自发和受激拉曼散射表达式|非线性光学与光子学

由式（7-38）可以看出，为求出散射过程的概率表达式，必须首先求出相互作用系统的微扰哈密顿矩阵元和，它们可通过将式（7-24）与式（7-21）代入式（7-27）后求得。

式中，（v0）与（v'）分别为入射光场和散射光场的光子简并度，φg与φf分别为分子本身在散射前后所处能级的本征函数，而φb'为分子其他任意一个激发能级的本征函数，和pe分别为分子内电子动量矢量算符在入射光和散射光偏振方向上的投影分量，k0和k'分别为入射光场和散射光场的波矢，积分则按分子本征函数的所有自变量进行。

将式（7-40）和式（7-41）代入式（7-38）后相加，并注意到在电偶极矩作用近似下可将积分中的指数因子近似取为1后（参见18.1.2节）可求得

式中的因子σr具有面积的量纲，称为分子的微分拉曼散射截面，具体可写为

式中，vb'g为散射分子从其初始本征状态g到某一任意激发态b'（态f除外）的本征跃迁频率。

利用电子动量算符矩阵元的运算关系：

式中，（p0）b'g=（er）b'g是分子电偶极矩矢量算符在入射光偏振方向上分量的跃迁矩阵元。进一步假设vb'g≈v0，vb'f≈v'，则截面σr可进一步简化为

式中，c为真空中光速，（p0）gb'与（p）gb'是分子电偶极矩矢量算符分别在入射光与散射光偏振方向上分量的跃迁矩阵元。在导出上式过程中，还运用了（p0）b'g=（p0）gb'和（p）fb'=（p）b'f等关系式。在分子系统本身的无微扰本征函数为已知的情况下，拉曼散射截面理论上可计算出来。当然，在更多的情况下，亦可在实验上很方便地直接测定出来。(www.xing528.com)

从单个分子拉曼散射截面的表示式（7-45）可以看出，其中包含了按分子所有激发态（态f除外）求和之平方项的贡献，这代表着拉曼散射过程中所称中间状态的贡献，而该状态是与所有激发态相关联的。

设散射介质单位体积内处于初始能级g上的分子数密度为Ng，则单位时间内，在相互作用空间内NgV个分子在光子简并度为（v0）的入射光场作用下，向光子简并度为（v'）的所有可能散射波型内散射出一个光子的总概率，根据式（7-42）可写为

对以往用普通弱光入射进行激励的情况，由于入射光子简并度（v0）＜＜1，因此决定了散射光子简并度（v'）＜＜1，则上式方括号中第二项为二级小量而可忽略，从而有

这对应普通（自发）拉曼散射的情况，8π表示散射光可沿4π立体角分布并可取两种不同的独立偏振状态。对于使用普通非相干单色光源进行激励的情况，由于（v0）＜＜1而散射截面σr值又十分小，故总散射概率是比较小的，在实验上对拉曼散射光的观察通常也是比较困难的，往往需要长时间的光谱照相曝光。

对于具有较高单色定向亮度的激光入射情况来说，入射光子简并度（v0）可以高达1010量级以上，从而有充分可能使散射光子简并度（v'）＞＞1，则式（7-46）方括号中第一项可忽略，从而有

这正对应着受激拉曼散射的情况，式中Ω0为受激散射光占据的立体角范围（假设它与入射泵浦激光占据的立体角相同），c'为介质中光速。将上式与式（7-47）比较可看出，此时由于（v0）（v'）＞＞1，因此受激拉曼散射概率在量级上将明显大于自发拉曼散射概率［18］。

由式（7-48）还可看出，向某一波型内的受激拉曼散射概率正比于该波型内已有光子数，这与向特定波型内的受激辐射（激光发射）概率正比于该波型内的已有光子数的规律完全一样。因此从这种意义上来说，受激拉曼散射的产生与增长规律，与普通激光器内激光的产生与增长规律相同。这种规律主要表现在，当由受激散射机理导致的增益作用远大于散射光在介质传播过程中的各种衰减作用后，就有可能实现受激散射光的持续往返振荡（有共振腔情况），或单次行波放大输出（无共振腔情况）。