非线性光学中的受激瑞利布拉格散射模型

假设所考虑的散射介质为染料溶液型液体样品或具双光子吸收能力的其他分子液体，对给定的入射泵浦光波长而言，溶剂本身无单光子或多光子吸收，而染料分子的单光子吸收可忽略但却具有一定的双（或多）光子吸收能力。

在任何由分子组成的线性透明光学介质中，均存在着由分子密度起伏造成的分子瑞利散射，该散射光频率与入射光相同但可按空间不同方向分布。现在只考虑沿入射泵浦光反向传播的那部分瑞利散射光束，它可与入射光相互干涉并形成一种空间驻波和相应的光强空间调制。另一方面，任何三阶非线性介质均可产生与局部光强成正比的折射率感应变化；因此上述空间驻波形成的同时，也将在介质泵浦区域内形成一种感应的布拉格相位光栅。进一步通过5.4节的论述，介质折射率的感应变化在存在双光子吸收的情况下，可获得显著的共振增强，因此更容易建立起有效的布拉格光栅。

如图7-36所示，在适当的入射光强水平下，一旦布拉格驻波光栅在介质泵浦区域内得以形成，它可向泵浦光和反向瑞利散射光提供同样的反射率。由于正向泵浦光强远大于初始反向散射光强，因此光栅反射的净效果是部分泵浦光能量转换为反向散射光能量；这使得前后向两束光驻波干涉条纹强弱对比度提高，从而使驻波光栅的调制度和反射率增大，进而使反向散射信号的增益进一步加强。可以看出，这是一种典型的正反馈增益过程。当初始反向瑞利散射信号通过介质后的总增益作用远大于各种其他损耗影响后，可在样品输入端观察到相干和定向的反向受激散射光束。

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图7-36　在多光子吸收介质内由反向瑞利散射和泵浦光束干涉形成的布拉格驻波光栅，通过它对泵浦光的反射，向反向散射光提供增益

可将此受激瑞利布拉格散射的物理模型，与本章前面论述过的受激布里渊散射相比较。对后者来说，初始反向散射信号来自由介质热运动引起的自发布里渊散射，该信号光束与入射泵浦光束相互作用并通过电致伸缩机制产生前向行进的特超声光栅，该光栅对入射泵浦光的反射，向反向散射光提供了能量增益的作用。此情况下，考虑到前向行进的特超声光栅对同向泵浦光反射时的多普勒效应，被反射的泵浦光频率将向低频方向移动到与初始反向自发布里渊散射光相同的频率位置处。但对现在考虑的受激瑞利布拉格散射的情况，提供增益反馈的是静止不动的驻波光栅，因此不会产生与多普勒效应有关的受激散射光的频移。

实验研究表明，与其他受激（布里渊或拉曼）散射相比，受激瑞利布拉格散射很容易在多光子吸收介质中优先产生。这一方面是因为有折射率的共振增强起作用，从而容易形成感应光栅；另一方面则是因为散射介质的多光子吸收只对强泵浦光起有限的衰减作用，而对光强极弱的初始后向散射光来说，由多光子吸收引起的衰减作用可完全忽略，从而能单纯获得由光栅反射提供的净增益。与此相反，如果所考虑的是线性（单光子）吸收介质［141，142］，由于介质的线性吸收系数与光强无关，作为“种子”的初始散射信号光也将同泵浦光一样经受到不可避免的相当程度的衰减影响，因此很难在这类线性吸收介质中产生低阈值的受激瑞利布拉格散射。