实验装置和散射介质实现-《非线性光学与光子学》

到目前为止，已在为数极多的物质中观察到受激拉曼散射（SRS）效应，产生了数百条受激拉曼散射谱线，波长分布范围从近紫外到近红外。受激拉曼效应的出现，不但促进了已有拉曼散射技术的新发展，为人们了解散射介质的分子能级结构、对称特性、运动状态、跃迁性质、力学常数和大量分子的统计规律等提供了一条更有效的途径，而且还从根本上扩展了产生强相干光辐射的物理机制。目前，受激拉曼散射是产生变频激光或可调谐激光辐射的最有效的方法之一；从泵浦激光向SRS光的能量转换效率为30%～50%。

对产生SRS的工作介质的基本要求是：①对泵浦光和SRS光高度透明；②具有较大的散射截面；③能承受较高的入射泵浦光强。通常用来产生受激拉曼散射的工作物质，大致可分为以下几大类。

（1）液体。主要是以苯（C6 H6）、二硫化碳（CS2）、四氯化碳（CCI4）、丙酮、二甲亚砜等为代表的几十种有机液体，它们具有较大的拉曼散射截面和一些熟知的散射频移谱线，散射频移对应着液体分子的振动拉曼跃迁。

（2）固体。主要是以金刚石、方解石、铌酸锂、硝酸钡、钨酸钡等为代表的单晶体，此外尚有光学玻璃和光学玻璃纤维等介质，散射频移亦对应着分子或玻璃体网络单元的振动拉曼跃迁。

（3）气体。高效率的SRS可在很多分子气体（如H2，D2，N2，CH4，SF6等）系统中产生，受激散射可分别是基于这些分子的振动、振转或纯转动拉曼跃迁，工作气压通常在几十个大气压以上，以获得较高的增益因子。此外，利用某些金属原子蒸气作介质，亦可产生对应于电子跃迁的受激拉曼散射。

（4）半导体。利用某些置于外加直流磁场中半导体介质（如InSb晶体）的导带电子，在其塞曼分裂能级（朗道能级）上不同自旋子能级间的跃迁，可实现一种特殊形式的所谓受激自旋反转拉曼散射。这种受激散射的特点是散射频移可通过改变外加磁场强度而连续调谐。

受激拉曼散射频移值范围的大小，对电子能级间跃迁来说一般为=8×103～3×104 cm-1；对振动能级间跃迁来说一般为=102～103 cm-1；对纯转动能级间跃迁来说一般为=10～102 cm-1；对受激自旋反转拉曼散射来说为=0～102 cm-1量级。一般当入射泵浦激光为可调谐的前提下，输出受激拉曼散射光亦为可调谐。

根据实验条件、工作介质或应用要求之不同，可采取如图7-3所示三种不同的方式产生受激拉曼散射。图7-3（a）所示第一种方式是将拉曼介质置于泵浦激光腔内，该共振腔同时为泵浦激光和受激散射光提供多次往返光学反馈。图7-3（b）所示第二种方式是将拉曼介质置于泵浦激光腔外的一个单独共振腔内，后者可使受激散射光多次在腔内往返通过散射介质，当受激散射的总增益大于腔内各种损耗和反射镜透过损耗时，特定方向的受激散射光就可在腔内形成持续的振荡。这种装置输出的空间和时间特性，同普通的激光器基本一样。图7-3（c）所示第三类方式是不采用光学共振腔，但必须采用泵浦激光聚焦入射的方式而保证受激散射光的增益作用足够强，使得受激散射光单次通过散射介质后即可获得足够强的行波放大式输出。在第三种情况下，受激散射一般总是自动产生在前向或后向两个方向上。这是因为由聚焦泵浦光束所产生的有效增益区域，在介质空间形成一个极细的长形增益“通道”，只有与入射泵浦光同向或反向的散射光才能获得最大的有效增益长度，并最后形成所观测到的前向和后向受激散射输出。在其他所有方向上的初始散射光信号，因有效增益长度（由散射光束与泵浦光束的空间重叠线度所决定）过短，而不能形成最后的受激散射。(www.xing528.com)

输出受激散射光束的单色定向亮度（或等价的光子简并度），在很大程度上取决于该光束的空间发散角。在如图7-3（a）与（b）所示两种情况下，SRS输出光束发散角主要由所采用的共振腔特性（腔型和腔长）所决定。而在如图7-3（c）所示第三种情况下，SRS输出光束发散角总是等于或小于入射泵浦光束发散角，这一情形是由泵浦光的聚焦特点和受激散射产生的阈值特性所决定的。

图7-3　受激拉曼散射的实验装置

（a）激光拉曼共用共振腔类型；（b）拉曼共振腔类型；（c）单次通过行波放大型

由上述装置产生的受激拉曼散射，可通过适当的色散元件或光谱分光仪器，使不同频谱成分的相干辐射在空间上分离，然后再根据需要分别进行必要的测量。通常对受激散射输出进行测量的项目包括功率（能量）、光谱结构、时间特性、远场与近场分布等。

下面进一步讨论在单次行波放大式受激散射实验装置情况下，前向与后向受激散射的对称性问题。此时若单纯从几何因素出发，前向与后向SRS应以同样的概率出现。实验表明，这一考虑，与采用纳秒量级的脉冲激光入射并且散射介质增益长度较短（几厘米或更小）情况下的实验结果相符合。但是，当入射激光的持续时间更短而散射介质工作长度又很长时，情况将有所不同。例如当泵浦脉冲宽度为Δt=0.03 ns时，与光脉冲对应的光波列的空间长度只有Δl=cΔt=0.9 cm，这意味着后向散射相对于入射光而言的最大增益距离（由前、后向光脉冲的重叠区域决定）只有1 cm左右。若进一步假设散射介质沿入射光方向而言的实际长度为L＞＞Δl，则前向受激散射脉冲与入射光脉冲的相互作用长度亦等于L。因此在这种情况下，前向SRS脉冲将优先产生，而后向SRS则不一定能有效产生。上述论断，与采用超短脉冲（Δt≤1 ps）在介质长度为厘米量级所做的SRS实验以及采用纳秒脉冲在光学纤维（L≥100 m）中所做的SRS实验的结果基本符合。在这两种类型的实验中，后向受激散射或者比较弱，或者根本不能有效产生。