直流电场导致二次谐波产生非线性光学与光子学

相对于具中心对称或者各向同性介质而言，在偶极作用近似下二次谐波的产生是禁戒的。然而，在同样的近似下，如果对这类介质施以直流（dc）电场，则二次谐波产生是允许的［1］。这种效应被称为电场感应二次谐波（EFISHG），其实质是一种三阶混频过程，并可由以下的非线性电极化强度分量所表征，

式中，E（0）和E（ω）分别为所施加的dc场和入射基波电场。假设两种场具有相同的（沿x轴）偏振方向，则式（4-42）可简化为如下的标量形式：

式中，（0，ω，ω）=（0，ω，ω）为表征该过程的介质有效三阶非线性极化率系数。对由相同极性分子组成的液体样品而言，这一系数可为［60～62］(www.xing528.com)

式中，N为单位体积内的分子数，f为局部场修正因子，γe（0，ω，ω）为单个分子源自电子云畸变的平均三阶极化率，kB为玻尔兹曼常数，T为绝对温度，μ0为分子的永久电偶极矩，β（ω，ω）是分子二阶非线性极化率矢量。式（4-44）中右端第一项表示来自电子云畸变机制的贡献，第二项则代表极性分子在直流场作用下部分再取向所导致的贡献。对由非极性分子（μ0=0）或具反演中心（β=0）分子组成的液体来说，第二项贡献为零，但第一项贡献仍然存在。

在此需要指出的是，对非共振液体介质而言，分子三阶极化率对频率组分的色散效应可以忽略，则用EFISHG方法测得的γe（0，ω，ω）值与用THG方法测得的γe（ω，ω，ω）值应近似相等。基于这一考虑，将由前一种方法测得的结果与由第二种方法测得的结果相比较，可以分离出式（4-44）中第二项所给出的贡献，从而可进一步获得有关分子二阶极化率的有用信息［60～64］。