图7-30 液体内各向异性分子感应电偶极矩矢量p与光场矢量E以及与分子最大极化率方向(z轴)之间的夹角关系
本小节将从已知的分子拉曼散射截面的普适公式出发,在考虑到组成克尔液体的分子感应极化各向异性的特殊情况下,分别求出瑞利克尔和拉曼克尔散射截面的表达式。
如果液体分子为光学各向异性,则可以从式(7-45)出发,进一步导出描述拉曼克尔散射截面的表达式。
如图7-30所示,假设入射光场E为线偏振,偏振方向上的单位矢量为e0;散射分子具两维方向上的各向异性,z和x轴分别为分子最大和最小极化率轴;e'为分子感应电偶极矩p方向上的单位矢量。由于分子对光场的各向异性的反应,使得p和E一般并不同方向,它们与z轴夹角分别为α和θ。在这种情况下,式(7-45)中的偶极矩阵元乘积项可表示为
式中,所含两个角度α和θ彼此并不独立,利用分子极化率的半经典理论,可将其中一个消除。在半经典理论中,分子感应偶极矩矢量p沿x轴和z轴的分量为
px=αxxEx
pz=αzzEz
式中,Ex和Ez是E的投影分量,αxx和αzz是分子极化率张量元。由图7-30有
Ex=|E|sinθ
Ez=|E|cosθ
因此有
式(7-125)意味着角α系由分子取向角θ以及分子的各向异性所决定。只有当αxx=αzz(各向同性)时α=θ,否则α≠θ。将式(7-125)代入式(7-124)后可得到只含有角度θ的表达式:
另一方面,在入射强光场作用下,克尔液体内分子的取向统计分布函数F(θ)按式(5-39)可写为
式中,α//=αzz,α⊥=αxx,kB是波尔兹曼常数,T为绝对温度。式(7-127)意味着分子按光场偏振方向而言,可呈现出两组对称的分布:一组具有+θ角,另一组具有-θ角。设散射分子密度为N而入射光在介质内的作用区体积为V,则所有具相同|θ|取向角的分子集合的总散射概率正比于式(7-45)按NVF(θ)个分子的求和。这种求和的结果,是使式(7-126)右端方括号中前面两项加倍,而后面两项相互抵消。因此式(7-126)可以简化为
基于式(7-128)和式(7-45),对克尔液体而言,细致化后的各向异性分子的拉曼散射截面可写为
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式中,分别是表征分子由能级a至能级c的拉曼跃迁的分子极化率张量元。如果假设分子极化率的各向异性不是很大,则式(7-129)可改写为
进一步考虑到上式方括号中第二项远小于第一项,则该式可最后简化为
式中,为分子的各向异性拉曼极化率。在式(7-132)右端方括号中的第一项对应与θ无关的普通拉曼散射贡献,第二项对应与分子各向异性和取向角变化有关的拉曼克尔散射贡献。后者的散射截面可单独写为
式中,Δθ=θ0-θ'=θ代表分子在完成散射过程前后的取向角变化,它的大小决定了分子再取向所做的功(W)或散射光的频移大小,亦即
虽然不知道Δθ与Δv之间的确切关系,但可唯象地假设:
式中,f(Δv)是一种随Δv而正变的待定函数,其具体形式与介质有关,并可通过实验加以确定。基于这种考虑,式(7-133)可改写为如下散射频移的函数形式:
对瑞利散射而言,a=c,vr=v0,因此有
这样,可直接从式(7-129)得出克尔液体各向异性分子的瑞利散射截面为
式(7-138)右端方括号中的第一项对应与θ无关的普通无频移的瑞利散射贡献,第二项对应与分子各向异性和取向角变化有关的瑞利克尔散射贡献。后者的散射截面可单独写为
式(7-139)也可改写为如下的与散射光频移有关的函数形式:
知道了组成液体的各向异性分子的克尔散射截面,就可进一步求出与入射泵浦光强有关的指数增益特性。
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