量子图像描述二次谐波产生

光学倍频或二次谐波，是指具有一定频率（v）的单色相干光场入射到任意二阶非线性介质后，在2v频率处产生新相干辐射的现象，这是人们在激光问世不久首次在实验上观察到的第一个非线性光学效应［1］。

图3-1　光学二次谐波效应的量子跃迁过程图解

从量子电动力学的基本观点出发，将分子系统和入射光子场看作一个统一的量子力学体系，则可以把光学二次谐波过程的实质，表述为在非线性介质内两个基频入射光子的湮灭和一个倍频光子的同时产生。如图3-1所示，整个基元过程可看成由三个阶段组成。在第一阶段，在一个基频入射光子湮灭的同时，组成介质的一个分子离开初始所处能级（通常为基态能级）而与光场共处于某种瞬时的中间能态（用虚能级表示），在该中间能态被激发的分子不处于其本身任何一个确定的本征能级之上，而是以一定的概率分布处于其所有可能的激发能级之上；在第二阶段，基频入射光场另一个光子湮灭，而已被激发的分子跃迁到另一瞬时中间能态；在第三阶段，该激发分子重新跃迁回到其初始能级并同时发射出一个倍频光子。由于分子在各中间能态的能量不确定性近似为无穷大，则按测不准原理，被激发分子在各中间能态的停留时间近似为无穷小（小到近似等于电子云畸变的响应时间），因此上述三个阶段实际上是在瞬时发生和同时完成的。在这一基元过程的始和终，介质分子本身的量子力学状态并未发生任何变化（分子本身的能量与动量不变），因此能量守恒与动量守恒只要求在湮灭掉和新产生的光子之间满足，而与介质分子无关。从此意义上来说，光学二次谐波产生的过程实质，与组成二阶非线性介质的具体分子结构无关。

设基频入射光子的能量为hv，动量为hk/（2π）（这里k为基频波矢），而所产生的倍频光子的能量为hv'，动量为hk*/（2π），则二次谐波产生基元过程的能量与动量守恒表现为

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假设基频光与倍频光按同一方向传播，则按波矢定义和式（3-1）第二式可得出

这里λ和λ'分别为基频和倍频辐射在真空中的波长。由式（3-1）中第一式有λ'=λ/2，因此可最后求出对介质折射率的要求为

上式通常称为相位匹配条件，只有在该条件得到满足的情况下，倍频效应才能最有效地发生。由以上说明可看出一个事实，即二次谐波的产生过程，与所使用的非线性晶体的分子能级结构和宏观组成特性无任何直接关系，因此可选用多种化学和物理特性全然不同的晶体，而得到的谐波辐射却是相同的（转换效率的区别除外）。在这种基元过程中，不涉及任何介质分子在其特定本征能级间的任何确定的跃迁行为。当然，如果选用的非线性介质在基频或倍频频率处存在着强共振吸收的话，情况将有所不同。此时，介质对基波光子或谐波光子将产生实际的吸收，并引起介质分子从一个能级跃迁到另外一个确定的能级之上。这样，相干光场的部分能量转换为介质的内能，这对追求较高二次谐波产生效率的应用来说显然是不利的。因此在通常情况下应力求避免。