两拉曼差频光束微小角度入射情况研究

再考虑另外一种拉曼共振增强的四波混频过程，如图4-9（c）所示，频率分别为ω1和ω2的两单色相干光同时按适当的微小夹角入射到拉曼介质中，并且满足拉曼共振条件ω1-ω2≈Δωr。此情况下的相位匹配可按两种方式同时实现。其一如图4-9（a）所示方式，是涉及两个频率为ω1光子的湮灭和频率分别为ω2及ω4=ω1+Δωr光子的同时产生。而其二如图4-9（b）所示方式，则涉及两个频率为ω2光子的湮灭和频率分别为ω1及ω3=ω2-Δωr光子的同时产生。对给定的介质而言，以上两种匹配方式，只能在两入射光束之间的夹角为某一确定值（θ0）时才能得到满足，其具体大小仍由介质拉曼频移值和它的折射率色散所确定。对液态和固态介质而言，θ0的取值范围大致在1°～4°之间。

图4-9　两束拉曼差频光成微小角度入射时四波混频的波矢匹配（a），（b）和实验装置（c）(www.xing528.com)

为观察如图4-9所示的现象，利用两束激光成小角度入射，其中一束为频率可调谐。首先将两光频差调谐到拉曼跃迁频率附近，然后再微调两光束夹角，在达到相位匹配要求情况下，可在观察屏上看到4个空间分立的光点，其中两个靠中间的光点对应着透过的入射光，而另外两个靠外面的光点则分别对应着频率上移（ω4）的相干反斯托克斯辐射以及频率下移（ω3）的相干斯托克斯辐射。

最后需要说明的是，这里讨论的拉曼增强四波混频过程，实际上构成了所谓相干反斯托克斯拉曼光谱术的基本工作原理［53～55］。