图4-6给出了用于进行三次谐波及三阶和频产生实验的示意简图。
图4-6 产生光学三次谐波（a）及三阶和频（b）过程的实验装置示意图
用于产生三次谐波及三阶和频辐射的介质，应满足的基本要求是：①对入射光波和新产生的输出光波，均具有很低的损耗；②可以一定方式实现相位匹配；③具有较高的有效三阶非线性电极化系数。到目前为止，用于三次谐波产生（THG）或三阶和频产生（SFG）的非线性介质，可归纳为如下几类：
（1）金属蒸气。这类介质在光谱紫外（UV）区有良好的通过特性，能实现相位匹配和共振增强，因此属于用来产生短和超短波长相干辐射的最有效材料之一［3～14］。金属蒸气通常在可见或近红外（IR）光谱区存在着单光子吸收和由其引起的折射率非常色散，因此有［n（3ω）-n（ω）］＜0；这种效应可以通过混合适当的惰性气体及其具有的正常色散效应［n'（3ω）-n'（ω）］＞0而加以补偿。此外，利用这些蒸气在紫外区的双光子吸收，还可实现有效三阶非线性电极化系数的共振增强。常用于这类实验研究的金属蒸气与惰性气体混合系统有Rb-Xe［4，6～8］，Na-Xe［6，8，10，12］、Sr-Xe［5］、Mg-He［9］、Mg-Kr［11］、Tl汽［13］、Zn-Ar等［14］。使用近红外或可见激光作基波入射，可在这类介质中产生波长位于紫外或真空紫外（200～100 nm）的THG或SFG输出。由基波向三次谐波的能量转换效率可达10%［6，7，10］。
（2）惰性气体。是最早观察到THG的一类介质之一。这类气体的特性是在整个可见区到远紫外区（≤100 nm）有着超良好的透光率，具有高物化稳定性和高光学击穿阈值。常用作THG基础研究的气体是Xe［15～17］，Kr［15，18］和Ar［19］。由于难以实现相位匹配和缺少共振增强机制，THG的效率较低。
（3）分子气体。在利用CO2-激光器输出的～10.6μm辐射作基波入射的条件下，可采用诸如SF6，BCl3，CO，CD4以及DCl-CF4等分子气体作非线性介质而产生三次谐波［20～23］。通常THG的效率≤10-2。
（4）染料溶液。人们已知很多有机染料的溶液在可见光谱区有很强的单光子吸收带，从而可在3ω与ω间呈现出反常色散效应；这一效应可以由非吸收的溶剂本身折射率的正常色散效应所补偿，从而可满足三次谐波的相位匹配要求［24～26］。此外，还可以利用染料分子的双光子吸收共振来增强三阶电极化特性［27，28］。在实现相位匹配条件下，THG的效率可达1%［26］。(www.xing528.com)
（5）晶体材料。为在晶体中产生相干光三倍频，可采用两种完全不同的途径。其中一种是在二阶非线性晶体中，首先用频率为ω的入射光产生倍频辐射2ω光，然后再在同一晶体（或另一晶体中）产生ω光与2ω光之间的二阶和频光，最后获得3ω光输出。第二种途径是利用给定晶体的三阶非线性效应，直接产生三次谐波输出［1，29～33］。在这两种情况下，输出三倍频光的最短波长，受到晶体在紫外区吸收带的限制。能量从ω光向3ω光的转换效率，对前一种途径来说远大于第二种途径。
（6）其他材料。除了上述各类介质外，在有关THG的基础实验中，还曾研究过其他一些特殊的材料，诸如液晶［34］、透明液体微球［35］、光纤［36～39］、块状玻璃［40］、空气等离子体［41～43］以及金属纳米结构等［44，45］。
由表4-1所列数据可看出，借助不同三阶非线性材料所能获得的三次谐波的产生效率，基本上在10-2量级左右，远小于在二阶非线性晶体材料产生二次谐波的效率（0.3～0.5）。因此，人们往往前后采用两块二阶非线性晶体，第一块用来产生二次谐波，而第二块用于对透过的基波（ω）和已产生的二次谐波（2ω）进行二阶和频，从而最终得到效率较高的和频（ω+2ω）输出辐射。
表4-1 THG实验的典型数据
（续表）
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