三次谐波的共振增强效应

由式（4-20）已知，三次谐波输出光强与所用介质的有效三阶电极化系数之平方成正比，因此设法获得这一系数尽可能大的数值，对提高三次谐波（和其他四波混频）的产生效率是非常重要的。目前人们所知的最有效的方法，是利用介质三阶电极化率张量元的共振增强方法。当入射光中一种组分的频率足够靠近介质的某一单光子吸收中心频率，或者足够靠近介质的某一双光子吸收中心频率时，该介质的相应三阶电极化率张量元可得到显著的共振增强。对实际的三次谐波产生过程来说，在获得第一种共振增强效果的同时，单光子吸收（它的吸收截面很大）可能导致基波光强的显著减弱，这一副作用对三次谐波的产生又是非常不利的。而对第二种共振增强来说，由于双光子吸收的截面非常小，它对基波光强的影响可以控制到可接受之程度，因此对实际应用来说是有利的。

图4-3为利用双光子共振增强产生三次谐波的例子。图中实能级t表示介质分子从基态出发产生双光子吸收跃迁的终态能级，这两能级的（频率）间隔为ω0。当入射基波频率满足2ω≈ω0时，有共振增强的效应产生。

图4-3　双光子共振增强的光学三次谐波量子跃迁示意图

基于第14章有关三阶非线性电极化率理论，在这里讨论的情况下，描述三次谐波产生的介质三阶电极化率可表示为两部分之和的形式：

等式右端第一项为实数代表非共振贡献，而第二项为复数代表共振贡献并可写为

式中，Γ为双光子吸收跃迁的线宽因子，而K为一实张量系数。按照式（4-20），三次谐波光强正比于有效三阶电极化系数之模量的平方，而由式（4-13）确定并且在现在情况下可写出其复数表现形式为

如果在所考虑的共振情况下，有条件成立，则上式简化为(www.xing528.com)

图4-4为在上述条件下得出的有效三阶电极化系数模量平方的共振增强曲线，该曲线的半峰值处全宽度为2Γ，而共振贡献显著大于非共振贡献的光谱调谐范围，约为8Γ。

图4-4　光学三次谐波产生的双光子共振增强调谐曲线

在某些实际情况中，准确的双光子吸收共振（2ω=ω0）有可能导致基波能量的有害损耗，因此适当的准共振失调谐是必要的。此时应保证既有足够的共振增强，又能控制基波吸收损耗在可接受的范围内。

同样的双光子共振增强原理，也可以应用到三阶和频过程。如图4-5所示，此时假设有两束分别为ω1和ω2的强单色相干光束入射到一种三阶非线性介质中，其中一束光的频率满足双光子共振条件2ω1ω0，而另一束光的频率为连续可调谐；则描述该和频过程的有效三阶非线性电极化系数在共振区域附近的增强为

图4-5　双光子共振增强的可调谐光学三阶和频过程跃迁示意图

式中，ω0依然为介质的某一双光子吸收中心频率。在同时维持相位匹配和第一束光双光子共振增强的前提下，通过连续改变第二束光的频率ω2，最后可获得可调谐的增强和频输出。