非线性光学与光子学中的效应发现及机理

本章所论述的各类受激散射（包括受激拉曼、受激布里渊、受激克尔以及受激瑞利布拉格散射等）均出自洁净的分子介质；为产生这些受激散射所必要的初始种子信号均来自相应种类的自发散射；而产生这些自发散射的客体是组成介质的分子。而7.1节提到的米氏（Mie）散射则区别于所有上述各类散射，它是出自悬浮在洁净分子介质中的一群离散的杂质颗粒，作为散射中心的这些杂质颗粒的化学组成和光学特性（如吸收和折射率）与包容它们的洁净介质全然不同。对分子介质而言，在密度、压力、温度等条件给定的条件下，他们的分子散射特性是固定的。但对悬浮在洁净介质中的杂质颗粒系统来说，在适当控制颗粒尺寸和浓度的前提下，米氏散射光强可显著大于纯净介质本身的分子散射光强。

到目前为止，几乎所有已知的各种类型的分子散射过程，在适当强激光泵浦作用下，均可转变成为受激散射过程。但长期以来，很少有人想到是否能实现受激米氏散射这一问题。

借助于21世纪初期以来纳米技术的快速进展，研究者们得以采用各种人工合成的方法来制备尺寸、形状、均一性都可以很好控制的金属、半导体或其他介质的纳米颗粒，并可以使它们以一定的浓度悬浮在有机溶剂中或固态基质中。基于这些先进的制备技术，人们可以更加深入和系统地开展不同样品体系中的普通米氏散射的基础研究［147，148］；与此同时，也促使研究者们开始认真探索在这些新纳米样品体系中实现受激散射的可能。以He等为首的研究小组于2008—2009年间，首先在两种不同的半导体纳米颗粒悬浮液中成功观察到无频移的反向受激散射，并明确指出反向散射信号的增益，同样是基于感应驻波光栅对正向泵浦光的反射作用［149，150］。该研究组在2012年进一步报道了在较大尺寸金纳米棒悬浮液中的无频移反向受激散射，并在文中正式命名为受激米氏布拉格散射，或简称为受激米氏散射（SMS）［151］。

初步实验研究结果表明，在纳秒脉冲激光作用下，可在很低的入射泵浦光强水平上，观察到出自这些样品不发生任何频移的后向受激散射。这种低泵浦阈值的特点，一方面是样品具有较强的初始米氏散射信号光强（与溶剂本身的瑞利散射相比）；另一方面是所选用的粒子悬浮液中存在折射率感应变化的共振增强机制，如双光子或三光子吸收共振、颗粒表面等离子基元吸收共振等。(https://www.xing528.com)

在采用纳米颗粒悬浮液为散射增益介质的情况下，样品折射率由纯净溶剂贡献和纳米颗粒贡献相加而成，而在泵浦光作用下工作介质的折射率变化可认为主要是纳米颗粒的贡献。这种贡献又可能是基于两种不同的机理：①颗粒本身折射率发生感应共振增强变化，而它们的空间分布基本不发生变化；②悬浮颗粒在驻波光场作用下发生空间周期性再分布，从而导致介质折射率的空间周期性变化。在后一情况下，作用在颗粒上的有质动力与光强梯度成正比并与颗粒的电极化特性有关。至今为止有关SMS产生的时间动力学特性的初步试验结果表明，至少对液体工作介质而言，上述第二种机制的贡献似乎是主要的［151～153］。有关该议题的最后结论，有待今后的进一步研究加以确定。

另一方面，基于所观察到的受激散射不发生频移以及具有低泵浦阈值两方面特性的分析，可认为SMS的增益机理与SRBS相同，亦即同样是由感应驻波布拉格光栅所提供；区别仅是初始自发散射信号的产生机理有所不同，前者源自悬浮纳米颗粒的米氏散射，而后者来自分子的瑞利散射。因此，对产生受激米氏散射的泵浦激光谱线宽度的要求，也应该与产生受激瑞利布拉格散射的要求相同，即δv≤1 cm-1。