金属纳米颗粒悬浮液中SMS实验《非线性光学与光子学》

首次在金属纳米颗粒悬浮液中实现SMS的实验，采用了直径约13 nm、长度约90 nm的金纳米棒在水中的悬浮液为工作介质，悬浮颗粒浓度为37 mg/mL，利用波长为816 nm、脉宽为10 nm的激光进行泵浦［151］。图7-46（a）为金纳米棒的透射电子显微镜照片；图7-46（b）则分别显示了1 mm厚纯净水样品以及两种不同厚度悬浮液样品的线性通过率光谱曲线。从图7-46（b）可以看出，有两个主要的线性消光（吸收+散射损耗）带，一个在约530 nm位置，另一个在约1 100 nm位置。这两个消光带分别是沿纳米棒的较短维度和较长维度的表面等离子体基元共振引起的，测量还表明在上述两个带区内对线性损耗的主要贡献来自纯吸收。注意到产生受激散射的一般规则是：①避免由于强吸收而造成对泵浦光和初始反向米氏散射的有害线性衰减；②一个尽可能强的初始自发散射信号；③工作介质尽可能大的折射率共振增强变化。根据第一个要求，800 nm波长适用于泵浦波长的选择。在这个光谱范围内，可以通过适当控制颗粒浓度而维持一个足够强的自发散射种子信号，而同时保证这些颗粒对整体衰减的贡献仍然比线性吸收小得多。根据后两个要求，悬浮颗粒的浓度要适当高。

图7-46　用于SMS实验的纳米金棒的透射电子显微镜照片（a）和1 mm厚纯净水样品以及两种不同厚度的纳米金棒水悬浮液样品的线性通过率光谱曲线（b）［151］

实验中采用的泵浦源是一种可调谐染料激光系统，提供816 nm波长输出、0.022 nm谱线宽度、10 ns脉冲持续时间、10 Hz的重复频率。泵浦光束通过一个f=15 cm的透镜聚焦于一个略为倾斜放置的2 cm长的液盒中心，其中含有37 mg/mL浓度的悬浮液样品。当泵浦光强度低于某一阈值时，只能观察到向各个方向传播的自发米氏散射光，如图7-47（a）所示。一旦泵浦光强度高于一定阈值，一个高度定向的向后传播的SMS光束，可以通过一个分束片反射后而清楚观察到，如图7-47（b）所示。测量到的泵浦光能量阈值（或强度）为0.5 mJ（或2.2 GW/cm2）；而在同样泵浦条件下，在同样长度的纯净水样品中产生SBS的相应阈值则要高出约5倍，即为2.7 mJ（或12 GW/cm2）。

图7-47　自发与受激米氏散射示意图

（a）当泵浦光强低于阈值时，只能观察到向各个方向的自发米氏散射；
（b）高于阈值泵浦时，可明显看到反向SMS光束

由于初始的反向自发米氏散射是一种无频移散射过程，因而从感应布拉格光栅反射得到正反馈后，最终形成受激的米氏散射也应该无频移。在实验中采用一台高分辨率1m双光栅光谱仪与一个CCD阵列探测器联用，分别对入射泵浦光和SMS输出光进行了光谱比较测量。这样测得的光谱照片如图7-48所示，该系统在816 nm波长附近的分辨率为δλ≈0.008 9 nm。如图7-48（b）所示，泵浦线与受激散射线之间没有波长位移，而其比较测量误差远小于泵线宽度的一半。(www.xing528.com)

图7-48　由高分辨率摄谱仪测得的光谱照片［151］

（a）泵浦光束单独入射；（b）泵浦光与SMS光束同时入射；
（c）SMS光束单独入射

图7-49　在不同泵浦能量（Ep）水平下测得的泵浦时间波形（实线）和SMS输出波形（虚线）［151］

图7-49为采用高速示波器在不同泵浦能量水平下，测得的输入泵浦脉冲和相应的SMS输出脉冲的时间波形，其中可以看出SMS脉冲宽度总是小于泵浦脉冲宽度，这可由受激散射产生的阈值要求加以解释。另外，从该图还可看出在较低泵浦水平下，SMS脉冲峰值明显滞后于泵浦脉冲峰值，而在较高泵浦水平下，SMS脉冲前半部与后半部呈现出较明显的非对称性。对这后两种实验特性的一种可能解释，是与被悬浮在溶剂中的纳米颗粒在驻波场作用下完成空间再取向或再分布所需的有限时间有关［153］。

在上述实验中测得的非线性反射率≥15%。稍后报道的采用4种金属纳米颗粒（Au，Au/Ag，Ag，Pt）在甲苯中的悬浮液所做的SMS实验，则只测得5%的非线性反射率［154］。