非线性光学：引起折射率变化的物理机制

到目前为止，利用三阶非线性电极化理论，讨论了强光在各向同性介质中产生的折射率变化及其共振增强行为。贯穿着这些讨论，隐含了一个基本的假设，那就是引起这类折射率变化的物理机制是分子内的电子云畸变。

然而实际上，在强相干光入射作用下，介质内产生折射率感应变化的具体物理机制可以是多种多样的。这些不同物理机制引起折射率变化的响应上升时间和弛豫下降时间各有所不同；而它们的相对贡献大小，又依赖于介质种类以及入射光脉冲作用时间的长短［10～13］。

粗略来说，产生折射率感应变化的具体物理机制大致包括以下几种。

（1）电子云畸变。由电子云畸变引起的介质折射率变化，与第3、第4两章介绍的多波混频过程在本质上是来源于同一物理机制。由于这种过程的响应时间极快，一般为10-15～10-16 s的量级，因此，在入射光为任何短的脉冲情况下，该效应都来得及起作用。

（2）核运动贡献。组成介质的分子内部原子核（或离子）的相对运动（振动、转动或键角变化），对介质折射率在强光作用下的感应变化可以有所贡献。这种贡献可形象地理解为对分子电子云光频畸变的较低频率的调制作用，该过程能起作用的响应时间大约为10-12～10-14 s的量级。在三阶非线性过程中，由双光束差频拉曼共振引起的介质折射率增强变化的主要起因，就可归结于这种核运动贡献。(www.xing528.com)

（3）液体分子再取向贡献。对由光学各向异性分子组成的液体而言，当分子对称轴（或对称平面）相对于入射光场偏振方向（或偏振平面）有不同取向角时，分子本身的感应电偶极矩的数值和方向是不同的。在宏观各向同性介质（如液体）中，由于众多分子按取向随机凌乱分布，因此平均的总电极化特性与方向无关。在强光场作用下，液体内的各向异性分子有被迫作规则再取向的趋势，使得它们的感应偶极矩为最大，这就是所谓的光频克尔效应。这种过程的响应时间为10-12～10-13 s的量级，并依赖于有关液体的黏滞系数。由它引起的折射率变化量与入射光场之振幅平方（光强）成正比。对于一些由各向异性分子组成的有机液体（以二硫化碳、苯、甲苯等为代表）而言，由特续时间大于10-11 s的脉冲激光作用所导致的折射率变化，在无其他共振增强作用参与的条件下，可能主要是由这种光频克尔效应机制决定的。对固态介质来说，分子的再取向运动被“冻结”，因此再取向意义上的光克尔效应可以忽略。

（4）电致伸缩效应贡献。在光频电场入射情况下，组成介质的基本单元（原子、离子或分子）受到与光场振幅平方的梯度成正比的有质动力的作用，形成宏观的弹性力学运动，从而改变介质的密度分布和导致折射率的感应变化。由电致伸缩效应引起的介质密度变化，服从由这种效应激发的弹性声波的力学运动规律，因而就决定了这种物理过程的非定域性和非同时性。这意味着光束通过的介质空间某一定点某一时刻的折射率变化并不单纯由该点该时刻的光场所决定，在考虑到弹性声波的传输效应后，还间接与邻近区域其他时刻的光场行为有关。因此本章前面推导的理论公式和有关说明，对这种机制产生的折射率变化描述一般不再适用。由电致伸缩效应导致的介质折射率变化的响应时间，主要与光场通过电致伸缩效应在介质内所激励起的特超声波场的频率（依赖于物态）有关，约处于10-8～10-10 s的量级范围。对透明非共振光学介质而言（克尔型液体除外），当入射光脉冲时间长于10-9 s量级时，由电致伸缩机制引起的折射率变化贡献可以是主要的。

（5）能级粒子数变化贡献。在有（单光子、双光子或拉曼）共振增强作用的情况下，由增强折射率变化的相应表示式可以看出，该变化量不仅是共振调谐的函数，同时也是有关共振跃迁起始与终止能级上粒子数密度的函数。当这种粒子数的改变不可忽略时，它们对折射率变化可能有主要影响。由于此情况下涉及粒子在其不同本征能级间的输运和弛豫行为，因此由这些过程所决定的折射率变化的时间特性往往是较为复杂的，粗略说来具有与上升时间相比相当慢的下降弛豫时间。

（6）光热效应贡献。当光学介质对入射激光呈现出一定形式的光能吸收时（如单光子或多光子共振吸收），一部分被吸收的光能通过介质粒子的非辐射跃迁而转换为介质的热能，从而引起光通过区域的局部温升和介质密度的变化。而介质密度的变化将直接导致折射率的变化。由光热效应导致的折射率变化的响应时间，与介质吸收中心的非辐射跃迁行为和与此有关的其他能量传递转换因素有关。与电致伸缩效应的情况相似，在光热效应引起的折射率变化过程中，也涉及由局部加热引起的热冲击声波和热传导等因素的影响，因此整个过程相对于给定的入射光场而言，呈现出非定域和非同时性的特点。该过程的响应时间可以较快（由非辐射跃迁速率决定），但是在入射光场结束作用之后，残余热效应仍可持续非常长的时间，而且效应的可控性差，因此具较少科学研究价值，并且应该是在实验中力求避免的。