1903年,根据许多实验事实,英国的E.Rutherford和F.Soddy提出了著名的放射性衰变理论。到1910年,又证实了镭的分解产物是氡和氦核,使衰变理论得到了肯定。Rutherford的α散射实验又证实了原子核的存在。这时关于原子的不可变性的传统观念已经被推翻了,人们认识到某些原子核能够自发地按照一定规律进行某种转变。Rutherford在研究了原子核对α粒子的散射并导出了著名的Rutherford散射公式之后,设想当α粒子能量足够大时,轻核和α粒子间的库仑斥力有可能被克服,而使α粒子接近和射入原子核。1919年他设计了在一个盛气体的容器中,用RaC(214Bi)/RaC′(214Po)的α粒子轰击氮气的实验。在当α源离开ZnS的荧光屏远达40cm时,ZnS屏上仍能看到闪光,这表明产生闪光的粒子质量远比α粒子小,进一步用磁场偏转的方法证明这是氢的原子核,被称为质子。
1931~1932年相继建成了人工加速核粒子装置高压倍加器、静电加速器和回旋加速器,它们能将带电粒子加速到相当高的能量。1933年J.Cockcroft等用能量为0.1~0.7MeV的质子轰击锂,实现了不用天然放射源而完全用人工方法产生的核反应。
1934年1月,法国的F.Joliot Curie,I.Curie夫妇在研究用100mCi的Po的α粒子对十几种轻元素作用时发现,当铝、硼镁受α粒子轰击时,除了发生(α,p)和(α,n)反应外,还观察到正电子。他们开始并没有弄清正电子的真正来源,只认为它是在核转变过程中放出的。但后来的实验表明,即使在移去α粒子源后,靶子仍能不断地放出正电子,正电子的放射速率随时间逐渐降低,最后趋于零。如同天然放射性核素一样,衰减规律具有一个特征半衰期。当时,测得靶子铝硼正电子发射的半衰期分别为3.4min和10min。由此判断这些放射性是人工核反应的产物。
在这些发现中,除了直接测量靶子放射性以外,值得注意的是他们第一次用化学方法分离了人工放射性核素,这也是核反应化学工作的开端。人工放射性的发现,不但在理论上意义很大,而且在实际上为人工制造各种元素的放射性核素开拓了宽广的道路。
科学家们在1934~1937年使用加速器和较强的Ra-Be中子源,在短短的三年中制得了几十种元素的200多种人工放射性核素。到1995年1月,已经合成2673种放射性核素。
反应堆放射性核素的研究、试制、生产,是美国于1942年建成世界上第一座反应堆后最先开展起来的。当时正值第二次世界大战,这方面的科研、试制和生产也都服从于军事核计划的需要,直至战后才开始转向民用。世界上第一份“放射性同位素产品目录”是美国曼哈顿计划总部于1946年6月发表的;第一份反应堆放射性同位素商品是由美国橡树岭国家实验室发出的碳-14,其活度为3.7×107Bq。从此开始了反应堆放射性核素的大量生产。中国在1958年由原子能研究所首次利用反应堆制备出钴-60等33种放射性核素,并于1959年起开始批量生产。
反应堆放射性核素是将含有有关原子核的适当对象放入反应堆活性区,利用高注量中子来轰击(或叫辐照),使有关原子核发生核反应而产生的。被轰击的对象称为靶子,做靶子的材料叫做靶材料,靶材料的有关元素及其有关原子核称为靶元素和靶核。由于中子是电中性的,不受原子核库仑力的影响,它很容易进入被轰击的靶核而实现核反应,使该靶核转变为所需的放射性核素。
表1-1 放射化学发展史中的重要事件(包括核科学技术发展史中的一些大事)
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