受激瑞利布拉格散射首次实验演示,是采用脉宽为纳秒量级的532 nm脉冲激光作泵浦,在一种染料(PRL802)溶液中实现的[137]。图7-37(a)给出了两种不同克分子浓度的染料溶液样品以及纯溶剂四氢呋喃(THF)的线性吸收光谱曲线。从该图可看出,在泵浦波长532 nm附近样品的线性吸收基本可忽略;但对染料分子而言,在该波长处却存在双光子吸收能力。该实验装置的光路安排如图7-37(b)所示,其中泵浦光脉冲出自一台Nd:YAG倍频激光器,其输出光谱宽度可为0.08 cm-1(采用染料被动调Q)或者为0.8 cm-1(采用电光主动调Q)。泵浦光束经聚焦后入射到1 cm长并充有克分子浓度为0.01 M的PRL802染料液盒,此时很容易看到染料分子经双光子激发的中心波长为475 nm的频率上转换的荧光发射。染料液盒轴与泵浦光成10°角,以防止其光学窗口的几何反射影响。
图7-37 首次受激瑞利布拉格散射的实验演示[137]
(a)两种不同浓度的PRL802染料溶于THF样品的线性吸收光谱曲线;(b)实验装置光路图
当入射泵浦光强超过一定阈值水平(40 MW/cm2)后,便可观察到出自样品盒的后向受激散射光,它看似具有与泵浦光相同的颜色,其光斑大小(近场图样)和经透镜聚焦后测得的发散角(远场图样)大小与入射泵浦光束也基本相同,如图7-38所示。
图7-38 SRBS与泵浦光的近场(a)和远场(b)图样(532 nm泵浦光线宽0.08cm-1,光强160 MW/cm2)[137]
为进一步判断所观察到的受激散射的物理属性,必须进行精细的光谱测量。在窄谱线(0.08 cm-1)泵浦条件下,使用间距为1 cm的法布里珀罗干涉仪对受激散射光和泵浦光进行了同时的测量,结果如图7-39(a)~(c)所示,在0.025 cm-1光谱分辨的精度内,观察不到泵浦光与受激散射光之间有任何频移。作为一种对照,图7-39(d)给出了在更高泵浦光强水平下(阈值为100 MW/cm2),出自1 cm长纯溶剂THF样品的后向受激布里渊散射(SBS)光与泵浦光同时形成的干涉图样,从中可确定SBS向低频方向的频移量为0.2 cm-1。
图7-39 SRBS与SBS的光谱测量比较[137](www.xing528.com)
(a)半束入射532 nm泵浦光的干涉图样;(b)后向SRBS光束的干涉图样;
(c)半束泵浦光和后向SRBS光束同时的干涉图样;(d)半束泵浦光和出自纯溶剂(THF)的SBS光束的干涉图样(干涉仪的自由光谱区为0.5 cm-1,分辨力为0.025 cm-1)
在其他条件相同而采用0.8 cm-1谱线宽度进行泵浦的情况下,产生受激瑞利布拉格散射的阈值要求与用0.08 cm-1进行泵浦时的要求基本相同。对此情况下反向受激散射的光谱特性,利用具有高分辨能力的光栅光谱仪进行了测量,结果表明反向受激散射光谱结构与入射泵浦光基本相同,在0.11 cm-1的分辨精度内,不存在光谱频移[138]。
实验表明,在入射泵浦光强超过阈值水平后继续提高时,后向SRBS散射的输出光强随之迅速增大。针对同一染料溶液样品测得的受激散射输出光强随泵浦光强变化的数据如图7-40所示,图中的虚线是按布拉格光栅反射模型并考虑到泵浦光双光子吸收损耗后的理论计算给出的拟合曲线,所使用的最佳拟合参数亦在图中有所注明[138]。在泵浦输入光强约为250 MW/cm2时,受激散射输出光强约为40 MW/cm2,转换效率达16%。
图7-40 SRBS输出光强作为入射泵浦光强函数的测量数据和按布拉格光栅反射模型计算出的最佳拟合曲线(β为染料溶液的双光子吸收系数,n2为该介质的非线性折射率系数)[138]
近年来,人们已开发了种类繁多的多光子活化能力的新型材料,其中多光子吸收能力最强的仍然是特殊合成的多种染料分子,它们在适当的溶剂中有较高的溶解度和良好的物化稳定性,因此也适合于用来产生较高效率的SRBS实验。作为一个近期研究实例,图7-41给出了利用三种新型双光子吸收染料分子以THF为溶剂的溶液中产生SRBS的输出/输入实验数据[146]。这三种分子溶液在390~420 nm光谱区有强线性吸收,故在相应的800 nm波长区域有较强的双光子吸收以及折射率共振增强变化;波长为816 nm的脉冲泵浦光出自一台染料激光器,脉宽为8 ns、谱线宽度为0.19 cm-1、重复率为10 Hz。由图7-41可看出,在所示相同的克分子浓度(0.02 M)条件下,AF50染料溶液可提供30%的非线性反射率。需要指出的是,对每一种所使用的染料溶液来说,均存在着它本身的最佳浓度值。这是因为如果浓度过高,双光子吸收引起的损耗过大,这对SRBS的产生是不利的;反之如果染料分子浓度过低,则对非线性折射率系数n2的贡献太小,又不利于感应布拉格光栅的形成,因此有必要在实验上确定一个适中的浓度最佳值。例如对AF350溶液而言,实验确定的最佳浓度约为0.002 M,此条件下测得的非线性反射率为35%。
从图7-41还可看出的另外一个事实是,在同样的实验条件下,染料溶液产生SRBS的泵浦阈值远低于采用纯THF溶剂产生SBS时所要求的阈值。在该图实验条件下测得三种染料溶液产生SRBS的泵浦能量阈值约为0.13 mJ,而在THF中产生SBS的阈值则为1.1mJ。
图7-41 在三种双光子吸收染料溶液中产生SRBS的输出/输入实验数据(表明它们的非线性反射率和所要求的泵浦阈值,均明显优于在纯溶剂中产生SBS的相应数据)[146]
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