城镇土壤重金属层次健康风险评价与管理体系探索结果

目前被广泛接受的风险评价中的不确定性分为参数不确定性、模型不确定性和变异性3类，鉴于变异性随机偶然的特点，参数不确定性和模型不确定性为研究分析的重点。参数不确定性来源包括随机误差、系统误差、固有随机性与无法预测性误差、从属性与相关性误差、缺乏经验基础误差和专家分歧误差等。模型不确定性定义及其来源有:(1)模型结构，指不同科学技术上的假设都可以是建立模型的依据，不同假设必然带来差异性；(2)模型的复杂度，指模型在架构时为了易于应用于政策拟定、数值计算等而被简化，但简化的模型多数依赖经验公式而无法知道其真实的机制；(3)验证与模型的不确定性，指即使复杂模型结构正确也不代表能预测出正确的结果，尤其是在参数资料不足时，其中过多的假设反而会导致结果失真；(4)外推法，指已经被某一群参数集合验证为正确的模式可能并不适用于另一群参数集合来预测结果；(5)模型限制，指任何模型都有在时间上、空间上、污染物种类上、传输暴露途径上等等条件上的限制，另外，模式参数之间的相关性也会造成模式应用上的限制；(6)情景的不确定性，指来自在使用一个模型时，情景假设中未考虑到特定评价厂址所应包含的子情景，包含暴露途径情景、暴露行为情景等。不确定分析是健康风险评价中的重要步骤。通过实例验证，研究通过引入土壤重金属层次生物可利用性、区域的土地利用现状和区域可能受体密度的综合考量显著提高了评价结果的可信度，但其评价过程中仍然存在一定的不确定性，主要包括:(1)风险评价模型中受体人群的暴露参数、重金属毒性参数等部分模型参数来源于美国环保署的相关研究成果，这可能因东西方人种和环境的差异而造成评价结果被高估或低估，故建议在预算允许的情况下进行区域人群的流行病学调查研究和特征环境毒理学研究，并且此次评价中也没有考虑职业受体的暴露风险；(2)仅考虑了土壤中5种典型重金属的污染健康风险，其他重金属(如As、Hg、Mn和Ni等)和其对应的可能暴露风险也应被进一步考虑；(3)没有进行区域受体密度分布和其年龄层次分布的准确调查，如在预算允许下，准确的调查可以进一步加强对敏感受体的保护，并提高评价结论的全面性；(4)集中讨论了区域土壤重金属的空间风险分布，但仍缺乏时间序列上的风险研究，建议进一步对该区域进行长期、分时研究等；(5)验证所建方法的案例来源较少，虽然已成功将相关方法和模型应用于先导区地表灰尘中重金属的健康风险评价[13-14]等，但为了进一步提高所建方法和模型的认可度，应进一步选取更多个地区的样品进行反复验证和反馈修正。

下面将分参数不确定性、模型不确定性和情景不确定性三个方面来探讨通过何种技术手段和方法在未来可更好地降低风险评估中的不确定性，提高评价结果的可信度。

(1)参数不确定性控制建议。

在本研究中，已经初步考虑了在实验及实验数据信息处理中的参数不确定性，但鉴于人力物力限制，采样点数量有限，这造成了在绘制城镇土壤重金属的空间分布时，没有利用地统计学原理下常用的克里格插值技术，同时绘制城镇土壤分布图和其对应的可信度图。鉴于此，根据国内外研究的最新进展，地统计学的克里格插值法虽然被广泛应用于对土壤中重金属含量及其空间分析特征进行预测分析，但是克里格插值法具有一定的平滑效应，这使得在区域土壤重金属研究中，在某些重金属空间数据变化剧烈的区域，经过克里格插值法处理后的数据则变得“缓和”，甚至可能使分布图丢失掉重要的异常区信息。近年，空间随机模拟技术被提出来克服克里格法的不足，它将数据作为一个整体来复原其整体的空间结构，追求的是模拟的真实性，尽可能地接近正式的空间分布，不同于克里格法追求的是特征点位在某个属性的局部最优估值。常用的空间随机模拟技术有序贯高斯模拟方法(Sequential Gaussian Simulation，SGS)和序贯指示模拟方法(Sequential Indicator Simulation，SIS)，[16]其中SGS主要根据现有数据计算待模拟点值的条件概率分布，从该分布中随机取一值作为模拟现实。每得出一个模拟值，就把它连同原始数据、此前得到的模拟数据一起作为条件数据，进入下一点的模拟。该方法比较简单、灵活和计算效率高，所以是条件高斯随机模拟中最常用的方法之一。SIS的主要算法与序贯高斯模拟方法类似，其主要区别是在模拟前根据一定的阈值对原始数据进行重新赋值。同时，SIS对原始数据的分布没有严格要求，而采用序贯高斯模拟方法进行空间不确定评价，用于评价的数据要符合多元高斯分布假设。但很多研究表明，土壤重金属含量的数据分布特征往往具有很大的变异系数和偏度值，不满足多元高斯分布，所以序贯高斯模拟方法会受到很多限制。这里指示变量是二元变量，仅取0或1两值来表示存在或不存在，如设zc为阈值，这样原始数据z被划分为2部分，一部分为z(x)≤zc，另一部分为z(x)＞zc，并分别赋值为1和0。这种转换特别适用于环境污染风险评价，通过设定合理的阈值zc，就可以将1个连续性的随机变量z(x)转化为1个指示函数。对这个指示函数而言，1表示没有受到污染可以被接受，0表示受到污染不能被接受。鉴于此，编著者开展了后续扩展研究，研究表明通过对于研究区域的格栅化处理和SIS模拟确实可达到更好地土壤空间数据及其不确定性表征的效果，详见文献[17]。

(2)模型不确定性控制建议。(www.xing528.com)

根据风险暴露评价模型的来源可知该模型源于美国环保署，单从模型本身的设定上并不会造成很大的不确定性，本研究中模型不确定性来源主要为关键的毒理性公式的适应性和情景的不当设置引起，对于关键的毒理公式建议可以选取学界广泛认可的代表性模型，而后设计具体的本地实验做验证研究，然后根据验证对比的结果选取最合适的毒理模型。而对于情景的不当设置，编著者也在研究中进行了探索，研究结果表明由情景的不当设置造成的模型不确定对于评价结果可信度的影响确实超过了参数不确定性，并可能高达3～4个数量级，很可能误导相关决策者。因此，本研究中已经根据土壤利用方式来辅助优化了情景的设置，但在未来研究中建议，可以将区域栅格化为例如200 m*200 m的网格，而后对不同土地利用类型的网格分区域进行调研，得到最真实的一手暴露参数资料，这样将进一步大幅度地提高健康风险评价的可信度。

(3)变异性控制建议。

变异性由于其自身随机偶然的特性，可以说是不可控的，但近年有学者采用2维蒙特卡洛方法同时对参数不确定性和其进行量化表征和研究，但暂时没有国际上通用的方法，需要进一步跟踪研究。