人们熟知的各类受激拉曼散射以及受激布里渊散射,其输出谱线宽度一般在量级上与入射激光的谱线宽度相接近(出自商用石英玻璃光纤样品的宽带受激拉曼散射除外),仍然为单色性较好的相干辐射。即使对早期实验发现的所谓受激瑞利翼散射而言,其光谱展宽的最大范围也只有1~10 cm-1。
1985年,以He为首的一个科研小组首次报道了一种新形式的超宽带受激散射现象[119,120]。这种受激散射效应是发生在充有克尔液体(二硫化碳或苯)的空心光纤系统中,其中所观察到的附加在入射激光谱线低频一侧,或各级受激拉曼散射窄谱线低频一侧的连续频移受激散射的光谱加宽范围为500~700 cm-1;而它们的增益光谱特性,则与早年为解释受激瑞利翼散射而提出的理论公式(7-122)的预测,完全不同。
在一般采用液体盒所盛样品作介质的受激散射实验装置中,样品区内的局部光强与有效增益长度是两个互相矛盾的量。为提高聚焦后的泵浦光束在焦点附近的光强,可采用短的聚焦透镜;但缩短焦距的同时,也缩小了焦深范围,从而也减少了有效增益作用长度。为保持高光强的同时,又有较长的有效增益作用长度,采用充有待测液体样品的空心波导(亦即空心光学纤维)系统,是一种最好的解决途径[121]。将较高脉冲功率的激光辐射经过短焦距透镜会聚入射到这样一种液芯光纤系统中,自然可期望观察到以往在一般短液盒条件下难以发现到的一些新效应。
图7-28为在不同泵浦功率密度水平下,出自长度同为7m但充有不同散射液体的空心光纤系统的输出(前向)相干辐射的光谱分布照片;这些照片是利用一台分辨率为24 000的光栅光谱仪拍摄到的,它们的横坐标按波长而言近似为线性[122]。图7-28(a)为在不同泵浦水平下,内充二硫化碳(CS2)空心光纤系统输出的前向受激散射的光谱分布照片。在足够高的光泵水平下,附加的超宽带受激散射,首先出现在入射激光线的低频一侧,然后也出现在各级受激拉曼散射(SRS)谱线的低频一侧;这些间隔为656 cm-1的多级SRS谱线是由级联过程造成的。图7-28(b)为出自内充液体苯(C6 H6)的空心光纤系统的输出光谱照片。在较低的入射激励水平下,首先出现苯的多级SRS窄谱线,谱线间隔为992 cm-1;当入射光强水平继续提高到一定程度后,在各级SRS窄谱线的低频一侧,可开始观察到附加的连续展宽的受激散射贡献,且这种宽带受激散射的强度与展宽范围,随光泵水平的进一步提高而增大。
图7-28 出自7m长液芯光纤系统的前向受激散射的光谱照片[122](www.xing528.com)
(a)内充CS2液体,λ0=563 nm,拉曼频移656 cm-1;(b)内充C6 H6液体,λ0=532 nm,拉曼频移992 cm-1;(c)内充CCl4液体,λ0=532 nm,拉曼频移460 cm-1
图7-28(c)为在同样条件下,出自充有四氯化碳(CCl4)液体的空心光纤系统的前向受激散射光谱照片。随着光泵水平的提高,间隔为460 cm-1的级联SRS的级数也有所增加,但不出现任何加宽的受激散射成分。
由图7-28所示结果可见,在同样实验条件下,出自三种不同透明液体的受激散射光谱加宽行为,有非常明显的区别。对CS2液体而言,超宽频带的受激散射首先出现在泵浦光谱线的低频一侧,然后又出现在各级SRS谱线的低频一侧。对C6 H6液体而言,在所采用的入射光功率密度变化范围内,超宽频带的受激散射只出现在各级SRS谱线的低频一侧,而未出现泵浦光谱线的低频一侧。而对CCl4液体而言,则根本观察不到任何光谱加宽的受激散射。前两种液体呈现出的实验事实,无法用前面提到的受激瑞利翼散射公式(7-122)来解释。
另外,人们已经知道,这三种液体的分子结构的各向异性特点,也有明显的不同。CS2分子具有对称的线状结构和两维方向上的光学各向异性,在光场作用下其分子轴有按光场偏振方向上规则取向的趋势,并且由于分子再取向的阻尼系数(黏滞系数)很小,因此呈现出最强的光克尔效应。C6 H6分子具有共面的对称六角环状结构,在光场作用下其分子平面有按光场偏振方向上规则取向的趋势,实验表明C6 H6分子这种规则再取向的趋势,要比CS2分子弱得多;但另外的拉曼感应克尔效应实验也表明,在激发起C6 H6分子拉曼振动模的前提下,该液体的光克尔效应可获得显著增强。最后,CCl4分子具有类似于金字塔状的立体结构,对入射光场而言这种结构呈现出近似各向同性的特点,因此基本不显示出光克尔效应。
在1990年前后多个研究小组,在不同条件下利用充有克尔液体的空心光纤或液盒的受激散射实验,基本上得出相似的结果[123~128]。在充分考虑以上所有事实的基础上,并结合下面要引入的有关液体中分子再取向光克尔效应的光散射模型,可以对已知的这些实验结果给出一种合理和定量的解释。
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