碘-放射性测定方法和应用

碘-131，符号为I-131，半衰期为8.3d。I-131是元素碘的一种放射性同位素，（核裂变产物），正常情况下自然界是不会存在的，由于碘-131的裂变产额较高，半衰期较短，可作为反应堆中核燃料元件包壳是否保持完整状态的环境监测指标，也可作为核爆炸后有无“新鲜”裂变产物的信号。

在核医学中，碘-131除了以NaI溶液的形式直接用于甲状腺功能检查和甲状腺疾病治疗外，还可用来标记许多化合物，供体内或体外诊断疾病用。除了核医学方面的应用外，碘-131还可用来寻找地下水和测定地下水的流速、流向，查找地下管道泄漏；测定油田注水井各油层吸水能力及其变化，以便及时有效地采取措施，调节水流的分配，保持油井的高产稳产等。

1.原理

植物样品、动物甲状腺，用氢氧化物固定碘，过氧化氢助灰化，水浸取，四氯化碳萃取，水反萃，碘化银沉淀，用低本底β测量装置或低本底γ谱仪测量。

2.适用范围

植物、动物甲状腺样品中碘-131含量分析。β探测下限对植物为0.17Bq/kg，对动物甲状腺为6×10-3Bq/g。γ探测下限对植物为0.01Bq/kg，对动物甲状腺为8×10-3Bq/g。对裂变核紊90Sr、90Y、l06Ru、106Rh、137Cs、95Zr、95Nb、141Ce、141Pr以及总裂片的去污系数均104以上。

3.主要试剂

（1）碘载体溶液：溶解13.0g碘化钾于蒸馏水中，转入1L容量瓶。加少许无水碳酸钠，稀释至刻度。碘的浓度10mg/mL。

碘载体溶液标定：在6个100mL烧杯中，分别用移液管吸取5mL碘载体溶液，加50mL蒸馏水，搅拌下滴入浓硝酸，溶液呈金黄色，加10mL硝酸银溶液。加热至微沸，冷却后用G4玻璃砂坩埚抽滤。依次用5mL水和5mL无水乙醇各洗3次。在烘箱内110℃下烘干，冷却后称重。计算碘的浓度。

（2）131I参考溶液：核纯。

（3）四氯化碳（CC14）：99.5%。

（4）亚硝酸钠溶液（NaNO2）：5mol/L。

（5）过氧化氢（H2O2）：30%。

（6）硝酸（HNO3）：ρ=1.40g/mL。

（7）硝酸银溶液（AgN03）：1%（m/m）。

（8）亚硫酸氢钠溶液（NaHSO3）：5%（m/m）。

（9）2mol/L氢氧化钠+2mol/L氢氧化钾混合溶液（3+2）。

（10）氢氧化钠溶液：C（NaOH）=1mol/L。

4.仪器和设备

（1）低本底β测量装置：对铯-137平面源测量100min，置信度为95%时，最小探测限0.05Bq；

（2）低本底γ谱仪或γ测量装置：对单一的铯-137薄源测量1 000min，置信度为95%时，最小探测限0.1Bq；

（3）高频热合机；

（4）玻璃可拆式漏斗：

（5）不锈钢压源模具；

（6）封源铜圈；

（7）研钵锤；

（8）瓷蒸发皿：750～600mL。

5.采样与样品制备

样品采集和制备：按国家标准执行。

6.试样制备

植物样品：将采集的各种植物样品，称取250g鲜样，放入750mL瓷蒸发皿中。加20mg碘载体，并按1g样品加入1mL混合溶液［2mol/L氢氧化钠2mol/L氢氧化钾混合溶液（3+2）］，搅拌均匀。样品在电炉上蒸干后，将瓷蒸发皿转移在450℃马弗炉内灰化1h。冷却、研碎，用30%过氧化氢湿润后完全蒸干，放入马弗炉内450℃灰化30min。如灰仍有明显的碳粒，再加入助灰化剂过氧化氢，继续在马弗炉内450℃灰化，直至样品呈灰白色。

动物甲状腺：称5g甲状腺样品的腺体组织。剪碎，置于60mL瓷蒸发皿中。加入10mg碘载体和10mL混合碱溶液。搅拌均匀，样品在电炉上蒸干后，将瓷蒸发皿转移在450℃马弗炉内灰化1h。冷却、研碎，用30%过氧化氢湿润后完全蒸干，放入马弗炉内450℃灰化30min。如灰仍有明显的碳粒，再加入助灰化剂过氧化氢，继续在马弗炉内450℃灰化，直至样品呈灰白色。

7.分析步骤

（1）浸取：将灰样转入到100mL离心管，每次用30mL水浸取3次。离心，上清液转移到250mL分液漏斗中。

（2）萃取：向分液漏斗中加入20mL四氯化碳，加2mL亚硝酸钠溶液，逐渐加入浓硝酸，调pH为1。振荡2min（注意放气），静置分相。有机相转移到100mL分液漏斗中。用15mL和5mL四氯化碳分别进行第二次、第三次萃取。各振荡2min，静置后合并有机相。

（3）水洗：用等体积蒸馏水洗涤有机相，振荡2min，静置分相。有机相转入另一个分液漏斗中，弃水相。

（4）反萃：在有机相中加等体积的蒸馏水，加亚硫酸氢钠溶液8滴。振荡2min（注意放气）。紫色消退，静置分相。弃有机相。水相移入100mL烧杯中。

（5）沉淀：将上述烧杯加热至微沸，除净剩余的四氯化碳。冷却后，在搅拌下滴加浓硝酸，当溶液呈金黄色时，立即加入6mL硝酸银溶液。加热至微沸，取下冷却至室温。(https://www.xing528.com)

（6）制源：将碘化银沉淀转入垫有已恒重滤纸的玻璃可拆式漏斗抽滤。用蒸馏水和己醇各洗3次。取下载有沉淀的滤纸，放上不镑钢压源模具，置烘箱中，于110℃烘干15min。在干燥器中冷却后称重。计算化学产额。

（7）封源：将沉淀源夹在两层质量厚度为3mg/cm2的塑料膜中间，放好封源铜圈。热合机刀压在封源铜圈上。加热5s，粘牢后取下样品源，剪齐外缘。待测。

8.测量与计算

（1）β测量：绘制自吸收曲线

取0.1mL适当活度的碘-131参考溶液滴在不锈钢盘内。加1滴碱溶液，使其慢慢烘干，制成与样品测定条件一致的薄源。在低本底β测量装置上测量其放射性活度为I0。

取6个100mL烧杯分别加入0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0mL碘载体溶液。各加入0.1mL碘-131参考溶液，将碘化银沉淀转入垫有已恒重滤纸的玻璃可拆式漏斗抽滤。用蒸馏水和己醇各洗3次。取下载有沉淀的滤纸，放上不镑钢压源模具，置烘箱中，于110℃烘干15min。将沉淀源夹在两层质量厚度为3mg/cm2的塑料膜中间，放好封源铜圈。热合机刀压在封源铜圈上。加热，粘牢后取下样品源，剪齐外缘。将薄源和制备的6个沉淀源，同时在低本底β测量装置上测定放射性活度。各源的放射性活度经化学产额校正为，以I0为标准，求出不同样品厚度的碘化银沉淀源的自吸收系数E。然后，以自吸收系数为纵坐标，以碘化银沉淀源质量厚度为横坐标，在方格坐标纸上绘制自吸收曲线。

（2）β测量：仪器探测效率

用已知准确活度的铯-137参考溶液制备薄源，用于测定β探测效率。

（3）计算

①计算试样中碘-131放射性活度：

式中：

Aβ—131I射性活度，Bq/kg或g；

NC—试样测得的计数率，计数/s；

Nb—试样空白的本底计数率，计数/s；

ηβ—β探测效率；

E—131I自吸收系数；

Y—化学产额；

t—采样到测量的时间间隔；

W—所测试样的重量，kg或g；

λ—131I衰变常数。

②γ测量。

用低本底γ谱仪测量0.364 MeV全能蜂的计数率。植物、动物甲状腺试样中碘-131放射性活度计算公式如下；

式中：

Ar—131I放射性活度，Bq/kg或g；

Nc—0.364 MeV全能峰的计数率，计数/s；

Nb—0.364 MeV全能峰下相应的本底计数率，计数/s；

ηr—谱仪对0.364 MeV左右（Φ20平面薄膜源）全能峰的探测效率；

K—0.364 MeV全能峰的分支比。

9.空白试验

每当更换试剂时，必须进行空白试验，样品数不能少于6个。取未被污染的植物样250g或羊甲状腺5g按正常样品的操作步骤进行操作，并计算空白样品的平均计数率和标准偏差。

注明：

（1）温度必须低于450℃。

（2）动物甲状腺必须进行样品自身的稳定碘含量的测定。相应地取其他腺体（如颌下腺等）为对照样。并在计算碘的化学回收率时将其扣除。否则会使碘的化学届收率偏高。

（3）碘化银源必须用塑料薄膜封源。膜的质量厚度为3mg/cm2。膜的本底在仪器涨落范围内。

（4）如果没有高频热合机条件，可将沉淀源夹在塑料膜内，盖一层黄蜡绸，用5W电烙铁沿沉淀源周围画一圈封合，剪齐外缘，待测。

（5）关于用铯-137薄源代替碘-131源测定β探测效率的问题。按铯-137衰变的分支比，加权以后的β粒子平均最大能量值为0.547 MeV，碘-131粒子平均最大能量值为0.576 MeV，二者相对偏差为4.9%。由此引起探测效率（包括空气层自吸收、反散射等）偏差在实验误差范围之内，因此用铯-137薄源刻度β探测效率是可行的。