光学介质的非线性感应电极化效应—非线性光学与光子学

对非共振吸收的透明光学介质而言，在光频单色电磁场作用下，组成介质的原子、分子或离子，不会发生在其不同量子力学本征能级之间的跃迁。但这些粒子内部电荷的分布和运动状态，相对于无外界光场存在时的情况而言，将发生一定形式的微扰变化，从而引起光场感应的电偶极矩，构成了辐射出新电磁波的辐射源。可以把上述过程称为原子或分子体系在入射光场作用下产生感应电偶极矩并进而辐射出电磁次波的过程。在描述这种过程时，必须引入的一个最重要的物理量，是介质的电极化强度矢量P，它被定义为介质单位体积内的感应电偶极矩矢量之和。设介质单位体积内的原子（或分子）数目为N，而第i个原子（或分子）的感应电偶极矩矢量为pi，则

由于作用光场为光频电磁波场，因此一般情况下pi和P均为时间的变化函数。由式（2-1）可以看出，介质的电极化强度由两个因素决定：首先是组成介质的单个原子或分子在光场作用下的感应电偶极矩的特性；其次是不同原子或分子之间感应电偶极矩矢量的统计叠加特性。在外界入射光场条件为给定的情况下，介质内单个原子或分子的感应电偶极矩，主要由原子或分子的微观结构或量子力学波函数特性所决定；而在任意选定的宏观系统内对大量原子或分子的pi矢量求和的结果，则主要决定于光学介质的空间结构的宏观对称性或者大量原子、分子间的平均场的性质。既然介质内的感应电极化效应是由入射光场作用引起的，因此从普遍的意义上来说（亦即不考虑具体光学介质的组成特殊性），可以在作用光场E和介质的电极化强度P之间建立起一定形式的函数关系。为此，可以将作为时间任意函数的电极化强度矢量P（t），唯象地表现为级数展开形式：

这里假设级数展开式中的第n项只与同样是作为时间任意函数的光波场强E（t）的n次幂有关，在一般情况下它可写为多重积分形式［5，7］：

式中，R（n）（t；t1，t2，…，tn）可称为介质相对于光场而言的第n阶电极化反应函数，并且为（n+1）秩张量。若进一步考虑到介质的电极化反应特性将与相对时间t的选取无关，由此可将式（2-3）进一步简化表示为

由于介质的感应电极化是由入射光场引起的，因此物理上的因果性要求R（n）所含时间变量中任何一个为负值时，R（n）必定为零。此外，因为E和P都是可实际测量的物理量，从严格的物理意义上来说它们都应该是实函数，因此要求R（n）也必须是实函数。

以上，唯象地讨论了一般情况下，作为时间任意函数的P（t）与E（t）之间的数学表达关系。按照傅里叶分析原理，任何时间函数均可表为特定形式的傅里叶级数或傅里叶积分的形式。在一般情况下，可以将作用光场E（t）和电极化强度的第n阶时间分量P（n）（t）表示为傅里叶积分形式：

下面，进一步考虑在介质中第n阶电极化强度矢量的傅里叶谱分量P（n）（ω）与入射光场函数E（t）的单色傅里叶分量E（ω）之间建立起确定的普遍关系。为此，首先将式（2-5）中E（t）的傅里叶积分表示式代入式（2-4）后可得

其中

以上两式中的χ（n）（ω1，…，ωn）称为光学介质的第n阶电极化率或电极化系数，并且取（n+1）秩张量形式。引入电极化率这一物理量是十分必要的，因为通过它可以在电极化强度第n阶傅里叶分量P（n）（ω）与作用光场的各有关傅里叶分量E（ω）之间，建立起十分简单的关系。为说明这一点，可进一步以χ（2）为例进行简化推导。

按照式（2-6），电极化强度的二阶时间分量可写为

现作积分变换ω1+ω2ω，则上式变为(www.xing528.com)

式中E（ω2）在数学上代表任意入射光场中频率成分为ω2的傅里叶频谱分量的振幅函数，在物理上则表示中心频率为ω2而线宽又足够窄的单色相干光辐射的场强振幅函数，因此它可近似表示为δ函数的形式：

将上式代入式（2-9），并完成对ω2的积分后得

另一方面，按照式（2-5）中第二式，P（2）（t）又可写为如下的傅里叶积分形式：

将式（2-12）与式（2-11）相比较，可得

进一步令ω-ω'=ω1，ω'=ω2以及ω=ω1+ω2，则电极化强度的二阶傅里叶单色分量与作用光波场强的相应傅里叶单色分量的关系，可最后写成最简单的形式：

式中，χ（2）称为二阶电极化率，为三秩张量。

按照相似的推导方式，亦可把介质的第n阶电极化强度的傅里叶单色分量推广写成如下的普遍表示式：

参与作用的光场频率与由它们新产生的相应电极化强度单色分量频率之间，应满足求和约束关系式：

综上所述，在原则上，既可以讨论作为时间任意函数的P（n）（t）与E（t）之间的关系，其联系纽带是介质的电极化反应函数R（n）［参见式（2-3）］；另一方面，也可以讨论电极化强度和作用光场函数各自傅里叶单色分量［亦即P（n）（ω）与E（ω）等］之间的关系，其联系纽带是介质的电极化率χ（n）［参见式（2-15）］。尽管从宏观唯象描述的角度来看，介质的各阶电极化率χ（n）和相应的电极化反应函数R（n）通过公式（2-7）联系起来；但在此情况下，对于给定的光学介质而言，与时间有关的R（n）的具体函数形式是无法从理论上加以确定的，因而与时间无关的χ（n）也无法通过宏观唯象描述的方法加以确定。

但采用专门用来描述组成介质的微观体系对入射光场反应特性的量子力学理论，则可以在原则上对χ（n）给出确定的定量描述。为此，首先可求出组成介质的原子或分子的感应电偶极矩；然后利用物质结构的具体知识或统计物理的方法，可进一步求出给定介质的宏观的电极化特性，从而可最后在理论上确定各阶电极化率。这可参见本书第18章的内容。