非线性光学中的受激瑞利翼散射

1965年，苏联的一个科学家小组Mash等人，首先报道了所称受激瑞利翼散射效应的实验［15］。他们采用出自红宝石激光器的Q调制脉冲激光（波长为694.3 nm），经过聚焦后入射到含有透明散射介质（二硫化碳、硝基苯等）的液盒内，液盒厚度约为几厘米，在后向观察到受激散射，并在泵浦波长的低频移方向上观察到光谱展宽。产生最大频移的介质为二硫化碳，展宽范围可达15 cm-1。该报道的作者以及以后几篇论文的作者，将这一现象与各向异性分子在光场作用下的感应再取向联系起来，但却在未涉及任何物理模型解释的情况下，给出了一个描述受激散射光谱展宽分布的唯象公式［15，114，115］：

式中，g（Δω）为受激散射的指数增益因子，Δω=ω0-ωs为受激散射光圆频率与入射光圆频率之差，τ为各向异性液体分子再取向的弛豫时间（德拜时间）。从这一公式出发，不难得出以下三点推论：①频移受激散射的光谱极大值不在ω0位置，而在ω0低频方向的Δω=1/τ位置处；②受激散射光在低频移方向上的展宽宽度（增益光谱曲线按其半峰值点计算的宽度）约等于3/τ；③当Δω＜0时g（Δω）取负值，因此在反斯托克斯一侧应无任何光谱加宽。对CS2液体而言，已知τ=1.5～2 ps，则按式（7-122），受激瑞利翼散射在低频移方向上的光谱极大值频移应为2～3 cm-1，而受激散射增益谱宽为6～9 cm-1。

早期和后来针对CS2和其他典型克尔液体所做的宽带频移受激散射实验结果，均未能证实由式（7-122）所给出的三点推论［115～118］。作为另一个早期实验结果实例，图7-27给出了出自同样用红宝石脉冲激光泵浦的邻二甲苯（oxylol）液体样品的受激宽带频移散射的法珀干涉仪光谱照片［115］。图下方的箭头，指示出由式（7-122）预计的受激散射光谱极大值位置；而由该实验结果可明显看出，受激散射光谱光强由泵浦波长λ0位置开始，沿长波方向单调下降，在箭头所指位置，并不存在光谱极大值。

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图7-27　初始报道的受激瑞利翼散射的光谱结构［115］

（a）694.3 nm泵浦激光的法珀干涉仪光谱；（b）出自邻二甲苯液体的受激散射光谱（图下方箭头指示出由受激瑞利翼散射公式所预计的光谱极大位置，干涉仪自由光谱区为5 cm-1）

在受激瑞利翼散射报道后相当长的一段时间内，对这一效应的研究一直未能引起人们进一步的重视，而对它的早期理论描述公式，也从未有过任何质疑。这种情况一直持续到20世纪80年代中期，直到一种新形式的超宽带受激散射效应的发现，才使得人们的理解与认识，发生了进一步的变化。