光束入射光强,Is为介质饱和光强参量,d为与气体分子能级结构和跃迁特性有关的参数,δ=(ω-ω0)/Γ(Γ为自然线宽因子)。
另一方面,已知三阶电极化率的虚部决定介质的吸收特性,实部决定介质的折射率变化特性。则在式(9-65)的基础上,利用克拉默斯克勒尼希关系,可进一步写出感应折射率变化为
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将式(9-66)和式(9-65)代入式(9-64)后,可求得通过近似正交检偏器后的探测光束光强为
式中,I0为探测光束初始光强,而参量s则表征探测光两反向圆偏振分量的最大相对光强差。
对于检偏器处于完全正交检偏的情况,θ=0,则由式(9-67)可看出将获得洛伦兹型共振信号,信号幅度正比于s2。对于s值很小的情况,可令偏角θ>>s,使得式(9-67)右边中括号中第三项可忽略,这时前两项相加的结果,将在平坦的背景上观察到随共振调谐而变化的色散型信号曲线,从而可获得较高的分析灵敏度。
一种典型的用于消多普勒效应饱和吸收光谱的实验装置如图9-20(a)所示[81]。出自一台单频连续染料激光器并在486 nm附近可调谐的激光输出(线宽20 MHz、调谐范围4 GHz),经过分束镜后分成两束,一束用作饱和光束(1 mW、圆偏振),另一束为探测光束(0.1 mW、线偏振),两光束近于反向非聚焦入射到气体样品中。用该装置分析了H和D原子的巴尔末-β吸收跃迁的精细结构。气体样品置于伍德型放电管内,内径8 mm、长1m、气压0.2Torr、3mA直流放电。探测光束用偏振棱镜起偏和近似正交偏振棱镜检偏,消光比约为10-7;通过检偏器的光信号用光电元件探测和相敏放大器放大记录。图9-20(b)显示的是在无轴向直流电场和有10 V/cm轴向直流电场(引起斯塔克分裂)两种情况下,理论计算出的氘原子巴尔末-β吸收线的部分精细结构;其中上指向箭头标示具有共同上能级的两跃迁交叉耦合导致的附加吸收峰位置,而下指向箭头标示具有共同下能级的两跃迁交叉耦合导致的附加吸收峰位置(参见9.2.4节)。对氘原子巴尔末β线吸收跃迁精细结构和斯塔克分裂的实验测量结果,由图9-20(c)所显示,该测量结果与按施加10 V/cm轴向直流电场的理论计算结果符合较好。实验中观察到的最窄线宽约为40 MHz,光谱分辨率达0.16×108。
图9-20 消多普勒效应饱和吸收偏振光谱测量的实验装置(a)、在两种不同轴向外加电场值情况下计算出的氘原子巴尔末-β线吸收跃迁的精细结构(b)(箭头线标示由双跃迁交叉耦合导致的附加吸收峰位置)以及用饱和吸收偏振光谱方法测量的实验曲线(c)[81]
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