非线性光学与光子学中拉姆凹陷效应详解

众所周知，对于常温或常温以上的气体物质而言，在压力不十分高的情况下，其吸收光谱线的宽度主要由多普勒加宽所决定，并且一般处于108～109 Hz量级；由于这种加宽值，远远大于气体粒子本身的自然线宽，因此严重地妨碍了人们去研究跃迁谱线的自然宽度、精细结构和能级分裂等一系列课题。在激光出现前，虽然也曾试图用降低温度或采用定向原子（分子）束等方法尽量减少多普勒加宽的影响，但这些努力所能收到的效果和适用范围都是非常有限的。而激光技术出现后在高分辨光谱学技术领域内引起的第一个成功突破，就是具有消多普勒加宽能力的饱和吸收光谱（亦称拉姆凹陷光谱术）的诞生。

20世纪60年代初，人们在研究He-Ne气体激光器工作粒子与不同激光振荡频率（不同轴模）的相互作用过程中发现，由于多普勒加宽是属于非均匀加宽的性质，在其线宽范围内不同频率处的粒子数反转对应着具有不同速度分布的粒子群，它们彼此之间不能交换激励能量，因此在该线宽范围内不同分立频率处的各轴模的振荡，将导致这些分立频率处粒子数反转程度（从而也是增益程度）的下降［5］。这意味着基本上由多普勒加宽线型所决定的工作物质的增益曲线，将在不同振荡频率位置处出现不同程度的“凹陷”，或所谓的“烧孔”。特别是，如果调节激光器的共振腔腔长，使其中一个轴模振荡频率正好处于多普勒谱线的中心频率处，则增益曲线在该中心位置处的凹陷将最为严重，而相应的单轴模输出功率也将在该位置处明显下降，这种现象通常称为拉姆凹陷效应。

以上讨论的是增益介质的情况，对吸收介质来说，则正好出现相反的情况。设以一束具有连续宽广平滑光谱分布的探测光束通过某种待测量的气体样品，则对透过光进行分光分析，可发现一些与样品共振吸收跃迁相对应的吸收谱线，每条吸收谱线的轮廓基本由多普勒加宽线型所决定，这就是普通吸收光谱术所能获得的结果。如果现在所采用的是一束单色性很高（其线宽远远小于待测样品的多普勒加宽）的定向激光束，设它的频率ω'正好落在样品某一吸收线的多普勒线宽范围内，则该激光束只能被那些沿光束行进方向上具有特定投影速度分量的气体粒子所吸收，这些特定粒子的上述速度分量υ'应满足如下关系：

式中，k为入射光波矢模量，ω0为吸收多普勒谱线中心频率。如果设入射激光足够强，则满足上述条件的气体粒子中相当一部分由低能级被激励至高能级，从而导致低能级粒子数的明显减少，这意味着介质总的吸收系数也将随之下降，这就是饱和吸收现象。

图9-1（a）为具有双能级结构气体介质共振吸收高、低能级粒子数随沿入射光束行进方向而言的速度分布曲线，图9-1（b）为在该共振吸收多普勒加宽范围内，吸收系数α（ω）曲线在频率为ω'的入射光作用下引起的凹陷。从理论上可以证明，当入射激光足够窄而其他诸加宽因素又可忽略的前提下，凹陷曲线的宽度可做到只由单个粒子跃迁的自然线宽所决定。由上述说明可见，如果用某种方法探测出凹陷部位的宽度，则可实现一种基于选择性饱和吸收原理的消多普勒加宽的新型光谱分析术。

图9-1　在频率为ω'的强单色激光作用下共振吸收二能级系统粒子数随速度分布的变化（a）以及选择吸收饱和效应（b）(www.xing528.com)

如果仅选用一单向行进的激光束通过样品，则当它的频率ω'在整个多普勒线宽内连续调谐改变时，发生饱和吸收的凹陷区域也随之改变，因此这样扫描测得的总的吸收光谱曲线仍呈现为宽多普勒线型，亦即达不到消多普勒加宽的目的。如果固定某一单色入射激光束频率为ω'，而同时再用第二束频率为ω"的可调谐单色激光束沿着同一方向（或略成很小的角度）入射；并且假定第一束光比较强，用来进行选择性饱和吸收，而第二束光比较弱，它本身不足以引起明显的饱和吸收。则当扫描第二束光频率并相应记录它的吸收光谱曲线时，会发现只有在ω"=ω'位置处出现明显的饱和吸收凹陷，如图9-2（a）所示。

图9-2　消多普勒饱和吸收光谱术的几种原理方案

（a）强光束与弱光束同向或呈小角度入射；（b）两光束反向入射；（c）两光束频率相同并反向入射

如果频率为ω'的较强光束与频率为ω"的较弱光束在气体样品中反向入射，则在扫描变化弱光束的频率ω"并同时记录它的吸收光谱曲线过程中，同样可检测到由强光束引起的饱和吸收凹陷，只不过考虑到多普勒效应不仅依赖于粒子的运动速度，还依赖于粒子相对于探测光线而言的运动方向，因此此情况下凹陷将发生在ω"=ω0-（ω'-ω0）=2ω0-ω'频率位置处，如图9-2（b）所示。如果进一步设想两反方向行进光束的频率相同（均为ω"）并可同步进行调谐，则相对于光强较弱的探测光束的吸收光谱曲线而言，只有在ω0频率位置处才出现窄的饱和吸收凹陷，如图9-2（c）所示。

在如图9-2所示饱和吸收光谱术的几种原理方案中，最常采用的是第二种，因为它要求简单，又可避免非平行加宽的影响；其他两种方案，只用在某些特殊的应用场合下。例如，第一种方案可用来测量具有任意运动速度的粒子消除多普勒效应后的其他加宽机制的影响，而第三种方案则只能研究沿光束方向而言速度为零的粒子的线宽情况。采用最后一种方案的最大好处是，只需要一台可调谐激光器；而另外两种方案，则要求两台激光器，其中一台为可调谐。