大气中沙尘和污染气溶胶的混合:新视角

图58-4　3月20日在北京通过雷达观测的沙尘气溶胶消光系数的垂直分布（彩图见图版第42页，也见下载文件包，网址见正文14页脚注）

LT表示当地时间（local time）。

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图58-5　3月20日北京气压、相对湿度、风速和风向的逐时变化风向以正北为0°，按顺时针计。

SⅠ主要包括戈壁、沙漠和一些干旱半干旱地区。在这些地区，城市较少，污染物质的排放量也相对较低，因此这一源区可以认为是相对“清洁”的源区。而在SⅡ，不但有许多大的煤矿，同时还有很多污染比较严重的城市，如呼和浩特、二连浩特、锡林浩特和大同等。在这些地方，取暖和工业生产中广泛使用煤炭作为燃料，排放大量富含As、Pb、S等污染元素的颗粒物［18］。同时，城市地区的道路扬尘，通常富含Al、Ti、Pb等与交通有关的元素和与燃料燃烧有关的成分（如As、Se和S等）［19，20］，以及建筑扬尘成分（Ca2+）。因此，SⅡ可以认为是一个“污染”的源区。来自SⅠ的沙尘气团所携带的污染物质很少；而来自SⅡ的沙尘，相对会富集一些污染物质。同时，平日沉降到地面的污染物粒子，也会随沙尘粒子而被大风再扬起，与沙尘同时传输到北京。但是，来自SⅠ的沙尘，在传输过程中经过了SⅡ的部分地区，与SⅡ中排放的污染物及扬起的沙尘发生混合，最终一起传输到北京。通过雷达观测发现，沙尘粒子首先到达北京的上空。3月20日当地时间5:00，在北京上空1 800 m处探测到沙尘消光系数的最大值（图58-4），然后低层沙尘（集中在1 000 m以下）和地面沙尘在10:00以后，一起到达北京。3月20日清晨（大约6:00），在地面沙尘到达北京之前，北京下了小雨；而在8:00，当沙尘暴从高层到达北京（最大浓度出现在500 m）时，空气相对湿度为80%，且在沙尘暴主体到达北京之前（10:00），一直保持在50%以上（图58-5）。同一时期地面的低风速和潮湿的地表，很难为PⅠ中的TSP提供污染物和尘土。然而，高相对湿度能够使沙尘粒子表面增加湿度。潮湿的碱性的表面，有利于吸附大气中的污染气体和污染物粒子，如SO 2／SO 2-4、NO 2／NO-3和有机污染物。PI中S和SO2-4的特征，可能为这些混合过程提供一定的信息。PI中S的富集系数15.9，远高于戈壁土壤中S的含量［17］（0.01%）和SO 2-4的含量（0.74%）。这明显表明，PI中的S具有污染来源。这与先前的研究［17］有些类似，表明了中国干旱地区表层土壤中的SO 2-4，不可能解释沙尘气溶胶中SO 2-4的增加。沙尘气溶胶中SO 2-4的增加，主要来自沙尘输送途中SO 2-4在其表面的沉降。先前的研究中关于亚洲地区气溶胶的成分分析表明，东亚沙尘气溶胶在输送途中，表面确实吸附了SO 2-4和NO 3-［21］。一般而言，在冬季和早春，中国北方由于燃煤取暖，大气中SO 2和硫酸盐的平均浓度，都要高于其他季节［22，23］。沙尘粒子的碱性表面，有利于吸附更多的SO 2／SO 2-4。另外，在地面沙尘到达北京之前，在高相对湿度、低风速的条件下，北京局地SO 2和硫酸盐浓度都很高。高层先到的沙尘沉降到低层，很容易吸附北京局地大气中的SO 2和硫酸盐粒子，并在其表面发生反应，使PI中的S发生富集。这些结果从一定程度上说明，沙尘在传输过程中，与沿途的污染物混合以及与北京局地大气中的污染物混合。沙尘暴到达后，当地时间14:00北京出现扬沙天气，风速急剧增加，相对湿度迅速降低，使北京地区地面变得比较干燥；而北京的平原地区有14.2%为风沙化土地［24］，是北京局地沙尘的重要来源。风沙化土地、局地道路扬尘和第一次沙尘高峰沉降到地面的沙尘，使北京在第二个沙尘过程到来之前，已经成为一个潜在的沙尘源区。20:00以后，来自“污染”的SⅡ的沙尘气团，携带了相对较多的污染物质，从近地面到达北京。伴随而来的大风（风速＞8 m·s-1），超过了北京局地沙源沙尘起沙的风速阈值5 m·s-1［24］，将北京局地的沙尘和地面原本沉降的污染物再次扬起，与来自SⅡ的沙尘发生混合。这些局地的沙尘气溶胶和来自SⅡ的沙尘，造成了第二次TSP高峰。水溶性Ca2+和Al的比值，可以从一定程度上佐证这一混合过程。Al是典型的矿物成分，并常用为悬浮土壤气溶胶和长距离输送的矿物气溶胶的示踪因子。Ca2+曾用来指示城市的建筑扬尘［25］。Ca2+与Al的比值，可以作为SⅡ中城市地区和北京地区大气悬浮的建筑扬尘的指示因子［26］。TSP中Ca2+／Al在PⅠ中为0.08，远远低于PⅡ中的0.43，而0.43却与北京春季非沙尘暴期间TSP中Ca2+／Al的比值0.6较为接近。这些结果进一步支持了上面沙尘源分析的结果，即PⅠ中的沙尘主要来自SⅠ，PⅡ中Ca2+／Al的增加，在一定程度上表明来自城市地区的建筑成分增多。但是，相对于非沙尘暴期间的0.6而言，PⅡ中Ca2+／Al比值的降低（0.43），可能说明了SⅡ中建筑扬尘与土壤沙尘的混合。沙尘暴的来源和沙尘与污染物的混合，是影响沙尘暴组成的2个重要因子。沙尘在传输过程中与沿途污染物的混合过程，势必会改变沙尘暴中气溶胶的组成，下面利用模式的模拟结果，进一步分析这次沙尘暴过程中，沙尘在整个东亚地区与污染物质的混合特征。