非线性光学与光子学：直接观测自聚焦光束的多焦点结构

在激光技术出现后的十几年，人们已经从理论和实验两方面确认了自聚焦效应的存在。但当时对这一效应存在的实验佐证，多数出自间接观测，包括对受激散射阈值反常降低的观测、对激光引起透明介质内部破坏形态的观测、对与自聚焦同时产生的光谱自加宽的观测等。而对自聚焦效应的直接观测，则基本是通过在介质样品入射和出射两端面处，对光束截面进行成像的方法加以实施；这一方法的主要局限性是无法知道光束空间结构在样品内部的连续变化情形。对在具有高光学质量的介质样品内部的自聚焦行为进行直接观测或成像的主要困难，与两个因素有关：首先，高光学质量意味着靠光束的散射信号进行侧面成像十分困难；其次，当入射为不可见的红外或紫外光时，对介质内光束结构进行直接成像则更加显得困难。

21世纪初，对利用超短光脉冲在介质内产生自聚焦及其有关现象的直接观测研究，有新的进展。例如，采用波长为800 nm和脉宽为120 fs的超短激光脉冲，经短焦距透镜聚焦入射到石英玻璃样品，通过样品内部由高局部光强产生的等离子区可见光发射，观察到由自聚焦过程形成的多焦点结构［12，13］。在这种情况下，固体介质内发光等离子区的形成，往往意味着局部光学击穿和微区破坏的形成。又例如，利用波长为2μm和脉宽为55 fs的中红外超短光脉冲，经焦距为0.5 m的透镜，聚焦入射到1m长充氙气体盒中，沿气体盒侧面方向观察到由自聚焦光束产生的等离子区可见光发射，通过照相记录这种发光区空间光强分布，可进一步推断中红外光束的空间结构［14］。在另外一篇文献报道的实验研究中，以800 nm的超短脉冲入射到溶有低浓度若丹明-6G染料的水样品盒中，染料分子的双光子荧光强度的空间分布，可反映入射光束的空间结构［15］。最近的进展则是利用三光子荧光染料溶液作为显示手段，实验研究了超短光脉冲在有机溶剂中，由自聚焦引起的焦点移动、分裂和多重焦点结构的形成过程［16］。

采用多光子荧光显示方法的好处是：首先，染料分子较强的荧光发射很容易被人眼观察到或成像记录到；其次，由多（2或3）光子激发产生的荧光光强，与光场局部光强的多（2或3）次方成正比，因此光束空间光强分布的微小变化，都可以导致荧光光强在空间分布上较明显的变化。

图6-5为用波长为1.3μm的超短激光脉冲在三光子荧光染料溶液和纯溶剂样品中产生自聚焦的实验装置示意图。脉宽约160 fs和重复率为1 kHz的入射光，系出自一个光学参量发生器，而后者则利用出自一台掺钛蓝宝石激光器的775 nm激光进行泵浦。为减小在染料溶液中可能产生的热效应影响，直径为2 mm的入射光首先经过一个斩波器使脉冲重复率降低10倍，然后再经过一个透镜聚焦在某一几何焦点处。关键的实验元件是一个长度为5 cm的石英玻璃液盒，内充APSS染料在二甲亚砜中的溶液，染料浓度为0.02 M。该染料溶液在1.3μm的超短激光脉冲作用下，可产生由三光子激发的绿色（530～550 nm）的荧光发射，其强度与1.3μm激光在介质中局部光强的三次方成正比。入射激光脉冲通过一可变衰减器后，其能量可在1～10μJ范围内改变［16］。

图6-5中（a）为入射光经透镜后的几何焦点位于染料液盒中心时的安排；（b）为将染料液盒后移使入射光几何焦点位于液盒前1 cm时的安排；（c）和（d）为使入射光几何焦点位于两个相接液盒中第一个液盒前1.5 cm位置处的安排，其中（c）对应于两个液盒均充以染料溶液的情况，而（d）对应于第一个液盒充以纯溶剂而第二个液盒充以染料溶液的情形。在上述实验条件下，只有当染料液盒内存在着入射光几何焦点或者自聚焦点的情况下，才可能看到或照相记录到相应的绿色荧光光点。

图6-5　波长为1.3 μm的超短激光脉冲在三光子荧光染料溶液和纯溶剂样品中产生多焦点自聚焦的实验演示

（a）会聚入射时焦点前移和多焦点出现；（b）发散入射时产生自聚焦；
（c），（d）发散入射时在第二个液盒产生自聚焦

实验表明，在如图6-5（a）所示装置条件下，入射脉冲能量从1μJ增大到2μJ时，可观察到由自聚焦效应引起的焦点明显前移；而当能量继续增加到大于3μJ时，可观察到由自聚焦过程导致的多焦点的出现。图6-6为在不同输入脉冲能量水平下，用CCD数码相机拍到的入射光束在染料溶液中经由自聚焦机制，形成焦点前移和多焦点结构的直观照片。每幅照片均是通过一个电控快门在一个单独脉冲作用下拍摄到的。

图6-6　脉冲光束会聚在染料液盒中心入射时，自聚焦行为随脉冲能量的增大（1.5～7.8 μJ）而变化的照片记录［16］

在如图6-5（b）所示装置条件下，由于光束发散入射的缘故，当入射脉冲能量≤3μJ时，在染料液盒中观察不到任何荧光痕迹；但当入射能量为4～6μJ时，开始观察到自聚焦点的出现、前移分裂成多焦点（未在此显示）。(www.xing528.com)

在如图6-5（c）所示装置条件下，当入射能量为9 μJ水平时，可同时在两个前后相接的染料液盒中，观察到多焦点自聚焦轨迹。这种情况下的照片记录，如图6-7（b）所显示。图6-7中入射脉冲能量均为9 μJ，每幅照片均为单脉冲曝光。

最后，在如图6-5（d）所示装置条件下，令第一个液盒充以纯二甲亚砜（DMSO）溶剂，则在9μJ入射能量水平，在第二个染料液盒中观察到同样的自聚焦轨迹行为，如图6-7（c）所显示。上述比较测量的结果，在下述意义上来说是重要的：它表明了在所考虑实验条件下，溶剂DMSO本身在超短激光脉冲作用下对折射率变化的贡献，远远大于染料分子的贡献。

图6-7　单一染料盒远离入射焦点6.5 cm距离处（无自聚焦产生）（a）、两个相接染料盒靠近入射焦点处（有自聚焦产生）（b）、充有DMSO纯溶剂的液盒与一染料盒相接（有自聚焦产生）（c）、充有CS2纯溶剂的液盒与一染料盒相接（无自聚焦产生）（d）、充有CCl4纯溶剂的液盒与一染料盒相接（有自聚焦产生）（e）的照片

为进一步验证这一推断，将染料溶液的浓度降低10倍，重复上述有关实验并增加相机的相应曝光量后，得到基本相同的结果。从而证实了在这里所述的实验条件下，染料分子本身对折射率变化的贡献与溶剂相比可以忽略，但是它们却起到了反映自聚焦光束空间结构“高反差荧光显示剂”的作用。

利用这种方法，在第一个液盒内置换不同的溶剂，可以根据在第二个充有染料（溶于二甲亚砜）液盒中荧光光点出现的有无或强弱，来粗略判断第一个液盒内所充纯溶剂介质产生自聚焦能力或非线性折射率系数的相对大小。例如，图6-7（d）显示出在第一个液盒内充二硫化碳（CS2）时的实验结果，表明没有自聚焦被观察到；而图6-7（e）为在第一个液盒内充四氯化碳（CCl4）时的结果，显示出甚至比DMSO更强的自聚焦能力。

表6-1汇总了在如图6-5（d）所示装置条件下，在第一个液盒内分别充以在入射波长（1.3μm）附近高度透明的10种常用有机溶剂情况下，所观察到的实验结果。前后相接两个液盒的长度均为5 cm，而入射波长处的透过率则是利用1 cm长样品盒通过吸收光谱仪测得的。

表6-1　在1.3 μm，160 fs和9μJ激光脉冲作用下不同有机溶剂产生自聚焦能力的比较

在上述定性测量的基础上，可进一步通过合理设定具体实验条件（包括入射脉冲能量、光强横向分布、光束入射方式等），利用6.1.3小节中给出的有关自聚焦近似解析公式，根据会聚入射情况下的焦点前移或发散入射情况下的首个自聚焦焦点出现位置，可直接确定被测介质样品的非线性折射率系数（n2）的大致数值。另外一种更精确但也更费时的方法，则是按给定实验条件设定数值计算模型和参数组合，对非线性波动方程直接进行数值求解，然后在与实验结果相比较的基础上，求得最佳拟合的n2数值。

在本节介绍实验条件下测得的介质自聚焦行为和n2数值，是单纯由电子云贡献所决定的。这是因为在～160 fs超短脉冲非共振作用条件下，所有其他折射率变化机制都来不及响应和产生贡献。这一考虑，同样可解释为何CS2在入射脉冲宽度≥10-11 s实验条件下，能显示出几乎是最大的n2数值（分子再取向贡献），但在飞秒超短脉冲作用条件下，与其他溶剂相比则显示出很小的n2数值。以上的事实，说明对CS2而言，电子云畸变对折射率变化的贡献是非常小的。本章后面将要讨论到的有关CS2光谱自加宽实验结果，也从另一方面证实了以上论断。