从实际的角度来看,绝大多数非线性光学效应,均是采用一种或多种准单色频率组分的激光进行激发的。此情况下,入射激光场可看成由单一频率或少数有限频率的单色傅里叶分量所组成,而由它们之间在介质之内通过相互耦合作用而产生的电极化强度,也可由数目有限的简单的傅里叶分量组成。这意味着,只需要利用介质各阶电极化率χ(n)这一物理量来描述上述有关耦合作用过程就足够了。
本书第18章将从半经典理论的框架出发来讨论原子或分子体系各阶电极化率的详细理论特性。本节先说明介质各阶电极化率(张量)的数学表达式和基本运算规则。按照式(2-15),可写出在一级近似下,介质线性电极化强度的傅里叶分量表达式为
这一关系式的物理含义,是在一级近似下,电极化强度的傅里叶分量与作用光场的傅里叶分量之间成简单的线性关系,频率为ω的单色入射光只能引起同样频率的次波辐射。由上式出发,基本可以解释普通光的反射、折射、散射与折射率色散等特性。对于一般的各向异性介质而言,χ(1)(ω)取二秩张量的形式,具有3×3个张量元。利用张量的矩阵表达式,式(2-17)可改写为
式中,(ω),Ex(ω)等是(ω)和E(ω)两个矢量在直角坐标系中的投影分量。其中,电极化强度沿x轴方向上的分量为
据此,式(2-18)还可以等价地改写为以下的求和方式:
在本书书末的附录3中,给出了具有不同宏观对称性的晶体介质的线性电极化率的张量元分布;对各向同性介质而言,不为零的相互独立的张量元只有一个,此时线性电极化率退化为一个标量系数。
同样按照式(2-15),可写出二阶非线性电极化强度傅里叶分量:
这一表示式的物理含义是在二级近似下,频率分别为和ω1和ω2的两单色光场,通过二阶非线性电极化效应,可以在介质内引起新频率ω=ω1+ω2处的相干次波辐射。二阶非线性电极化率χ(2)为三秩张量,共有3×9=27个张量元。利用张量的矩阵表示,可将上式改写为(www.xing528.com)
或者还可以将P(2)(ω)的各直角坐标分量写出为如下的求和表达式:
最后,按照式(2-15)还可进一步写出三阶非线性电极化强度傅里叶分量:
上式的物理含义是在三级近似下,频率分别为ω1,ω2,ω3的三种单色相干光波在介质内相互作用,可在新的组合频率ω=ω1+ω2+ω3处产生相干次波辐射,三阶非线性电极化率χ(3)为四秩张量,共有3×27=81个张量元。式(2-23)的矩阵表达式为
上式还可以用直角分量求和方式简化为
以上,只给出了表征二阶以及三阶非线性和频过程的电极化强度傅里叶分量表示形式。按照类似的规则,亦可写出表征与其他非线性混频过程有关的相应电极化强度傅里叶分量表示形式。例如,对二阶非线性差频过程来说,产生差频相干辐射的非线性电极化强度傅里叶分量应表示为
χ(2)(ω1,-ω2)是描述差频过程的二阶非线性电极化率,而E*(ω2)是E(ω2)的复共轭量。又例如,对简并四波混频来说,三种频率同为ω的相干光通过三阶非线性电极化效应,可产生同样频率的相干次波辐射,其对应的三阶非线性电极化强度傅里叶分量为
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