半导体纳米颗粒悬浮液中SMS实验-《非线性光学与光子学》成果

图7-43　1 mm厚CdSe/CdS/ZnS量子棒的氯仿悬浮液的线性吸收光谱曲线（实线）和量子棒的电子显微镜照片（虚线为1 mm厚纯氯仿溶剂的线性吸收光谱曲线）［149］

受激米氏散射的首次实验演示，采用了半导体CdSe/CdS/ZnS量子棒在氯仿中的悬浮液做散射介质，量子棒直径约为7 nm，长约为26 nm，由CdSe棒核依次外裹CdS和ZnS薄层而成［149］。图7-43给出了颗粒重量浓度为0.5 mg/mL、通光厚度为1 mm的量子棒悬浮液样品以及同样厚度的纯氯仿溶剂样品的线性吸收光谱曲线。从该图可看出，量子棒本身在波长大于700 nm的光谱范围内的线性吸收可以忽略；而对1 064 nm的激光波长来说，虽然量子棒和溶剂两者的线性吸收均可忽略，但量子棒对该波长表现出一定程度的双光子吸收。实验中以脉宽为纳秒量级的1 064 nm脉冲激光入射激励，的确观察到中心波长为669 nm的频率上转换荧光发射。图7-44为荧光光强相对激发光强的平方依赖关系，证实了量子棒体系的双光子吸收特性，因而也暗示了折射率增强变化的可能性。

图7-44　CdSe/CdS/ZnS量子棒的氯仿悬浮液样品的双光子荧光光强对入射1 064 nm激光光强的依赖性［149］

为产生受激散射，采用了浓度为10 mg/mL、长为2 cm的量子棒悬浮液样品，以谱宽分别为0.8 cm-1和0.05 cm-1的1 064 nm脉冲激光进行泵浦，可在260～280 MW/cm2的泵浦光强水平上，观察到高度定向的后向受激散射。精细的光谱测量表明，所观察到的后向受激散射与泵浦光之间，不存在频移。当逐渐减小量子棒浓度时，为产生受激散射所需要的泵浦阈值也随之升高；对纯氯仿溶剂样品，产生有频移的受激布里渊散射的泵浦阈值为2.9 GW/cm2（泵浦谱宽为0.8 cm-1）。通过这一对比，可充分看出利用纳米颗粒体系产生受激米氏散射的优越性。图7-45为输出受激散射能量随入射泵浦脉冲能量变化的测量数据，在最大输入能量为4.3 mJ时，输出受激散射能量为1.2 mJ，能量转换效率可达27%。

稍后，相类似的SMS实验观测，亦在一种半导体量子点悬浮液样品中实现［150］。受采用的是平均直径为5～7 nm的CdTexSe1-x量子点，悬浮在氯仿溶剂中。样品长为1 cm，掺杂浓度可为0.64 mg/mL或2.5 mg/mL，分别以波长为532，816，1064 nm的纳秒激光脉冲进行泵浦，在泵浦光强超过一定阈值条件下，均可产生无频移的后向受激散射。实验结果的分析表明，在上述使用的三种不同泵浦波长条件下，CdTexSe1-x量子点均表现出不同程度的双光子和三光子吸收和折射率增强变化的性质。与在纯溶剂介质中产生SBS所需泵浦阈值相比，利用纳米颗粒在同样溶剂中的悬浮液，可大大降低为产生SMS所需的泵浦阈值。表7-3列出了在不同泵浦线宽条件下测出的两类不同受激散射泵浦阈值的数据比较。(www.xing528.com)

图7-45　CdSe/CdS/ZnS量子棒的氯仿悬浮液样品的输出SMS能量随1 064 nm入射泵浦光脉冲能量的变化［149］

表7-3　在CdTex Se1-x量子点悬浮液中产生SMS与在纯溶剂中产生SBS的泵浦阈值比较［150］

后来，在相似的实验条件下利用800 nm和10 ns脉冲激光泵浦，亦分别在5.5 nm CdSe/氯仿系统以及7.5 nm CuS/甲苯系统中实现了SMS受激米氏散射，测得的非线性反射率分别达到32%和29%［152，153］。