量子电动力学理论-非线性光学与光子学成果

如图1-2所示，关于光辐射与物质相互作用的量子电动力学理论，是把光场看成分布在不同量子状态内一群光子的统计集合，把介质看成原子或分子的集合，然后把两者作为一个统一的系统而加以量子力学式的处理，该系统的量子力学波函数，则由量子化光场本征函数与分子体系本征函数的乘积所决定［22～27］。在该理论框架下，光场与介质的相互作用，将导致整个系统从一种量子状态，跃迁到另一种量子状态。整个系统这种量子状态的改变，通常表现为分子体系从其一个本征态跃迁到另一个本征态，同时必然伴随着入射光场光子集合在不同光子波型内的分布变化。除了仅涉及单光子的吸收或发射这类最简单的问题外，更多的效应都涉及两个或两个以上光子状态的改变（如多光子吸收与发射、光的拉曼散射等）。此时对物理过程的描述，必须引入对整体系统而言的所谓中间状态（或瞬存状态）的概念。在这种中间状态内，光场的光子数目发生了变化，而分子离开原来所处的本征能级而进入激发状态；但此时分子并不是确定地处于它的任何一个本征能级之上，而是以一定的概率分别处于它的所有可能的能级之上（初始能级除外）。因此，为了直观地表述这种在量子电动力学理论中特有的中间状态，人们引入了所谓虚能级的图解表示。在用虚能级表示的这种中间状态中，由于介质分子的能级去向完全不确定，则按测不准关系原理，分子在这种中间状态上的停留时间趋于无穷短。利用中间状态的概念和虚能级的表示方法，可以解释大部分有关非线性光学效应的物理图像问题。

图1-2　非线性光子学中量子电动力学理论体系的组成与核心特点

在这一理论框架内，表征量子化光场的光子产生算符的作用结果是使得某一光子波型内增加一个光子，而光子湮灭算符作用结果是使得某一波型内减少一个光子。这意味着在光与分子相互作用的每一个基元过程中，光子数目的变化只能是+1或者-1。但相对于二阶（三波）混频、三阶（四波）混频、受激拉曼散射、多光子吸收等基元过程，均涉及多个光子数目的同时变化。因此当采用全量子理论的观点去解释这些效应时，必须依靠这些基元过程要经多步骤（阶段）完成的设想。按照这种设想，每一步骤对应着整个体系（光场+分子）的一次量子跃迁，各跃迁之间的联系是不同的中间态，而与每次这种跃迁相伴随的光子数目变化只能是+1（一个光子产生）或-1（一个光子湮灭）。但考虑到分子本身在每一个中间态上的停留时间趋于无穷短，故实际上所有上面提到的这种借助多步跃迁程序的基元过程，都是在瞬间同时完成的。从这种意义上来说，这些经由多步完成的基元过程实质上又是一步完成的单元过程。

作为一个例子，图1-3表示量子化光场与分子体系相互作用，从而产生和频辐射所经历的多步量子跃迁过程。这里假设在过程开始前，入射光场只包含两个单色频率成分（v1与v2），而分子则处于基态；其次则假设分子基态至其最低激发态的能量间距远大于hv1，hv2以及hv1+hv2。在过程开始后的第一步，首先是频率为v1的波型内一个光子湮灭与一个分子被激发至一个瞬时中间态，在该中间态被激发的分子不是处于任何一个确定的本征激发态之上，而是以一定的概率分布处于它所有的激发态之上。过程的第二步，是v2波型内一个光子的湮灭以及已处于前中间态的分子跃迁到另一个中间态，在该中间态分子以另外的概率分布于所有可能的本征激发态。最后在过程的第三步，是在频率为（v1+v2）的波型内产生一个新光子，与此同时先前处于第二个中间态的分子重新回到基态。考虑到与每一个中间态对应的能量不确定范围，相当于分子全部本征激发态能量分布范围，远远大于这些能级的间隔，故按照测不准原理，分子在任何一个中间态上的停留时间可认为趋于无穷短（至少远短于可见光周期），因此可认为上述多步过程实际上是瞬间同时发生和完成的。同样的物理过程图像，也适用于用来描述众多其他的非线性光学与非线性光子学效应。

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图1-3　光学和频效应的多步量子跃迁图解与中间态的引入

（a）跃迁起始，分子处于基态；（b）一个hv1光子湮灭而分子被激发至第一个中间态；
（c）一个hv2光子湮灭而分子被激发至第二个中间态；（d）一个和频hv3光子产生而分子由第二个中间态回到基态

在以上所举的光学和频例子中，一个值得注意的事实是，在整个基元过程发生之前与之后，与光场作用的分子一直保持在基态，其能量与动量并未发生任何变化。因此在完成基元过程之前与之后，统一系统的能量与动量守恒，只要求光子在其不同波型内的分布变化间得到满足，并可具体表示为

式中，ki（i=1，2，3）为第i个光子的波矢。上面第一个等式为能量守恒要求；第二个等式为动量守恒要求，而总的物理含义，是表征频率不等的两个入射光子的湮灭和一个和频光子的同时产生。