非线性光学与光子学实验研究概述

饱和吸收光谱术主要用于研究可见和红外区气相原子以及简单分子的吸收光谱，可以消除多普勒加宽的影响。在实际应用中，这种光谱术的技术装置通常由激光器、激光器所提供的饱和光束和探测光束、光电检测器以及电信号放大和记录器等几部分设备所组成。其中最常见的装置是只使用一台可调谐激光器，它的单色性、频率和光强稳定性都比较好；这一台激光器的输出光束经适当光学元件被分成两束，然后反向交叉通过待测样品，其中较强的一束为饱和光束I1，另外较弱的一束为探测光束I2。为了提高探测信号的信/噪比，可对饱和的光束进行一定频率的调制，然后用锁相放大器对待测光电信号进行放大和检测记录。按照图9-2（c）的说明，饱和吸收凹陷发生在激光调谐ω"=ω0位置处。这样，在调谐输出激光频率ω"的同时，自动扫描记录通过样品后探测光束光强的相对变化，就可得到样品的消多普勒加宽影响后的整个吸收光谱结构。

图9-3给出了3种典型的常用实验装置。图9-3（a）为腔内饱和吸收型装置，特点是将特定的气体样品置于可调谐激光器腔内，当振荡激光频率ω进入样品某一吸收线多普勒线宽范围内时，样品透过率降低，整个激光器输出功率降低；但当激光振荡频率正好调谐至该多普勒吸收线中心（ω0）时，由于饱和吸收作用，样品透过率增大，从而将获得峰值激光功率输出。激光输出功率随调谐频率变化的曲线在位置ω=ω0处将出现十分窄的尖峰，尖峰宽度在最好情况下可由自然线宽所决定，这种效应，亦称为反拉姆凹陷效应［6，7］。腔内饱和吸收方法最成功的应用实例，是利用辐射波长为3.39 μm的He-Ne激光器系统，在腔内测量甲烷（CH4）的窄共振饱和吸收光谱，分辨率已达1011量级，不仅观察到分子谱线的超精细分裂，还观察到由光子反冲效应引起的谱线分裂［7］。上述这种高分辨光谱分析方法，反过来还可用于对高单色、高频率稳定性激光器系统振荡频率进行高精度的自动锁定控制。图9-3（b）和（c）为腔外型饱和吸收光谱实验装置［8～10］。图9-3（b）所示装置的主要特点是将一台可调谐激光器输出直接射入待测样品，透过样品后再经一具有适当反射率的反射镜反射，然后反向再次通过样品作探测光束用。为消除激光器输出光强起伏引起的噪声影响，入射激光束的一部分被反射分光取样作为参考信号，然后与透过待测信号一起经过差分放大装置而将起伏噪声压抑。图9-3（c）所示装置的工作原理与图9-3（b）基本相同，只不过此时参考光束也单次通过样品，这样做的好处是能同时消除入射激光光强起伏以及由于样品装置的存在而引入的其他系统误差和起伏的影响。此外，使用后一种装置的好处是便于对两路光束分别进行控制，但却引入了不平行加宽的影响。

图9-3　饱和吸收光谱测量的典型实验装置

（a）样品置于激光器腔内；（b）反向弱探测光束由一外反射镜提供；
（c）两反向光束以小交叉角入射

作为饱和吸收光谱术的一个早期应用实例，图9-4给出了用图9-3（b）所示装置测得的低压水蒸气的一条饱和吸收光谱曲线［11］。可调谐激光源为一台用连续CO激光器泵浦的InSb晶体受激自旋反转拉曼激光器，用磁场进行调谐；吸收样品是气压为30 mTorr的水蒸气，气体吸收盒长40 cm；激光束口径约2 cm，线宽为50～100 kHz。当调谐磁场约为0.117 T时，入射激光频率基本与H2O分子在1 889.58 cm-1处的v2（53，2→64，3）共振跃迁吸收线相重合，然后再进行精细调谐扫描并同时记录入射光强与出射光强的相对比率，从而可最后测得如图9-4所示的吸收谱曲线。

图9-4　低压水蒸气在1 889.58 cm-1频率处的饱和吸收光谱测量曲线［11］

由图9-4可见，整个吸收谱线的宽度（165 MHz）基本由多普勒加宽所决定，但谱线中心处的拉姆凹陷宽度却只有200 kHz左右。在本实验条件下，由能级寿命决定的自然线宽为10 kHz，压力加宽为50 kHz，渡越加宽为20～30 kHz；由于入射激光功率只有10 mW量级，故功率加宽可忽略。综合以上几种加宽影响，理论估计线宽应为100 kHz左右，而实验测量值约为预计值的2倍；实验中的光谱分辨率为0.3×109。如果对入射激光的单色性和稳频性进一步改进，可使上述光谱分辨率进一步有数量级上的提高。

作为饱和吸收光谱术的另一个成功应用实例，是采用类似于图9-3（c）所示装置研究氢和氘原子的红色巴尔末α-线（n=2→3跃迁）的精细结构，中心波长约为656.3 nm［1，12］。氢原子的上述谱线（Hα线）实际上是由7条精细结构组成，每个组分在常温下有6 000 MHz左右的多普勒加宽，因此用普通光谱方法难以区分。即使采用较重同位素（氘）和低温冷却（至50 K）等方法，也达不到分辨单个谱线组分的目的，如图9-5（a）所示。采用本节介绍的饱和吸收光谱法，成功地测得了氘原子的巴尔末（Dα）谱线的消多普勒加宽后的精细结构，如图9-5（b）所示，7条精细谱线的组分清晰可见。

图9-5　氘原子Dα线光谱曲线［12］

（a）通过冷却氘气体放电测得的发射谱（实曲线）和理论预计精细结构（垂直线）；（b）饱和吸收方法测得的光谱并显示可分辨的拉姆移位(www.xing528.com)

在上述实验中，首次通过饱和吸收光谱法测出主量子数n=2能级的拉姆位移值，测量所得最窄线宽约为250 MHz。此外通过与以1.4×10-9精度定标的稳频He-Ne激光器输出632.8 nm波长相对比的方法，测量了巴尔末α线的绝对波长数值，从而给出里德伯常数的新测定值为R=10 973 731.43（10）m-1。这比以往用其他传统方法测得的最佳值的精度提高10倍左右，是具有重要意义的光谱学成就之一，因为里德伯常数是人们描述电子与原子核相互作用并用来进一步确定其他物理常数值的基本物理常数之一［1，12］。

现在，饱和吸收光谱法已广泛用于测量气态样品的消多普勒加宽超精细光谱结构，已被研究测量过的体系包括：

（1）金属原子—Hg，［13］V，［14］Na，［15］Ca，［16］Zr，［17］Mg，［18］Li，［19］F，［20］Cs，［21］Sm，［22］Rb［23］和K等［24］。

（2）非金属原子—O，［25］Cl，［26］N，［27］Ar［28］和Ps等［29］。

（3）分子—MeBr，［30］BCl3，［31］CF3 Br，［32］C2 H2，［33］C2 H4，［34］CO2，［35］YbF［36］和NO2等［37］。

饱和吸收光谱法也可用于研究电离原子的高分辨率光谱结构。作为一个实例，图9-6给出了实际测得的Yb+离子369.4 nm（6s-6p1/2）跃迁的消多普勒加宽吸收光谱结构，样品是在低压气体放电中通过阴极溅射产生的Yb+离子蒸气［38］。从该图可以看出，该样品的同位素位移和超精细光谱结构可以用非常高的精度来加以确定。

图9-6　用饱和吸收光谱法测得的Yb+离子369.4 nm（6s-6p1/2）跃迁的同位素移动和超精细结构［38］

此外，图9-7为用饱和吸收光谱法测定的，含有不同同位素丰度的铁原子蒸气样品（含10%54Fe，10%56Fe，70%57Fe和10%58Fe）的3d6 4s2a5D4-3d64s4pz5吸收跃迁光谱曲线。测量中使用了一个线宽窄于1 MHz并在372 nm波长处可调谐的二极管激光器，而铁蒸气样品则是在一个Fe-Ar空心阴极放电管中产生的［39］。由图可知，其中3种同位素有接近相同的信号强度，但57 Fe由于具有高同位素丰度而给出非常强的信号贡献。除了上述4条主谱线外，从图中还可以看到由于57 Fe的超精细成分之间的交叉耦合共振而产生的3条次波峰，这些具有极性（吸收增加或减少）的次波峰的成因，将在下节中专门描述。

图9-7　同位素丰度化铁蒸气样品（10%54 Fe，10%56 Fe，70%57 Fe，10%58 Fe）的消多普勒效应饱和吸收光谱曲线（图中标出了由交叉耦合共振作用导致的向上和向下的小的尖峰）［39］

最后要补充的是，除上面已介绍过的几种典型实验测量方案和装置外，还发展了一些特殊的饱和吸收光谱技术，其特点主要是通过其他的方法来探测特定低能级上发生的粒子数选择抽空或特定高能级上粒子数的选择集居（等价于前面讨论的饱和吸收效应）。所采用的其他探测方法可以是荧光检测法（探测饱和吸收频率处荧光的窄峰增强）、干涉检测法（探测饱和吸收频率处的折射率色散行为突变），还可以是偏振检测法（探测饱和吸收频率处的偏振特性变化）等。