自旋反转受激拉曼散射-来自《非线性光学与光子学》的研究成果

这是在20世纪70年代初发现并由Patel和Shaw首先报道的一种特殊SRS效应［32］。这一效应的特殊之处，在于它所利用的工作物质是置于磁场中的半导体晶体，而散射源是半导体内的导带电子。散射过程的始末所涉及的是导带电子在其塞曼分裂（朗道）能级上不同自旋取向子能级间的跃迁，由于这种子能级之间的间隔大小直接依赖于外加磁场强度的大小，因此可以通过改变外加磁场的方法对受激散射光输出进行调谐，调谐范围可达10 cm-1量级［33］。在固定激光频率激励下，通过这种效应可提供高效率（30%～50%）、频移范围较大（比受激布里渊散射频移范围至少大两个数量级以上）的可调谐相干光输出，因此引起人们的兴趣和重视。基于这种效应制成的工作在中红外波段的可调谐自旋反转拉曼激光器，可作为一种实用的科研工具，在诸如非线性光谱学、可调谐光混频技术、激光选择化学反应以及同位素分离技术等方面，发挥其独特的作用。

产生受激自旋拉曼散射的最典型和研究得最多的工作物质是InSb半导体。下面以其为例来说明这种散射效应的主要特点，为此需要先了解这种工作物质的能态结构。在不存在外加磁场的情况下，这一类半导体物质具有三种价带（重空穴带、轻空穴带、裂开带）和一种导带。在有外加磁场存在的情况下，上述能态结构将发生变化，其中对散射效应来说，最重要的变化是导带能级将在磁场作用下分裂为一系列分立的能级，它们之间的能量间隔相等并且对应着导带电子在磁场作用下的回旋共振频率（其数值与外加磁场强度成正比）。因此可称这些能级为回旋共振能级或朗道能级，这些能级的位置高低可用不同的量子数n来表征，如图7-14（a）所示。这里不考虑导带能级对电子波函数波矢的依赖性，故不同的朗道能级可用直线示意性地表示。以上还没有考虑到电子自旋与磁场之间的作用，如果进一步考虑到导带电子在磁场作用下的两种可能的方向相反的自旋取向，则每一个朗道能级还将进一步分裂为两个子能级，其中较低的子能级对应着电子自旋取向向上的状态，而较高的子能级则对应着电子自旋取向向下的状态，如图7-14（b）所示。

图7-14　半导体样品在外加磁场作用下的能级变化

（a）电子的导带能级分裂为一系列朗道能级；
（b）按电子自旋取向的不同，每一朗道能级又分裂为两个子能级

对每个朗道能级而言，表征两种不同电子自旋取向的子能级间隔为

式中，g*为半导体晶体样品的有效旋磁比，μB是玻尔磁子，B是外加磁场的磁感应强度。对于像InSb这类半导体材料，在通常情况下大部分导带电子均处于n=0的朗道能级中对应于自旋取向向上的子能级上。则在一定频率的外界入射光激励作用下，初始时处于上述能级的电子可以通过一定方式跃迁到同一朗道能级中对应着自旋取向向下的子能级上，并同时散射出一个光子。散射光相对于入射光的频移根据式（7-76）应为

由上式可见，改变外加磁场的强度，可以改变散射光频移量的大小。

下面以InSb为例进一步说明这种散射效应所可能经历的具体过程。通过7.2节的介绍已经知道，分子介质的拉曼散射必须经历散射分子向中间态的跃迁过程。在半导体的自旋反转拉曼散射的说明中，同样也必须引进中间态的过程。在InSb这种半导体中，中间态能级可以处在价带内，也可以处在导带内。图7-15（a）表示中间态能级处在价带内的情况：首先，在外界入射光作用下，价带内产生一个电子并跃迁到n=0朗道能级中自旋取向向下的子能级上，与此同时一个入射光子湮灭；然后，一个处于n=0朗道能级中自旋取向向上的电子跃迁回到价带内，并同时发射出一个散射光子。图7-15（b）表示中间态能级处在导带内的情况：首先，处于n=0并且是自旋向上的子能级上的电子，跃迁到处于导带上部的中间能态，与此同时一个入射光子湮灭；然后，处于中间能态上的电子，再跃迁回到n=0而且自旋取向向下的子能级，并同时产生一个散射光子。在上述两种可能情况下，散射光的频移显然相同并且均由式（7-77）所决定。图7-15（a）所示过程，主要适用于当泵浦光子能量接近于导带与价带能量间隔时的情况；而图7-15（b）所示过程，则主要适用于当泵浦光子能量接近于导带内两不同朗道能级间隔时的情况［33］。(www.xing528.com)

图7-15　自旋反转拉曼散射基元过程的跃迁路程

（a）中间能态处于价带；（b）中间能态处于导带

与通常的SRS产生过程相似，在足够强的入射激光作用下，这里介绍的自旋反转拉曼散射过程将不断获得增益，当这种增益作用大于各种可能的损耗机制的影响后，就可以形成多次往返振荡（有共振腔情况）或一次行波放大式（无共振腔情况）的受激散射输出。

用于产生自旋反转受激拉曼散射的最典型工作物质是n型InSb晶体，通常载流子密度为ne≈1015～1016 cm-3，工作温度为3～30 K，折射率约为4，在低磁场时g*≈-50。入射泵浦光可为波长约等于10μm的CO2激光，或者波长约等于5μm的CO激光［34～36］。由于晶体折射率很高，因此晶体样品两抛光端面的自身反射率已可以提供足够的光学反馈并形成一种共振腔。泵浦光通常以线偏振光（偏振方向平行于磁场）形式入射，传播方向则垂直于磁场；此时产生的受激散射光与入射泵浦光同向，但偏振方向垂直于磁场。在外加磁场水平为10 tesla（特斯拉）左右时，最大频移范围为150～200 cm-1。在0～8 tesla磁场范围内，按自发散射测得的平均调谐速率为22～15 cm-1/tesla。当泵浦波长为λ0≈10 μm时，受激散射光波长可为13～17 μm；当λ0≈5 μm时，受激散射光波长可为5～6 μm。由泵浦光向输出受激散射光的能量转换效率在最佳条件下为30%～50%。采取适当的限模和稳频措施，可使单轴模输出单色性压缩到1 MHz以下，实验上用外差方法测得的最窄线宽可达1 kHz。

在实验上，曾观察到受激散射输出中除了预期的斯托克斯组分外，还可出现二级斯托克斯组分以及反斯托克斯组分。分析表明，后两种相干辐射光谱组分的出现，是四波混频作用的结果。此情况下，由于拉曼频移范围非常小，晶体工作物质的折射率色散效应可以近似忽略，因此产生四波混频作用的相位匹配条件可近似沿同一方向满足。作为一个例子，图7-16给出了以10.6μm激光泵浦的InSb晶体输出受激散射和相干辐射光谱成分以及随外加磁场强度变化的实验结果数据。泵浦峰值功率约为1 MW量级，磁场水平在20～100 kG（2～10 tesla）的范围内变化［34］。

除上面着重介绍过的InSb晶体外，还分别在其他一些半导体晶体中实现受激自旋反转拉曼散射，这些晶体包括CdS，InAs，Hg1-xCdxTe，Pb1-xSnxTe等［37～41］。

自旋反转受激拉曼散射的研究和应用，在一定程度上受到低温运行和高磁场要求的限制。

图7-16　出自以10.6 μm激光泵浦的InSb晶体样品的受激自旋反转拉曼散射输出光谱结构以及随外加磁场变化的调谐行为［34］