超短强光脉冲产生连续谱白光辐射-《非线性光学与光子学》

超短脉冲，通常是指时间宽度小于几个皮秒（ps）的相干光脉冲，它们既可以由激光器系统直接产生，也可以经由各种光频相干转换（倍频、参量作用、受激散射等）系统所提供。这样一种强相干超短光脉冲，在以聚焦方式通过各类透明介质后，非常容易产生具有连续光谱加宽分布的相干白光辐射。该种辐射与普通的非相干白光辐射的根本区别是，前者具有定向性，并且在其不同光谱成分间有确定的相位关系。产生这种相干白光辐射的根源是三阶非线性电极化效应，其中同时包含了两种不同的物理机制：一种是自相位调制引起的光谱自加宽，另一种则是四光子参量相互作用。

最早对相干白光辐射现象的观察记录和初步物理解释，由Alfano和Shapiro所报道［30，31］。他们用波长为532 nm的皮秒激光脉冲，聚焦通过光学玻璃和方解石晶体等介质，在前向观察到入射谱线两侧之超加宽（400～700 nm）连续谱相干光输出。他们还发现，输出光束中同时包含有两种形态不同的组分：①与入射光同向传输并具周期性光谱结构的轴向辐射成分；②波长依赖于偏离入射光方向夹角大小的非轴向辐射成分。前一种辐射成分，是由与自相位调制有关的自光谱加宽机制所产生；而后一种与角度有关的辐射成分，则是由非共振四光子参量作用机制所形成（参见4.4.1节）。

在后来的进一步深入研究中，人们发现与具体的实验条件（如脉冲宽度、峰值功率、作用长度、介质种类等）有关，对所观察到的超加宽连续谱相干辐射有贡献的物理机制，不仅仅局限于上述两种，还可能包含有其他物理机制（如受激散射或共振增强作用）的参与和贡献［32～38］。

图6-16　观测由超短光脉冲在透明介质中产生轴向和非轴向连续光谱相干发射的实验装置示意图

为了在给定实验条件下，对导致输出超加宽相干辐射的不同物理机制加以甄别，可以采用如图6-16所示的专门实验装置［38］。准单色超短强激光脉冲聚焦入射到透明介质样品中，经过样品后的超加宽相干辐射被另一透镜准直成平行光，其中心部分呈现为复色光斑而周围被颜色连续变化的光环所围绕；在准直透镜之后放置一个小孔光阑或者狭缝光阑，可分别让与入射光同向传输的中心光斑成分、偏离入射光方向传输的非轴向光环成分或者两种成分同时通过光阑；然后再让通过光阑的取样成分经过一个光栅反射以及一个柱面透镜聚焦后，在一毛玻璃或纸屏面的水平方向上形成光谱分布，而在垂直方向上显示出非轴向光之波长对传输方向的依赖性。

在实验中，以波长为602 nm、时间宽度为0.5 ps、光谱宽度为60 cm-1、发散角为1 mrad（毫弧度）的超短激光脉冲聚焦入射（焦点区光强约为I0≈10 GW/cm2），以5 cm长的重水（D2O）为样品，按图6-16所示光阑三种位置取样测得的相干辐射光谱分布照片，如图6-17所示。

图6-17　在焦点区强度为I0≈10 GW/cm2、脉宽为0.5 ps、波长为602 nm的脉冲作用下，在5 cm长重水（D2 O）液盒内产生连续谱相干光发射的角度依赖性［38］

（a）非轴向发射；（b）轴向发射；（c）轴向与非轴向发射在一起

图6-17（a）为典型的非轴向连续谱相干辐射对发射角度依赖性的照片，它是通过将一个约为1.3 mm宽的狭缝光阑放置在图6-16中取样位置（a）而获得的。从该照片可看出，在入射中心波长两侧，非轴向发射波长对角度的依赖性近似左右对称，而与500～700 nm辐射光谱范围对应的发射角变化范围约为±1°。产生这种非轴向相干辐射的物理机制，是第4章讨论过并如图4-10所示的部分简并四光子参量作用。通过实验测量到的发射光波长对角度的依赖曲线，基本上与式（4-39）所计算出的结果相符合。

图6-17（b）是轴向连续谱相干辐射的光谱照片，它是通过将一个直径约为0.8 mm的小孔光阑放置在图6-16中取样位置（b）而获得的。从中可看出在入射中心波长两侧的光谱加宽分布是左右对称的，但所有光谱成分均沿轴向传输，并且在高分辨光谱记录条件下，可观察到周期性光谱调制分布。因此可以推断，这种轴向光谱超加宽相干辐射，主要是由与自相位调制相关联的光谱自加宽机制所产生的。

图6-17（c）为将狭缝光阑放置在图6-16中取样位置（c）而获得的光谱照片，它同时显示出轴向与非轴向相干辐射的超宽光谱分布的空间结构。

在完全相同的实验条件下，重水样品给出最强的光谱超加宽相干辐射输出，普通水样品给出较强的光谱超加宽输出，苯样品显示出较弱的光谱超加宽输出，而在二硫化碳样品中则基本得不到超加宽连续谱相干辐射输出［30，35］。(www.xing528.com)

图6-18是经过长度为10 cm的苯液盒后的输出相干辐射光谱照片。图6-18（a）显示的非轴向辐射相对于入射光中心波长位置两侧的表观不对称性，实际上是由所使用的照相胶片光谱感光灵敏度不均匀造成的。因为对苯样品来说，其非轴向辐射很弱，而照相胶片在≥600 nm光谱区的感光灵敏度明显降低，所以长波方向上的非轴向相干辐射在所采用的曝光条件下无法显示出来。另一方面，该图在入射波长602 nm的短波方向568 nm位置处，显示出两个强度明显增强的亮斑，而上述两波长差正好对应于苯分子最强的拉曼振动频率992 cm-1；因此这两个亮斑的出现，则是在4.3节中讨论过的拉曼增强四波混频过程的直接实验表现。

图6-18（b）为出自苯样品的轴向相干辐射的光谱分布照片，其中可看出由相位自调制造成的光谱加宽强度和范围均比重水情况下要小得多，但在长波方向上的640 nm位置处，却有一很强的光斑，它对应着苯的992 cm-1之斯托克斯受激拉曼散射。此外还可注意到，在入射光谱线以及受激拉曼散射线的低频一侧，分别有一种附加的短剑状连续加宽光谱成分，它们对应着受激克尔散射的贡献。

对重水来说，基本不存在分子再取向的克尔效应，但却具有很强的由电子云畸变决定的有效三阶电极化系数，故可同时产生较强的轴向与非轴向超加宽相干辐射。而对苯来说，既是克尔效应很强的液体，又是拉曼散射截面很大的介质，在超短强脉冲作用下，多种非线性过程（两种受激散射、自调制、共振与非共振四光子参量作用）同时产生和相互竞争，导致观察到的实验结果。

图6-18　在与图6-17相同作用条件下在10 cm长苯（C6 H6）液盒内产生连续谱相干光发射的角度依赖性［38］

（a）非轴向发射；（b）轴向发射；（c）轴向与非轴向发射在一起

最后，图6-19显示的是经过长度为10 cm的二硫化碳液盒后的输出相干辐射光谱照片。由图6-19（a）可看出，不存在非轴向相干辐射成分；在图6-19（b）中，基本也观察不到由瞬时自调制引起的轴向光谱对称加宽。这两点事实均表明该介质源自电子云畸变贡献的有效三阶电极化系数是非常小的，这与6.2节通过超短脉冲自聚焦实验得出的结论相同。但另一方面，二硫化碳是用来产生光频克尔效应的最有效的介质，与此相应，由图6-19（b）或图6-19（c）可看出，在入射谱线低频一侧附加有短剑状连续光谱成分，这种相干辐射光谱成分，恰恰是受激克尔散射的贡献［39～43］。

从以上的实验结果和对它们所做的解释说明中可以领会到，在超短强脉冲作用下，在不同光学介质内观察到的光谱加宽和变频相干辐射产生的行为特征，可以是颇为复杂和多样化的，造成这些现象复杂化的原因，往往是多种非线性光学效应同时参与作用和彼此相互竞争的结果。

图6-19　在与图6-17相同作用条件下，在10 cm长二硫化碳（CS2）液盒内产生连续谱相干光发射的角度依赖性［38］

（a）非轴向发射；（b）轴向发射；（c）轴向与非轴向发射在一起

类似的结论，可推广到即使对同一给定介质，改变入射强光脉冲的条件（如脉宽、功率水平等），亦可观察到不同的光谱加宽行为。

最后需要指出的是，利用聚焦后的高功率激光超短脉冲入射，在各种透明固体介质（如光学玻璃、晶体与聚合物）中，也很容易产生类似的相干连续谱白光辐射；只不过在此情况下，焦点区附近的高局部光强，往往会导致样品介质内的局部破坏或永久性光致物构变化。