感应折射率时间特性在非线性光学与光子学中的应用

强光在介质中引起折射率感应变化的物理介质可以是多种多样的，不同机制贡献的相对大小，决定于介质种类、入射光作用时间长短以及有无共振增强等其他条件。因此，在给定实验条件和非线性介质前提下，如何获得较大的可控折射率变化以及在此基础上如何确定导致所观察到的折射率变化的主要物理机制，往往是需要研究者们解决的具体课题。

电子云畸变引起的折射率变化，具有瞬时响应特性，并且在利用共振增强的情况下，可获得（大小与符号）可控的折射率变化，因此是最有科学价值和应用潜力的研究课题之一。

由其他机制或它们之间组合造成的折射率变化，对入射光而言则有可能呈现出复杂的时间反应行为。如图5-5所示，假设入射光近似为一矩形脉冲，则一般来说，在脉冲作用开始后，感应折射率变化呈现出在一定程度上迟缓的上升变化（这里以τ上升为标记）；当光脉冲作用瞬时结束之际，已经产生的折射率变化并不马上归零，而是延续到一定时间后（以τ下降为标记）逐渐消失。

图5-5　矩形光脉冲入射在介质中引起的折射率变化时间反应行为

利用不同物理机制产生的折射率变化具有不同时间响应特性的原理，可以在实验上对它们分别加以甄别。最常采用的有效方法之一，是把一束脉冲持续时间较短的入射光分成强弱不等的两束，其中一束强（泵浦）光入射到介质后产生足够大的感应折射率变化Δn，而另一束弱（探测）光则通过介质同一区域以检测Δn的大小。通过测量Δn的相对变化作为上述两束光之间的相对时间延迟的函数，可以确定Δn的上升和下降时间行为，从而有助于判断何种物理机制起主要的作用。

以克尔型液体中折射率变化为例，τ上升主要决定于分子完成光场导致再取向所需时间，而τ下降则决定于光场消失后分子经热碰撞恢复到凌乱分布所需时间。对典型的克尔型液体CS2而言，前者的测量值为（1.6～1.7）×10-13 s，后者的测量值为（1.5～2）×10-12 s［15～17］。

图5-6是在这种液体样品中，用上述泵浦探测双光束方法测得的有关结果［15］。实验中所用激光脉冲宽度为0.15 ps，其中强泵浦光脉冲引起分子的规则再取向和感应双折射，而经历双折射影响后的弱探测光脉冲可部分透过一个正交检偏器被探测到。图5-6中上图为测得的透过信号强度作为两脉冲相对时间延迟之曲线，它直接反映折射率变化的时间行为；而下图为用泵浦探测脉冲间互相关（二次谐波）方法测得的脉宽扫描曲线。由图5-6所示结果可看出，从泵浦脉冲峰值到折射率变化峰值之间的时间延迟为～0.17 ps，而这种变化的弛豫消失时间为～2 ps。(www.xing528.com)

图5-6　用超短泵浦探测光脉冲方法，在CS2中测得的折射率变化（上图）和作用脉冲互相关信号（下图）作为两脉冲相对时间延迟的函数［15］

为便于对照参考，表5-1列出了产生折射率变化不同物理机制时间响应特性的大致参数范围，并注明了能否获得共振增强的可能性。

表5-1　导致折射率变化各种不同物理机制的特性比较

总的来说，电子云畸变是对单光子（或双光子）吸收共振增强产生贡献并且与作用时间无关的唯一物理机制，同时也是不依赖于入射光脉冲时间长短的非共振折射率变化唯一有贡献的机制。分子内运动是对拉曼共振增强产生贡献的唯一物理机制，前提是入射光作用时间远大于拉曼振动周期。在克尔液体内产生折射率感应变化的主要物理机制是各向异性分子的规则再取向，前提是入射光作用时间远大于分子完成光致再取向所需时间。对不存在吸收和拉曼共振增强的透明介质而言，如果入射激光作用时间长于纳秒量级，则电致伸缩可以是产生非共振折射率变化的主要机制；但如果有两束光同时入射，它们的微小频差与传播方向满足布里渊共振条件，则也可得到增强的折射率变化［18～20］。